【摘要】：表面等離激元是金屬中自由電子和電磁場(chǎng)共諧震蕩量子化后的準(zhǔn)粒子,能將電磁場(chǎng)約束在金屬表面附近,可突破傳統(tǒng)衍射極限,具有極大的局域場(chǎng)增強(qiáng)效應(yīng),能有效的增強(qiáng)光與物質(zhì)的相互作用。自發(fā)輻射和能級(jí)移動(dòng)不僅是量子電動(dòng)力學(xué)最基本的內(nèi)容,也是許多應(yīng)用研究的基礎(chǔ)。理論上,自發(fā)輻射率和能級(jí)移動(dòng)可用格林函數(shù)表達(dá),本文提出了一種基于有限元法的耗散結(jié)構(gòu)中重整化格林函數(shù)和散射格林函數(shù)的準(zhǔn)確計(jì)算方法;利用相減的Kramers-Kronig(K-K)關(guān)系,獲得了一種表面等離激元納米結(jié)構(gòu)中原子能級(jí)移動(dòng)的快速準(zhǔn)確計(jì)算方法;系統(tǒng)研究了表面等離激元納米結(jié)構(gòu)中二能級(jí)系統(tǒng)自發(fā)輻射動(dòng)力學(xué)的薛定諤方程方法和格林函數(shù)預(yù)解算子方法,結(jié)果表明,利用提出的能級(jí)移動(dòng)計(jì)算方法,格林函數(shù)預(yù)解算法方法能快速準(zhǔn)確獲得系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué);系統(tǒng)研究了不同尺寸的金屬納米柱中非局域表面等離激元對(duì)自發(fā)輻射的調(diào)控特性。本文主要研究?jī)?nèi)容如下:(1)第一章簡(jiǎn)要介紹了局域和非局域表面等離激元、光子并矢格林函數(shù)、自發(fā)輻射率、能級(jí)移動(dòng)和自發(fā)輻射動(dòng)力學(xué)等基本概念和基本方法。(2)在第二章中,提出了一種基于有限元法的耗散結(jié)構(gòu)中重整化格林函數(shù)和散射格林函數(shù)的準(zhǔn)確計(jì)算方法。根據(jù)量子電動(dòng)力學(xué),原子的自發(fā)輻射率和能級(jí)移動(dòng)可用源點(diǎn)和場(chǎng)點(diǎn)在同一位置時(shí)的光子并矢格林函數(shù)來(lái)表達(dá),然而,耗散介質(zhì)中,格林函數(shù)的實(shí)部和虛部均是發(fā)散的,導(dǎo)致了不符合物理的自發(fā)輻射率和能級(jí)移動(dòng)。一種處理方法是考慮原子(量子點(diǎn)、分子)的實(shí)際大小和實(shí)際介電函數(shù),用原子實(shí)際感受到的場(chǎng)代替宏觀場(chǎng)。采用虛腔或?qū)嵡荒Ｐ?此時(shí),可用腔中的重整化格林函數(shù),即取腔中的格林函數(shù)的平均值表示。本文提出一種利用有限元法計(jì)算耗散介質(zhì)中實(shí)腔模型和虛腔模型的重整化格林函數(shù)的方法。該方法首先計(jì)算點(diǎn)電偶極子的輻射場(chǎng),將其在小腔內(nèi)取平均得到重整化的場(chǎng),進(jìn)而得到重整化的格林函數(shù)。應(yīng)用該方法到均勻空間中,數(shù)值解與解析解一致,證實(shí)了該方法的可應(yīng)用性及準(zhǔn)確性。任意微納結(jié)構(gòu)中,將重整化的格林函數(shù)減去均勻空間中解析的重整化格林函數(shù)可得重整化的散射格林函數(shù),應(yīng)用該方法到金屬納米球系統(tǒng),數(shù)值解與解析解符合很好。(3)第三章中,提出了一種表面等離激元納米結(jié)構(gòu)中原子能級(jí)移動(dòng)的快速準(zhǔn)確計(jì)算方法,系統(tǒng)研究了表面等離激元納米結(jié)構(gòu)中二能級(jí)系統(tǒng)非馬爾科夫自發(fā)輻射動(dòng)力學(xué)的薛定諤方程方法和格林函數(shù)預(yù)解算子方法。利用K-K關(guān)系,首先將能級(jí)移動(dòng)的主值積分表達(dá)式轉(zhuǎn)換成普通積分的形式,然后將任意躍遷頻率的能及移動(dòng)與零頻時(shí)的能級(jí)移動(dòng)相減,得到了一種快速計(jì)算能級(jí)移動(dòng)的方法,該方法不需計(jì)算虛頻格林函數(shù)和主值積分。應(yīng)用該方法到金屬納米球-原子系統(tǒng)中,采用Drude自由電子氣模型,以虛頻格林函數(shù)方法的結(jié)果作為參照,發(fā)現(xiàn)相減的K-K方法比直接的希爾伯特變換方法更快的收斂。應(yīng)用該方法到金屬空隙型納米腔中的原子,采用實(shí)驗(yàn)測(cè)量的金屬介電常數(shù),能快速準(zhǔn)確的獲得能級(jí)移動(dòng)。采用相同的系統(tǒng),發(fā)現(xiàn)時(shí)域的薛定諤方程方法需要極寬的頻率范圍內(nèi)的光子并矢格林函數(shù)信息才能準(zhǔn)確獲得系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)特性,若利用提出的基于相減的K-K關(guān)系所得的能級(jí)移動(dòng),格林函數(shù)預(yù)解算法方法能快速準(zhǔn)確獲得系統(tǒng)的動(dòng)力學(xué)特性。(4)第四章中,系統(tǒng)研究了不同尺寸的金屬納米柱中非局域表面等離激元對(duì)自發(fā)輻射的調(diào)控特性。將只考慮電子簡(jiǎn)并壓的HDM非局域模型以及進(jìn)一步考慮量子擴(kuò)散效應(yīng)的GNOR非局域模型與基于Drude自由電子氣的局域響應(yīng)模型進(jìn)行對(duì)比,研究不同尺寸的金屬納米柱中原子自發(fā)輻射增強(qiáng)的特性。發(fā)現(xiàn)納米柱的高度H越小,擴(kuò)散作用使峰高降低得越厲害,峰值頻率急劇藍(lán)移,自發(fā)輻射增強(qiáng)效應(yīng)急劇減弱,而當(dāng)半徑R減小時(shí),擴(kuò)散作用只是稍稍降低峰高,峰值頻率急劇紅移。固定縱橫比的情況下,隨著尺寸的減小,自發(fā)輻射增強(qiáng)效應(yīng)越來(lái)越弱,擴(kuò)散作用導(dǎo)致的峰高降低越來(lái)越明顯,局域和非局域峰的位置均稍稍藍(lán)移,峰位所對(duì)應(yīng)的頻率的差別越來(lái)越大。減小原子到金屬表面的距離,研究高階非局域表面等離激元對(duì)自發(fā)輻射的調(diào)控特性,發(fā)現(xiàn)越高階的非局域表面等離激元,非局域?qū)е碌乃{(lán)移越厲害,擴(kuò)散作用導(dǎo)致的峰展寬越明顯。(5)第五章對(duì)全文做了簡(jiǎn)要的總結(jié)和展望。
【學(xué)位授予單位】：吉首大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：O562.4;O413.2
【圖文】：

圖 1.1 分層球示意圖 ( )[( ) ( ) ( ) ( )( )[( ) ( ) ( ) ( )]( )[( e e eo o o e e o o2n0s 0mn 0 m 01 1 f s N f s1f s M s s M smn mn mn1 1 f s N f s1f s M s s N smn mn mnfmnik k 2n 1n m !24 n n 1 n m !k 1 A k 1 B kk 1 A k 1 B kk 1 M M N N ) ( ) ( ) ( )]( )[( ) ( ) ( ) ( )]} e eo oe eo o1 f s N f s1s M s s M smn mn1 f s N f s1f s M s s M smn mn mnC k 1 D kk 1 C k 1 D k ,M MN NeonmM 和eonmN 的表達(dá)式為： mmnn n nmsin m dP co z kr P cos z kr sin cos m d(1.25) m n 1sin mz kr P cos r

(a)和(b)分別為均勻結(jié)構(gòu)中虛腔模型和實(shí)腔模型，(c)和(d)為納米腔模型和實(shí)腔模型。對(duì)于虛腔模型1 2 。實(shí)腔模型1 1。虛腔和實(shí)腔的半材料設(shè)為銀。整化電場(chǎng)可以寫(xiě)成：( )( ) regreg 0 000, ;,G r r dE r 重整化光子格林函數(shù)0G( r , r ; )是：( ) ( ) reg reg0 0 s 0 0, ; , ; ,V VM LG r r G r r 重整化格林函數(shù)表達(dá)式為 ( ) ( )regs 0 0 Vs 0, ; , ; d / V G r r G r r r 。對(duì)于，bL I / 3 。該式中 ( )V V0 0V 0lim , ; d M G r r r，對(duì)立方體積，可 算 得 到 。 但 對(duì) 于 半 徑 為 a 的 球 的 小 體 積 ， 可 通 過(guò) 解 析( ( ) )i k ab2 1 - i k a e I - 1 ，其/ 3中bk / c，b 為體積的介電常數(shù)。值上，重整化格林函數(shù)可以由公式(2.1)得到，其中重整化的電場(chǎng) 程(2.1)得到，即計(jì)算0r 處點(diǎn)偶極子的輻射場(chǎng) E ( r )在重整化小體積內(nèi)

利用 COMSOL Multiphysics 求解方程(2.6)可獲得點(diǎn)電偶極子的輻射場(chǎng) )，根據(jù)公式(1.32)計(jì)算重整化的電場(chǎng)，再根據(jù)公式(2.1)可得重整化的格林函( )reg0 0 r ; r ; 。在任意的納米結(jié)構(gòu)中,將 ( )reg0 0G r ; r ; 減去均勻空間中解析的重格林函數(shù) ( ) ( )reg0 0 0G r ; r ; M L / V( 其中 (( ) )i k abM 2 1 i ka e 1I / 3，bI / 3 )，可得重整化散射格林函數(shù) ( )regs 0 0G r ; r ; 。 結(jié)果與討論首先研究均勻耗散介質(zhì)情況，(虛腔和實(shí)腔模型分別如圖 2.1(a)和圖 2.1(b)所此時(shí)可解析得到重整化格林函數(shù)。對(duì)于均勻虛腔模型(圖 1(a))，解析的重整林函數(shù)為 ( ) ( )reg0 0 0G r ; r ; M L / V( 其中 (( ) )i k abM 2 1 i ka e 1I / 3，bI / 3 )。對(duì)于實(shí)腔模型(圖 2.1(b))，由于散射格林函數(shù)是空間的緩變函數(shù)，整化體積內(nèi)，其變化不大，即 ( ) ( )s 0 s 0 0G r ; r ; G r ; r ; ，因此，可將重整化格林函數(shù) ( )regs 0 0G r ; r ; 用散射格林函數(shù) ( )s 0 0G r ; r ; 取代，而散射格林函數(shù) )0 0r ; r ; 可以從 Mie 理論準(zhǔn)確的獲得[44,66,69]。

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本文編號(hào)：2751783