【摘要】：金剛石除了具有極高的硬度和穩(wěn)定性外,其優(yōu)異的光學性質(zhì)越來越引起人們的重視。金剛石超寬的禁帶寬度,使位于禁帶中深能級缺陷發(fā)光不被吸收而發(fā)射出來,形成一系列缺陷誘導的顏色中心,即所謂的“色心”。這些色心具有類似“單原子”的分立能級,非常適合用于量子信息處理和量子計算。金剛石強有力的共價鍵結(jié)構(gòu),為缺陷中心提供了非常穩(wěn)定的晶格環(huán)境,使缺陷中心具有穩(wěn)定的光學性質(zhì)和長的自旋相干時間,在精密測量方面具有重要的應用價值。此外,金剛石具有良好的生物兼容性和穩(wěn)定性,在生物醫(yī)藥領(lǐng)域中細胞熒光標記、藥物傳輸以及單細胞水平溫度測量都具有非常大的優(yōu)勢。同時,利用成熟的微納加工技術(shù),可以將金剛石加工成高品質(zhì)光學微腔和各種光波導結(jié)構(gòu),從而可以實現(xiàn)基于色心的微納光子器件,在片上集成量子光學和精密測量方面具有重要的應用潛力,而要實現(xiàn)上述這些重要的應用,必須對金剛石色心,特別是人造金剛石單晶色心的基本光學性質(zhì)進行深入和透徹的研究。光譜手段是研究色心物理性質(zhì)的重要手段,比如拉曼光譜、光致發(fā)光譜和光學吸收譜�；诶庾V和光致發(fā)光譜,我們能夠?qū)θ毕葜行牡碾娮咏Y(jié)構(gòu)、電子-聲子耦合以及自旋-軌道耦合等方面的信息進行研究。由于缺陷中心處在強有力的晶格結(jié)構(gòu)中會受到金剛石宿主晶格的調(diào)制作用,通過熒光光譜可以直接表征缺陷中心所受到的影響,從而研究其基本性質(zhì),拓寬其應用范圍。本論文主要通過拉曼光譜和熒光光譜對MPCVD(微波等離子體化學氣相沉積)生長單晶金剛石中硅-空位(SiV~-)中心和氮-空位(NV)中心的光學性質(zhì)進行系統(tǒng)的研究,其中包括SiV~-色心的精細結(jié)構(gòu)光譜以及SiV~-和NV色心的聲子輔助熒光上轉(zhuǎn)換。本論文主要的研究內(nèi)容和結(jié)果如下:一、通過測量MPCVD法生長單晶金剛石的熒光光譜,對實驗中使用的單晶金剛石的結(jié)晶質(zhì)量、缺陷種類和缺陷濃度有了初步的認識。實驗中發(fā)現(xiàn)CVD生長單晶金剛石中的主要缺陷為NV~0、NV~-以及SiV~-色心。同時,經(jīng)過沿生長截面的熒光掃描,我們發(fā)現(xiàn)三種缺陷濃度隨著生長厚度的增加而減少,生長初期樣品中的缺陷濃度明顯高于生長末期,對其原因進行了探究。我們認為N雜質(zhì)的引入主要來自于腔體中的氣體殘余或是HPHT金剛石襯底擴散,Si雜質(zhì)的引入可能來自于氫等離子體刻蝕石英腔體引入,也可能來源于腔體中使用過Si基襯底的殘余。這個初步研究為后續(xù)研究打下了基礎,也為CVD生長單晶金剛石中缺陷濃度的控制提供指導。二、通過測量變溫熒光光譜,我們觀察到三種主要缺陷在低溫環(huán)境下表現(xiàn)出不同的性質(zhì)。SiV~-缺陷中心在低溫環(huán)境下出現(xiàn)光譜的精細結(jié)構(gòu),通過對上下表面SiV~-色心的精細結(jié)構(gòu)光譜對比以后,發(fā)現(xiàn)上表面精細結(jié)構(gòu)光譜在不同的樣品位點幾乎沒有區(qū)別,而下表面色心的精細結(jié)構(gòu)光譜對位置具有明顯的依賴關(guān)系。同時借助于高分辨光譜測量,發(fā)現(xiàn)精細結(jié)構(gòu)光譜的子峰組成并非來自于單一的偶極躍遷,通過偏振熒光測量,確認了子峰的結(jié)構(gòu)組成,并判斷劈裂的原因來自于生長過程中殘余的晶格應力。對下表面精細光譜進行面掃描,發(fā)現(xiàn)隨著位置變化能夠大范圍的調(diào)節(jié)SiV~-色心基態(tài)和激發(fā)態(tài)能量的劈裂。我們的研究為調(diào)控SiV~-色心的精細結(jié)構(gòu)光譜提供一種渠道,借助于生長過程中的殘余應力,對缺陷中心的光學性質(zhì)進行調(diào)控,也為定性判斷金剛石中是否存在殘余應力提供了一種可行性方法。三、通過對金剛石上下表面SiV~-色心的精細結(jié)構(gòu)變功率光譜的測量,我們確認SiV~-色心的精細結(jié)構(gòu)光譜在低溫條件具有非常窄的線寬,可以實現(xiàn)溫度的靈敏探測。在4 K條件下測量下表面精細結(jié)構(gòu)光譜的過程中發(fā)現(xiàn)隨著激光功率的增加,觀察到光譜的紅移,但在上表面卻沒有觀察到類似現(xiàn)象。通過改變激發(fā)功率盡可能減少激光熱效應帶來的影響,對SiV~-色心的本征溫度依賴關(guān)系進行測量,從而推斷出樣品局域點的溫度升高。對于升溫原因,我們對實驗結(jié)果進行了熱傳導模擬,認為溫度升高是由下表面的熱導率較低而引起的。下表面高的缺陷濃度大幅度降低了金剛石的熱導率。通過這個實驗,能夠為低溫(4 K)條件下局域位點溫度的靈敏測量和判斷金剛石熱導率優(yōu)劣提供了一種可靠的方法。四、通過對SiV~-色心反斯托克斯熒光光譜的溫度依賴和功率依賴關(guān)系的測量,我們確認SiV~-色心的反斯托克斯熒光來源于聲子輔助而非雙光子吸收,為金剛石中實現(xiàn)激光制冷提供了實驗依據(jù)。通過實驗觀察到了SiV~-色心的熒光上轉(zhuǎn)換,但由于缺陷濃度以及金剛石表面全反射等原因,實驗中并沒有觀察到凈的激光制冷,但我們的研究為金剛石中實現(xiàn)激光制冷提供了實驗依據(jù)。五、通過對不同電荷態(tài)NV色心熒光的波長依賴關(guān)系以及NV~0色心的聲子輔助熒光上轉(zhuǎn)換的研究,我們確認通過NV~0色心的聲子輔助熒光上轉(zhuǎn)換可以對NV色心不同電荷態(tài)的濃度進行調(diào)控。實驗上,我們觀察到負電荷態(tài)NV~-的熒光強度隨上轉(zhuǎn)換的增強而增強,從而證實了方法的合理性,并對其轉(zhuǎn)換機制進行了詳細的討論。我們的研究對不同電荷態(tài)的轉(zhuǎn)變機制有了更加深入的認識,同時也為負電荷態(tài)NV~-的缺陷濃度調(diào)控提供了方向。
【圖文】：

數(shù)據(jù)傳輸速度，因此科學家開始尋找更加高效的信息處理和通訊方式。物理學家試圖利用“非經(jīng)典”的單位來實現(xiàn)信息的處理和通訊，比如使用量子態(tài)作為信息傳遞的載體。隨著 Shors 發(fā)現(xiàn)量子分解算法[1]以及后來量子加密存儲通訊系統(tǒng)的發(fā)展促進了量子信息處理技術(shù)(QIP)的誕生[2,3]。經(jīng)過早期對量子信息傳遞過程中量子態(tài)的產(chǎn)生以及傳播的研究，科學家開始尋找適合 QIP 的硬件。量子信息處理技術(shù)研究的初期已經(jīng)認識到尋找適合信息傳遞的硬件是十分嚴苛的，特別是對于固體系統(tǒng)。后來，隨著納米微加工技術(shù)的發(fā)展，物理學家在不同的固體系統(tǒng)中找到了量子力學中的“類二能級”系統(tǒng)，使它們能夠免于退相干，從而形成可尋址的結(jié)構(gòu)單元。雖然實現(xiàn) QIP 的道路困難重重，但是這些研究使人們對量子過程的理解更加深入，同時也使材料科學衍生了新的發(fā)展方向。在研究的過程中，大量的研究人員發(fā)現(xiàn)金剛石中的色心非常適合于實現(xiàn) QIP[4-6]。主要原因有如下幾點：第一，金剛石具有非常高的德拜溫度[7]，，因此缺陷中心（色心）通常具有低的電聲子耦合。第二，即使在室溫環(huán)境下，金剛石中色心的光學性質(zhì)也非常穩(wěn)定這就使金剛石中的色心在實現(xiàn)全光固態(tài)量子系統(tǒng)中具有獨一無二的優(yōu)勢。圖 1總結(jié)了金剛石中已報到觀察到單光子發(fā)射的缺陷中心。

圖 1.2 量子寄存器的初始化尋址以及讀出。（A）NV 電子自旋與13C 核自旋耦合，通過NV 色心的光學躍遷測量電子自旋態(tài)。（B）NV 色心附近的13C 環(huán)境，用于創(chuàng)建寄存器。（C）單個電子通過共振微波泵浦實現(xiàn)自旋態(tài)"#0>到"#1>的躍遷。（D）實驗的脈沖序列。(E)在 20 Gauss 的磁場中的原子核的自由進動。[41]NV 色心后來引起大量研究人員注意的原因是在 1997 年使用共聚焦顯微鏡在金剛石表面觀察到了 NV 色心的單光子發(fā)射[43]。隨后，在實驗上證明了負電荷態(tài) NV-色心能夠?qū)崿F(xiàn)電子自旋態(tài)的初始化和讀取，這些證實使 NV-色心在實際量子信息處理和量子計算器件中作為固態(tài)自旋量子節(jié)成為可能。隨著這些證明的完成，負電荷 NV-色心的研究迅速在各個領(lǐng)域展開[44]。負電荷態(tài)的 NV-色心之所以適合于量子計算主要基于其特殊的電子結(jié)構(gòu)。負電荷的 NV-色心的基態(tài)由一個自旋為 1（S=1）的三重態(tài)組成。由于自旋軌道相互作用[45]，基態(tài)在零磁場作用劈裂為兩個子自旋態(tài)（S=0 和 S=±1），這個劈裂寬度大概 2.9GHz，這個頻率處在常見的核磁共振使用的微波振蕩器的頻段。當缺陷被激發(fā)以后，自旋態(tài)守恒，NV-色心能夠被一個亞穩(wěn)態(tài)（S=0）的態(tài)束縛。當S=0 的亞穩(wěn)態(tài)通過發(fā)射熒光弛豫到基態(tài)以后，S=±1 的自旋態(tài)被束縛在亞穩(wěn)態(tài)，
【學位授予單位】：鄭州大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：O734

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本文編號：2642651