發(fā)布時間：2020-06-23 10:01

【摘要】：KDP(KH2PO4)/DKDP(K(DxH1-x)2PO4)晶體是性能優(yōu)越的非線性光學晶體材料與電光晶體材料,其具有低的半波電壓、較大的線性電光系數(shù)、寬的透光波段和能生長出大尺寸單晶等優(yōu)點,是目前唯一應用于慣性約束核聚變(Inertial Confinement Fusion,簡稱ICF)中非線性光學晶體材料。但是DKDP晶體元件損傷問題嚴重制約了激光的輸出及元件的使用壽命,成為制約慣性約束核聚變發(fā)展和應用的瓶頸。與DKDP晶體相比,ADP(NH4H2PO4)晶體具有更大的有效非線性系數(shù)和短波長下更高的激光誘導損傷閾值,同時可以獲得大尺寸的ADP單晶晶體。此外,ADP晶體可以實現(xiàn)室溫下的非臨界相位匹配四倍頻輸出,這也是一種潛在的打靶技術(shù)路線。因此,ADP晶體在在短波長高功率激光系統(tǒng)中具有非常大的應用潛力。通常情況下,ADP晶體采用Z向籽晶快速生長方式,而非臨界相位匹配的四倍頻實驗所采用的是I類(90°,45°)切割,因此采用Z片籽晶生長易存在[100]或[001]方向尺寸不夠的問題。因此,采用四倍頻方向晶體作為生長籽晶進行定向生長可以有效解決這一問題,保證晶體在所需的四倍頻方向上最大程度的生長,從而保證有足夠的尺寸。本文從不同籽晶方向(D)ADP晶體的快速生長入手,系統(tǒng)研究了籽晶方向、雜質(zhì)離子對ADP晶體生長機制的影響。多光子非線性吸收過程是誘導DKDP/ADP晶體損傷的一個重要機制,該過程多是由缺陷的間隙能態(tài)所輔助。激光輻照下晶體體內(nèi)會出現(xiàn)調(diào)制電場,導致高階非線性效應如非線性吸收及非線性折射現(xiàn)象的出現(xiàn)。非線性吸收會降低晶體穩(wěn)定性,引起晶體的損傷;晶體在強激光的作用下出現(xiàn)“自聚焦”效應,會引起晶體局部光場增強,導致晶體內(nèi)部損傷,其晶體的非線性折射存在密切的聯(lián)系。因此,研究晶體在短波長激光輻照下的非線性效應以及晶體損傷能夠為揭示晶體的損傷機制提供重要的參考。本文系統(tǒng)研究了短波長條件下(D)ADP晶體的非線性性質(zhì),對比分析研究了 355nm波長激光輻照下ADP及DKDP晶體的缺陷誘導損傷行為及機制,為ADP及DKDP晶體的實際應用提供一定依據(jù)。本論文的主要內(nèi)容如下:1.采用點籽晶快速生長法生長了一系列的小口徑Z向籽晶及(90°,45°)籽晶ADP晶體,實現(xiàn)了控制Z向和定向ADP晶體生長差異實驗可控;開展了不同條件(如原料、溫度區(qū)間及生長速度等)下中口徑Z向及定向籽晶生長ADP晶體的生長研究。大口徑ADP晶體的生長實驗表明需要對溶液過飽和度更加嚴格精細的控制。2.利用離線AFM研究了過飽和度對Z向籽晶、定向籽晶和摻雜Cr3+定向籽晶生長ADP晶體(100)面的微觀生長形貌的影響。三種生長條件下ADP晶體(100)面的生長機制隨過飽和度變化趨勢相同;ADP晶體(100)面上的二維核生長均具有各項異性,且[010]方向的推移速率大于[001]方向的推移速率。σ*及σd表明定向生長ADP晶體的柱面生長速率小于Z向生長ADP晶體的柱面生長速率。摻雜Cr3+定向生長ADP晶體(100)面上存在由Cr3+“釘扎”作用導致的空洞缺陷,影響晶體的生長及質(zhì)量。3.利用Z掃描方法研究了激光脈寬、波長、晶體切向及晶體厚度對ADP晶體非線性性質(zhì)的影響,研究了 355nm波長下晶體厚度對KDP晶體非線性性質(zhì)的影響,揭示了氘含量對DADP晶體非線性性質(zhì)的影響,同時分析了ADP晶體激光損傷閾值與非線性效應之間的關(guān)系,為揭示晶體的損傷過程以及晶體在工程中的實際應用提供重要參考。實驗發(fā)現(xiàn)ADP/KDP/DKDP晶體均表現(xiàn)為反飽和吸收和自聚焦效應。皮秒激光輻照下z0L時,355nm和266nm激光輻照下ADP晶體的非線性吸收系數(shù)β、非線性折射率n2及三階極化率XI(3)具有各向異性,兩種波長非線性臨界光功率密度I0*隨著波長的減小而減小;光子能量從3.49eV增加至4.66eV后,ADP晶體的三階非線性效應急劇增強。皮秒激光輻照下Z0L時,DADP晶體的β隨著D含量的增加而增加,因為DADP晶體的光學帶隙隨氘含量增加逐漸減小,導致其雙光子吸收系數(shù)逐漸增大;當I0*≤I0I0**時,ADP晶體的非線性吸收效應處于可測區(qū)間且在該范圍內(nèi)非線性吸收系數(shù)隨著光功率密度的增加而非線性增加;DADP晶體的非線性折射率隨著氘含量的增加而增加,自聚焦距離則隨著氘含量的增加而減小。皮秒激光輻照下Z0L時,非線性參數(shù)大小排序均為:四倍頻片X片Z片,Z向及定向ADP晶體厚樣品LIDT大小排序為:ZX[110],與其非線性參數(shù)的大小排序完全相反,因此可知較弱的β、n2和XI(3)對應較大的LIDT且非線性和LIDT均具有各向異性。納秒激光輻照下Z0L時,ADP晶體依然存在三階非線性吸收效應。4.開展了 355nm激光輻照下DKDP晶體及ADP晶體的初始損傷特性、損傷增長特性等損傷行為的對比研究,對比研究了 DKDP和ADP晶體材料損傷特性、后處理損傷特性及缺陷和物化性質(zhì)對損傷特性的影響,從而為揭示DKDP晶體及ADP晶體缺陷誘導損傷機制提供參考。DKDP晶體的體損傷密度與激光輻照通量呈指數(shù)增長關(guān)系,預處理后相同通量下DKDP晶體的損傷密度明顯下降,且激光預處理能量的增加能夠使相同通量下?lián)p傷密度不斷下降。若按損傷閾值區(qū)分,低損傷閾值DKDP晶體樣品中均存在低、中和高損傷閾值缺陷,而中、高損傷閾值及預處理后DKDP晶體中則只存在中和高損傷閾值缺陷。DKDP晶體中低損傷閾值缺陷所誘導的損傷點尺寸均較小,而中損傷閾值缺陷和高損傷閾值缺陷損傷點尺寸較大,多呈中心空洞周圍放射延伸多向裂紋的形貌特征,且裂紋的方向具有一致性。紫外吸收光譜表明:誘導深紫外(小于230nm)吸收的缺陷是影響晶體損傷閾值的關(guān)鍵因素,隨著激光預處理最大能量的提升,晶體中誘導深紫外(小于230nm)吸收的缺陷在激光預處理過程中出現(xiàn)了有效的良性改性或者減少。熒光光譜測試表明:氧空位和623nm峰所代表的缺陷類型與損傷閾值有確切的相關(guān)性:雜質(zhì)Ce、Sr、Ba、Fe3+,氫空位/氘空位,596nm峰和720nm峰所代表的缺陷類型與損傷可能相關(guān)。正電子湮沒譜測試表明激光預處理技術(shù)能夠?qū)⒋蟪叨鹊目瘴粓F簇缺陷分解成較小尺度的空位團簇缺陷。在線散射測試表明,低損傷閾值晶體體內(nèi)存在兩種類型初始散射缺陷:一種是大尺度毫米級的包藏類缺陷;另一種是微米級的點狀散射缺陷。大尺度包藏類缺陷與激光誘導初始損傷關(guān)聯(lián)度為100%,點狀散射缺陷與激光誘導初始損傷關(guān)聯(lián)度為0%。中損傷閾值晶體、高損傷閾值晶體及激光預處理后的晶體中只有一種正交短管狀散射缺陷,其損傷閾值均在8J/cm2附近,為工程應用中重點控制的缺陷類型之一。損傷增長測試表明,ADP晶體中按損傷閾值區(qū)分存在三類缺陷:低損傷閾值缺陷(1-5J/cm2)、中損傷閾值缺陷(6-12J/cm2)和高損傷閾值缺陷(14J/cm2)。ADP晶體低損傷閾值缺陷誘導的損傷點形貌多見點狀和中心空洞周圍延伸沖擊波狀界面,中和高損傷閾值缺陷誘導的損傷點形貌多為中心空洞周圍延伸沖擊波狀界面。紫外吸收光譜測試表明,ADP晶體的整體紫外吸收率越高,其激光損傷閾值越低,激光與處理能夠有效改性或者減少快長ADP晶體柱面生長區(qū)域的紫外吸收類缺陷;正電子湮沒譜表明,晶體中單空位等點缺陷和空位團簇等微觀缺陷的數(shù)量及密度越小,激光損傷閾值越高;在線散射測試表明,傳統(tǒng)法、定向籽晶及Z向籽晶生長ADP晶體中均只有一類細微短管狀散射缺陷,該類散射缺陷在傳統(tǒng)法生長ADP晶體中僅有10%概率成為最低閾值損傷前驅(qū)體,而在快速生長法生長ADP晶體中卻不是最低閾值損傷前驅(qū)體。
【學位授予單位】：山東大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：O734
【圖文】：

、），亦屬－ｈｗ點群和成－／＾空間群，其晶胞參數(shù)ａ和ｂ隨著氘含量逡逑增加而增大，而ｃ隨著氘含量增加而減小［１３１。（Ｄ）ＫＤＰ和＠）ＡＤＰ晶體的自然外逡逑形均為四方柱與四方雙錐的聚集體［１４］，如圖１．１所示。逡逑Ｃ逡逑Ｉ逡逑（Ｏｉｌ）逡逑ｉ邐？邐丨邐＼逡逑＞邐？！■—？？…－—：逡逑１邐ｒ邐１邐：邐１逡逑ａ邐：，逡逑？邐＾Ｑ）：——？＇逡逑１邋（０１０）＼逡逑ｉ．邐－邋■邋＿逡逑＾邋（Ｏｉｌ）逡逑圖１．１邋（Ｄ）ＫＤＰ和（Ｄ）ＡＤＰ晶體的自然外形逡逑Ｆｉｇ．邋１．１邋Ｎａｔｕｒａｌ邋ｓｈａｐｅ邋ｏｆ邋（Ｄ）ＫＤＰ邋ａｎｄ邋（Ｄ）ＡＤＰ邋ｃｒｙｓｔａｌｓ逡逑２０世紀３０年代Ｗｅｓｔ等人［１５］使用Ｘ射線和中子衍射技術(shù)獲得了邋ＫＤＰ晶體的逡逑晶胞結(jié)構(gòu)組成，他們發(fā)現(xiàn)ＫＤＰ晶體是一種以離子鍵為主并混合共價鍵和氫鍵的逡逑多鍵型晶體，如圖１．２（ａ）所示，其結(jié)構(gòu)由分別沿ｃ軸移開0／２的兩套相互穿插分逡逑布的Ｐ０４四面體體心格子和兩套相互穿插的Ｋ＋體心格子組成，Ｐ０４基團由Ｐ原逡逑子與０原子形成共價鍵而組成，每個Ｐ０４四面體與相鄰的四個Ｐ０４四面體通過逡逑與ｃ軸垂直的０－－Ｈ－－０鍵結(jié)合，因此ＫＤＰ晶體可看作是由Ｐ０４四面體構(gòu)成的三逡逑維骨架型氫鍵體系，其中穿插著Ｋ原子，且Ｐ０４四面體之間由氫鍵連接。同樣逡逑的

、），亦屬－ｈｗ點群和成－／＾空間群，其晶胞參數(shù)ａ和ｂ隨著氘含量逡逑增加而增大，而ｃ隨著氘含量增加而減小［１３１。（Ｄ）ＫＤＰ和＠）ＡＤＰ晶體的自然外逡逑形均為四方柱與四方雙錐的聚集體［１４］，如圖１．１所示。逡逑Ｃ逡逑Ｉ逡逑（Ｏｉｌ）逡逑ｉ邐？邐丨邐＼逡逑＞邐？！■—？？…－—：逡逑１邐ｒ邐１邐：邐１逡逑ａ邐：，逡逑？邐＾Ｑ）：——？＇逡逑１邋（０１０）＼逡逑ｉ．邐－邋■邋＿逡逑＾邋（Ｏｉｌ）逡逑圖１．１邋（Ｄ）ＫＤＰ和（Ｄ）ＡＤＰ晶體的自然外形逡逑Ｆｉｇ．邋１．１邋Ｎａｔｕｒａｌ邋ｓｈａｐｅ邋ｏｆ邋（Ｄ）ＫＤＰ邋ａｎｄ邋（Ｄ）ＡＤＰ邋ｃｒｙｓｔａｌｓ逡逑２０世紀３０年代Ｗｅｓｔ等人［１５］使用Ｘ射線和中子衍射技術(shù)獲得了邋ＫＤＰ晶體的逡逑晶胞結(jié)構(gòu)組成，他們發(fā)現(xiàn)ＫＤＰ晶體是一種以離子鍵為主并混合共價鍵和氫鍵的逡逑多鍵型晶體，如圖１．２（ａ）所示，其結(jié)構(gòu)由分別沿ｃ軸移開0／２的兩套相互穿插分逡逑布的Ｐ０４四面體體心格子和兩套相互穿插的Ｋ＋體心格子組成，Ｐ０４基團由Ｐ原逡逑子與０原子形成共價鍵而組成，每個Ｐ０４四面體與相鄰的四個Ｐ０４四面體通過逡逑與ｃ軸垂直的０－－Ｈ－－０鍵結(jié)合，因此ＫＤＰ晶體可看作是由Ｐ０４四面體構(gòu)成的三逡逑維骨架型氫鍵體系，其中穿插著Ｋ原子，且Ｐ０４四面體之間由氫鍵連接。同樣逡逑的

本文編號：2727161