【摘要】：以Si O2、全硅MCM-41(Si-MCM-41)、通過機械混合Si-MCM-41與ZSM-5得到的Z-MCM-41-M以及通過在ZSM-5外部包覆MCM-41制備得到的Z-MCM-41四種材料為載體,制備了四種負(fù)載型Pd催化劑。采用XRD、HRTEM、N2吸附-脫附、NH3-TPD手段對Pd催化劑進行了表征;以二苯并噻吩(DBT)為模型化合物,在固定床反應(yīng)器上對四種催化劑的加氫脫硫(HDS)活性、加氫路徑選擇性和加氫裂化活性進行了考察,研究了不同類型載體對Pd催化劑加氫脫硫性能的影響。結(jié)果表明,載體的性質(zhì)會顯著影響負(fù)載型Pd催化劑的加氫脫硫性能。載體的比表面積對負(fù)載型Pd催化劑加氫脫硫活性影響不大,但是HYD路徑的選擇性與載體的孔道結(jié)構(gòu)有關(guān);具有介孔孔道結(jié)構(gòu)有利于加氫路徑選擇性的提高。酸性載體負(fù)載的Pd催化劑表現(xiàn)出較好加氫脫硫活性和加氫選擇性,這與氫溢流有關(guān)。介孔材料的孔道結(jié)構(gòu)與微孔沸石的酸性有機結(jié)合,所得到的Z-M CM-41復(fù)合材料是是潛在的貴金屬Pd加氫脫硫催化劑優(yōu)良載體,可有效提升其加氫脫硫活性。
[Abstract]:Four kinds of supported Pd catalysts were prepared on the support of Si O _ 2, all-silicon MCM-41 (Si-MCM-41), Z-MCM-41-M obtained by mechanically mixing Si-MCM-41 with ZSM-5 and Z-MCM-41 prepared by coating ZSM-5 with MCM-41. The XRD,HRTEM,N2 adsorption-desorption NH _ 3-TPD method was used to characterize the Pd catalyst, and the hydrodesulfurization (HDS) activity of the four catalysts was studied in a fixed-bed reactor using dibenzothiophene (DBT) as a model compound. The hydrogenation path selectivity and hydrocracking activity were investigated and the effects of different kinds of supports on the hydrodesulfurization performance of Pd catalysts were studied. The results showed that the properties of the support significantly affected the hydrodesulfurization performance of the supported Pd catalyst. The specific surface area of the support has little effect on the hydrodesulfurization activity of the supported Pd catalyst, but the selectivity of the HYD path is related to the pore structure of the carrier, and the mesoporous structure is conducive to the improvement of the hydrogenation path selectivity. The hydrodesulfurization activity and hydrogenation selectivity of the Pd catalyst supported on acid carrier are better, which is related to the hydrogen overflow. The pore structure of mesoporous materials is combined with the acidity of microporous zeolites. The Z-M CM-41 composite is an excellent carrier for potential noble metal Pd hydrodesulfurization catalysts, which can effectively enhance its hydrodesulfurization activity.
【作者單位】： 中國石油石油化工研究院大慶化工研究中心;
【基金】：中國石油天然氣股份公司基金(2013E-1502、2014B-2508)資助~~
【分類號】：TE624.9

【參考文獻】

相關(guān)期刊論文 前1條

1 王林英;王安杰;李翔;周峰;胡永康;;ZSM-5/MCM-41介孔硅鋁分子篩擔(dān)載Pd和Pt制備加氫脫硫催化劑[J];石油學(xué)報(石油加工);2012年03期

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前1條

1 楊曉東;介孔分子篩負(fù)載Pt、Pd催化劑的加氫脫硫性能[D];大連理工大學(xué);2009年

【共引文獻】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 楊曉東;關(guān)旭;高善彬;陸雪峰;姜維;孫發(fā)民;;載體性質(zhì)對Pd催化劑加氫脫硫性能的影響[J];燃料化學(xué)學(xué)報;2017年08期

2 楊曉東;王新苗;高善彬;王安杰;;Pd/ZSM-5/MCM-41催化劑加氫脫硫性能研究[J];化學(xué)學(xué)報;2017年05期

3 唐瑞源;田原宇;冷桂玲;喬英云;;Ca基固體堿制備及其重油裂解氣化性能[J];石油學(xué)報(石油加工);2016年03期

4 王廣建;張金龍;楊志堅;褚衍佩;;Cu/Ti-MCM-41,Cu/Ti-HMS的制備表征與脫硫性能[J];高�；瘜W(xué)工程學(xué)報;2015年03期

5 李宏偉;趙強;張世剛;惠海濤;;納米ZSM-5分子篩的合成研究[J];廣東化工;2015年11期

6 王廣建;韓亞飛;褚衍佩;馮慶吉;王芳;;疏水性HMS分子篩的制備及水熱穩(wěn)定性[J];硅酸鹽學(xué)報;2015年07期

7 王廣建;韓亞飛;褚衍佩;崔會杰;王芳;;HMS分子篩負(fù)載磷鎢酸催化劑的制備及其脫硫性能[J];石油化工;2015年03期

8 王廣建;劉英環(huán);張健康;楊志堅;;Cu/Ti-HMS分子篩的制備及脫硫性能研究[J];功能材料;2014年02期

9 宋華;王健;李鋒;柳艷修;張嬌靜;宋華林;;Ni_2P加氫脫硫催化劑制備方法及改性研究進展[J];石油學(xué)報(石油加工);2013年06期

10 王林英;李翔;周峰;王瑤;王安杰;胡永康;;含β沸石結(jié)構(gòu)單元的介孔硅鋁分子篩合成[J];石油學(xué)報(石油加工);2013年06期

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本文編號：2231707