【摘要】：石墨相氮化碳(g-C_3N_4)是一種聚合物半導體材料,它具有良好的化學物理穩(wěn)定性,優(yōu)異的熱穩(wěn)定性、獨特的電子結構以及合適的能帶間隙,在諸多領域具有廣闊的應用前景。近年來,良好的熒光特性以及可調的發(fā)光范圍使得g-C_3N_4基發(fā)光材料的研究開始受到關注。目前,g-C_3N_4基發(fā)光材料包括固態(tài)熒光材料以及液態(tài)的量子點或者納米片分散體系,發(fā)射區(qū)域主要是本征的藍光以及通過官能團修飾所得的綠光。然而,g-C_3N_4基綠光固態(tài)發(fā)光材料的熒光量子產率通常較藍光材料的低。本論文開發(fā)了一條制備高量子產率的g-C_3N_4基綠光固態(tài)發(fā)光材料的簡便工藝,并將所得材料用于制作白光LED。以苯代三聚氰胺為前驅體,采用熱縮聚法,一步合成了綠光發(fā)射且高熒光量子產率的苯基修飾石墨相氮化碳(PhCN)。分別考察了熱縮聚溫度以及時間對所得PhCN結構、光吸收特性、熒光特性以及量子產率的影響。結果表明,當熱縮聚溫度達到400℃時,得到了具有典型石墨相氮化碳結構的樣品,其在365 nm紫外光的激發(fā)下,熒光發(fā)射峰值在520 nm左右;隨著熱縮聚溫度的升高,熒光強度以及量子產率逐漸降低。在400°C下熱縮聚20 min,所得產物中殘余大量前驅體;在400°C下熱縮聚40 min所得樣品的熒光發(fā)射強度最高,其量子產率為38.08%;隨著熱縮聚時間的延長,樣品的熒光強度以及量子產率有所下降。因此,PhCN綠色熒光粉最佳制備條件:熱縮聚溫度和時間為400°C/40 min。高斯擬合表明,PhCN熒光光譜由四個發(fā)射峰構成,分別位于465 nm、490 nm、520 nm以及545 nm;PhCN中π軌道能級的變化導致520 nm以及545 nm處的熒光發(fā)射峰增強,所以其呈現(xiàn)綠色熒光發(fā)射。采用酸處理后的石墨相氮化碳(ACN)作為藍色熒光粉、2,7-雙(4-(二苯基氨基)苯基)芴酮(2DPAFO)為紅色熒光粉,將它們與PhCN混合,制備白色熒光粉;將所得白光熒光粉與365-370 nm的紫外芯片配合,制作了LED器件�？疾炝巳珶晒夥鄣陌俜趾繉ED器件顯色指數以及色溫的影響;測試結果表明,當藍、綠和紅色熒光粉的混合比例依次為93.46%、5.61%以及0.93%時,所得白光LED器件的顯色指數為85.7,色溫為3809 K。簡單的制備方法以及較高的熒光量子產率使得該苯基修飾的g-C_3N_4綠色熒光材料具有實際應用價值。
【學位授予單位】：華南理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TB34;O482.31
【圖文】：

John 等人[7]通過在 800 °C 下熱解氯-吡啶混合物，得到了一種合物，并確定了該化合物的結構組成關系為 C5N。1990 年，Sekine 和乙烯和 1,3,5-三嗪為原料，在高溫高壓熱解生成了類石墨的碳氮化衍射以及電子能量損失譜表征了該化合物，研究結果認為在單層，C 和 N 可能會以 CN、C3N、C5N 或者 C7N 的形式存在。1998 年密度近似平面波贗勢的方法，對各種類石墨相氮化碳的結構進行了明：具有 P6m2 空間群的類石墨相氮化碳比較穩(wěn)定[9]。上來說，g-C3N4具有兩種可能的結構單元：三嗪環(huán)（C3N3）和七嗪環(huán)示，g-C3N4的各個結構單元之間，通過末端的氮原子相連接，在片層結構。氮化碳材料的片層之間通過范德華力相結合，層間距roke 等人[11]基于第一性原理，對石墨相氮化碳兩種可能的結構單元驗結果表明：七嗪環(huán)結構相比于三嗪環(huán)結構能量更低，即七嗪環(huán)是單元。

氮化碳的特性的片層結構由 C-N 芳香雜環(huán)組成，因此該材料相對于一學穩(wěn)定性以及化學穩(wěn)定性。石墨相氮化碳的熱重分析結定存在，當溫度升至 600°C 時才開始出現(xiàn)失重分解；如氮化碳的失重溫度可以達到 700°C 以上，最終以氨氣的式分解[12]。固體 g-C3N4的層與層之間通過范德華力相以溶解，如水、酒精、乙腈、四氫呋喃和甲苯等。石墨中穩(wěn)定存在，主體結構并不會發(fā)生變化[13]。最近，Zho碳放置在 100 °C 的濃硫酸中，強酸的質子化作用使石層之間產生分離后溶解在濃硫酸中（飽和濃度為 300mg15N 譜，對液態(tài)石墨相氮化碳的結構進行詳細的表征。結氮化碳的主體結構。

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