發(fā)布時間：2018-12-26 14:32

【摘要】：分子邏輯與計(jì)算裝置是一種基于物理、化學(xué)、生理過程中分子砌塊間的相互作用,實(shí)現(xiàn)信息處理過程的分子級裝置。它有望解決傳統(tǒng)電子計(jì)算機(jī)由于晶體管電路尺寸和性能極限所帶來的量子效應(yīng)問題,電子線路間信號串?dāng)_問題,不可逆計(jì)算所帶來的巨大能量耗散等問題。并且通過分子邏輯與計(jì)算裝置構(gòu)建出具有數(shù)字化、多組分組合分析、智能分析、“探測并執(zhí)行”能力的生化傳感裝置,將在納米科學(xué)、生化分析、生物醫(yī)藥、環(huán)境檢測等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。但是,分子邏輯與計(jì)算研究仍面臨諸多問題,如：邏輯輸入輸出非同一性問題、邏輯門連接性問題、輸入或副產(chǎn)物累積問題、二態(tài)性難以區(qū)分問題等。而且“從邏輯到傳感”構(gòu)建實(shí)用的邏輯傳感分析系統(tǒng)的研究還剛剛起步,仍面臨數(shù)字化響應(yīng)不理想、信號無法甄選和利用、輸入-輸出編碼模式匱乏等難題。因此,發(fā)展新的分子邏輯與計(jì)算模型,提出新的邏輯與計(jì)算理論,應(yīng)用新型多功能性材料,開發(fā)新的模塊化系統(tǒng),對于解決上述問題并實(shí)現(xiàn)分子邏輯與計(jì)算裝置的實(shí)用化具有重要意義。本論文圍繞如何構(gòu)建分子邏輯門與實(shí)現(xiàn)分子邏輯系統(tǒng)的有機(jī)連接,如何構(gòu)建人工神經(jīng)元與解決信號模糊化等問題,針對以石墨烯納米材料為平臺,結(jié)合核酸適配體、Fenton反應(yīng)、金屬離子、有機(jī)染料等物質(zhì)建立邏輯智能分析系統(tǒng)進(jìn)行初步研究與探索。 1.基于雙功能還原態(tài)石墨烯氧化物的熒光納米開關(guān)用于檢測汞離子和邏輯門操作 廉價、穩(wěn)定的有機(jī)染料與納米材料(如石墨烯、碳納米管、金納米等)相結(jié)合,有利于設(shè)計(jì)和構(gòu)建多功能傳感器。本章中,通過簡單混合還原態(tài)石墨烯氧化物(rGO)和有機(jī)染料吖啶橙(AO)制得AO-rGO熒光納米開關(guān),并利用rGO對Hg2+的選擇性吸附和其高效熒光猝滅能力,建立一種免標(biāo)記、簡單、靈敏測定Hg2+的新方法。此外,半胱氨酸(Cys)能與Hg2+高效結(jié)合,使Hg2+脫離rGO,導(dǎo)致AO熒光再次猝滅。因此,可以構(gòu)建Cys-Hg2+驅(qū)動熒光可逆開關(guān),用于禁止邏輯門操作。該有機(jī)染料-碳納米材料通用策略可潛在應(yīng)用于其他免標(biāo)記生物納米工程、分子級化學(xué)傳感與計(jì)算以及環(huán)境健康科學(xué)等領(lǐng)域。 2.基于Fenton反應(yīng)誘導(dǎo)DNA裂解實(shí)現(xiàn)熒光增強(qiáng)檢測羥基自由基和Fe2+ 近年來,有許多利用外部競爭物質(zhì)調(diào)控石墨烯的熒光共振能量轉(zhuǎn)移(FRET)作用,從而構(gòu)建光學(xué)傳感器的報(bào)道。但是,通過割裂探針直接切斷FRET的研究還很少。本章報(bào)道了一種新型DNA-石墨烯氧化物(GO)-Fenton混合系統(tǒng),利用了GO的熒光猝滅能力和羥基自由基(HO·)對DNA探針的選擇性割裂作用,實(shí)現(xiàn)FRET作用調(diào)控,從而建立了一種高靈敏度、高選擇性測定Fe2+和HO·的新方法。由于7π-π堆積作用,熒光團(tuán)標(biāo)記DNA與GO自組裝形成復(fù)合物,導(dǎo)致熒光團(tuán)熒光幾乎完全猝滅。Fenton試劑生成的HO·可誘導(dǎo)割裂被吸附DNA鏈,使標(biāo)記熒光團(tuán)的DNA碎片從GO表面釋放出來,從而恢復(fù)熒光。因此,熒光恢復(fù)依賴于HO·和Fe2+的濃度。實(shí)驗(yàn)表明,增加的熒光強(qiáng)度與Fe2+和HO·的濃度呈正比,線性范圍從10nM到1μM,檢測限為2.4nM。此外,Fenton-DNA割裂開關(guān)還可以用于區(qū)分鐵元素的價態(tài)(如Fe2+和Fe3+)。與傳統(tǒng)方法相比,所用DNA不需要修飾巰基、氨基等共價作用基團(tuán),從而簡化了功能化探針的步驟,并且GO還大大降低了背景信號。該通用策略可潛在擴(kuò)展應(yīng)用于檢測自由基清除劑,研究新的類Fenton反應(yīng),體內(nèi)ROS的檢測和成像,監(jiān)測割裂酶活性和環(huán)境污染物分析等。 3.基于還原態(tài)石墨烯氧化物模糊邏輯檢測G四聯(lián)體DNA及其裂解試劑 G四聯(lián)體(G4)結(jié)構(gòu)的檢測可以有力推動G4結(jié)構(gòu)動態(tài)特性的研究,并且有利于發(fā)現(xiàn)新型DNA割裂抗癌試劑,構(gòu)建基于G4構(gòu)型變化的生物傳感器和分子開關(guān)。但是,現(xiàn)有的G4結(jié)構(gòu)檢測方法,還存在費(fèi)時、費(fèi)力、相對昂貴、需要大型儀器等不足。本章結(jié)合納米技術(shù)和模糊邏輯理論的優(yōu)點(diǎn),發(fā)展了一種基于有機(jī)染料-rGO復(fù)合物的簡單、無標(biāo)記、通用的策略,用于熒光智能檢測G4DNA、HO·和Fe2+。利用AO-rGO復(fù)合物作為納米過濾器、納米開關(guān),結(jié)合rGO與不同構(gòu)型DNA作用力的差異,實(shí)現(xiàn)了目標(biāo)分析物的有效區(qū)分和定量檢測。實(shí)驗(yàn)表明,AO-rGO復(fù)合物的熒光強(qiáng)度會隨G4DNA的濃度增加而增強(qiáng),兩者呈線性關(guān)系,線性范圍為16-338nM,檢測限為2.0nM。而Fenton試劑會重新猝滅G4DNA-AO-rGO復(fù)合物的熒光,Fenton試劑濃度與被猝滅熒光的強(qiáng)度呈非線性關(guān)系。但是,Fenton試劑濃度以10為底的對數(shù)與猝滅的熒光強(qiáng)度呈正比關(guān)系,線性范圍為兩段,分別為0.1-100μM和100-2000μM。此外,還發(fā)展了一種基于模糊邏輯的新型智能檢測方法,主要是利用了模糊邏輯可以模擬人的推理、解決復(fù)雜和非線性問題、以及將數(shù)字信號轉(zhuǎn)換為語言描述等特點(diǎn)。該方法未來可應(yīng)用于生物化學(xué)系統(tǒng)、環(huán)境檢測系統(tǒng)以及分子級模糊邏輯計(jì)算系統(tǒng)。 4.基于石墨烯化學(xué)系統(tǒng)的布爾邏輯樹用于分子計(jì)算和智能分子搜索查詢 近年來,使用生物化學(xué)分子或者生物元件作為砌塊,構(gòu)建新型人造計(jì)算裝置的研究引起了人們的廣泛興趣。目前,分子計(jì)算裝置的構(gòu)建面臨的最嚴(yán)峻問題是如何連接分子事件成為有用的裝置。本章中,利用布爾邏輯分析并組織連接石墨烯、有機(jī)染料、凝血酶適配體以及Fenton反應(yīng)等化學(xué)事件形成布爾邏輯樹。并利用這些化學(xué)事件網(wǎng)絡(luò)執(zhí)行熒光組合邏輯(包括基本邏輯門和復(fù)雜的聯(lián)合邏輯環(huán)路)和模糊邏輯計(jì)算�；诓紶栠壿嫎浞治龊瓦壿嬘�(jì)算,這些基本的化學(xué)事件可以作為可編程“字符”,化學(xué)相互作用作為“語義”邏輯規(guī)則,從而可構(gòu)建分子搜索引擎用于智能分子搜索查詢。該方法有利于發(fā)展分子級高級邏輯“程序”,未來有望應(yīng)用于生化傳感、納米技術(shù)、載藥系統(tǒng)等。 5.pH感應(yīng)分子神經(jīng)元用于邏輯計(jì)算、信息編碼和加密 腦環(huán)路具有強(qiáng)大記憶、聯(lián)想、推理等功能。為此,許多研究者致力于使用人工分子系統(tǒng)或電子裝置來設(shè)計(jì)神經(jīng)元類似物。但是,目前還沒有提出一個合理的分子神經(jīng)元模型。本章中,通過使用紫外-可見光吸收、熒光、共振光散射光譜技術(shù)研究常用的酸堿指示劑剛果紅(CR)染料的pH依賴響應(yīng),展示了利用CR如何構(gòu)建分子神經(jīng)元以及表現(xiàn)出類神經(jīng)元行為。所提出的分子神經(jīng)元模型使用分子基團(tuán)作為“樹突”以接受環(huán)境刺激輸入(如pH),分子母體作為“胞體”以執(zhí)行整合功能,光譜性質(zhì)的變化作為“軸突以產(chǎn)生輸出。通過將簡單的分子看作McCulloch-Pitts神經(jīng)元(線性閾值門),可設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)用于執(zhí)行大批量并行邏輯計(jì)算,并且借助分子神經(jīng)元內(nèi)在的超高信息密度進(jìn)行字符信息編碼以及分子加密。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,分子可以用作通用人工神經(jīng)元,并具備環(huán)境刺激應(yīng)答、分子事件模式識別、推理判決等能力。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：西南大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：O657.3;O613.71

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本文編號：2392256