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強(qiáng)場(chǎng)中原子分子動(dòng)力學(xué)研究

發(fā)布時(shí)間:2020-05-28 22:10
【摘要】:隨著激光技術(shù)的發(fā)展,超強(qiáng)飛秒激光已經(jīng)成為人們研究原子,分子和納米結(jié)構(gòu)中超快動(dòng)力學(xué)的常用工具。當(dāng)入射激光強(qiáng)度能夠與物質(zhì)內(nèi)部庫(kù)侖場(chǎng)相比擬時(shí),會(huì)產(chǎn)生眾多激光誘導(dǎo)的強(qiáng)場(chǎng)效應(yīng)。實(shí)驗(yàn)上通過(guò)收集由此產(chǎn)生的高次諧波,電離電子以及解離離子信號(hào),可以實(shí)現(xiàn)對(duì)物質(zhì)內(nèi)部結(jié)構(gòu)或者其中動(dòng)力學(xué)過(guò)程的探測(cè)。另外,利用飛秒或者阿秒量級(jí)的超短脈沖作為探針,原則上可以實(shí)現(xiàn)對(duì)物質(zhì)內(nèi)部電子運(yùn)動(dòng)和分子反應(yīng)的操控。經(jīng)過(guò)數(shù)十年的發(fā)展,超快光學(xué)與超強(qiáng)激光技術(shù)已經(jīng)成為光學(xué),原子和分子物理學(xué)領(lǐng)域最活躍的研究前沿之一。基于以上幾點(diǎn),本文中我們做了以下工作:本文工作一:我們?cè)诶碚撋涎芯苛硕嘀芷陔p色場(chǎng)在優(yōu)化的納米結(jié)構(gòu)中產(chǎn)生高次諧波的可能性。通過(guò)時(shí)域有限差分方法求解麥克斯韋方程組,我們得到了納米結(jié)構(gòu)等離子體共振增強(qiáng)的空間非均勻電場(chǎng),計(jì)算發(fā)現(xiàn)非均勻場(chǎng)和納米結(jié)構(gòu)能夠有效的控制電子的運(yùn)動(dòng)路徑以及回復(fù)動(dòng)能。在此基礎(chǔ)上,通過(guò)疊加27次諧波增強(qiáng)某一時(shí)刻的電離率,能夠得到諧波階次較高的超連續(xù)譜。最終在時(shí)域上可以得到35as的孤立阿秒脈沖。此外我們還發(fā)現(xiàn),諧波的輻射效率對(duì)雙色場(chǎng)相對(duì)相位的依賴不明顯。這一非均勻雙色場(chǎng)方案為阿秒脈沖的產(chǎn)生提供了新的思路。本文工作二:通過(guò)求解非玻恩奧本海默近似下的含時(shí)薛定諤方程,我們研究了雙原子分子中核運(yùn)動(dòng)對(duì)強(qiáng)場(chǎng)誘導(dǎo)太赫茲輻射的影響。理論上我們用激光結(jié)束后的剩余電流表征激光對(duì)太赫茲的轉(zhuǎn)化效率。計(jì)算發(fā)現(xiàn)在氫分子離子中,考慮核的運(yùn)動(dòng)能夠明顯改變太赫茲轉(zhuǎn)化效率。但是在高激光強(qiáng)度和重同位素分子中,核運(yùn)動(dòng)對(duì)太赫茲信號(hào)的產(chǎn)生影響不大。我們還發(fā)現(xiàn)振動(dòng)態(tài)越高,激光對(duì)太赫茲的轉(zhuǎn)化效率越高。并且不同振動(dòng)態(tài)對(duì)激光載波相位的依賴關(guān)系各不相同。泵浦探測(cè)模擬發(fā)現(xiàn),太赫茲轉(zhuǎn)化效率對(duì)原子之間相對(duì)速度和相對(duì)位置有很強(qiáng)的依賴關(guān)系,這為利用太赫茲光探測(cè)強(qiáng)激光場(chǎng)中的原子、分子超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程提供了可能。本文工作三:通過(guò)求解含時(shí)薛定諤方程,我們研究了UV-IR泵浦探測(cè)方案下氫分子離子及其同位素分子的電子局域化過(guò)程。研究發(fā)現(xiàn),探測(cè)光波長(zhǎng)超過(guò)某一臨界波長(zhǎng)后,電子局域化會(huì)達(dá)到一個(gè)穩(wěn)定區(qū)域。在該區(qū)域內(nèi)電子局域化不隨激光強(qiáng)度和載波相位的變化而改變。通過(guò)在絕熱表象對(duì)電子運(yùn)動(dòng)過(guò)程的分析,結(jié)合半經(jīng)典的方法,我們得出了電子局域化的解析公式,該公式可以定量求出電子局域化度,與數(shù)值求解含時(shí)薛定諤方程給出的結(jié)果一致。同位素效應(yīng)表明,重元素分子需要更長(zhǎng)的探測(cè)波長(zhǎng)才能達(dá)到電子局域化的穩(wěn)定區(qū)域。因?yàn)閷?duì)于較重的元素,分子需要更長(zhǎng)的時(shí)間才能解離到一定的核間距,避免電子在兩核之間發(fā)生隧穿。本文工作四:我們重新檢驗(yàn)了800nm波長(zhǎng)下氧氣分子IR-IR泵浦探測(cè)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。模擬中采用與實(shí)驗(yàn)相同的激光參數(shù)?紤]到分子的空間取向效應(yīng),我們發(fā)現(xiàn)泵浦光對(duì)電子態(tài)的重新排布在實(shí)際物理過(guò)程中起到了重要作用。計(jì)算得到的離子動(dòng)能譜,量子頻拍譜,以及能量依賴的峰值結(jié)構(gòu)都能與實(shí)驗(yàn)有很好的吻合。我們的工作發(fā)現(xiàn)b~4Σ_g~+電子態(tài)作為一個(gè)重要電子態(tài)在該實(shí)驗(yàn)條件下是不可或缺的。由于b~4Σ_g~+和a~4Π_u勢(shì)能面的單光子耦合,我們?cè)陔x子信號(hào)中發(fā)現(xiàn)了周期僅有2.5fs的超快振蕩,這源于兩電子態(tài)之間的干涉,屬于態(tài)間量子拍。為了實(shí)現(xiàn)對(duì)單一勢(shì)能面的探測(cè),我們使用400nm探測(cè)光波長(zhǎng),可以得到a~4Π_u勢(shì)能面振動(dòng)態(tài)信息,由此反過(guò)來(lái)可以得知該勢(shì)能面的相關(guān)性質(zhì)。
【學(xué)位授予單位】:蘭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2018
【分類號(hào)】:O561

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本文編號(hào):2685916

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