【摘要】：近幾年,飲用水環(huán)境中頻繁有藥品與個(gè)人護(hù)理用品(PPCPs)被檢出。PPCPs在飲用水的消毒處理環(huán)節(jié)可能生成比PPCPs具有更大毒性的鹵代PPCPs及其他消毒副產(chǎn)物,部分產(chǎn)物具有“三致”效應(yīng),容易在生物體內(nèi)積累,從而對(duì)包括人類在內(nèi)的生物產(chǎn)生危害。因此,有必要進(jìn)行余氯對(duì)PPCPs降解影響的研究,對(duì)PPCPs與余氯作用產(chǎn)物的研究也是勢(shì)在必行。本文以典型PPCPs作為研究對(duì)象,對(duì)9種PPCPs進(jìn)行了余氯對(duì)PPCPs濃度影響的研究,并選取其中5種PPCPs進(jìn)行不同余氯濃度下,PPCPs與余氯作用產(chǎn)物的研究。研究中采用SPE-UPLC-MS\MS的前處理方法和檢測(cè)方法,對(duì)水樣進(jìn)行處理和檢測(cè)。通過(guò)比較去除余氯和補(bǔ)充余氯兩種情況下,PPCPs濃度隨時(shí)間的變化情況,分析氯對(duì)PPCPs降解的影響;并通過(guò)對(duì)5種PPCPs與不同濃度余氯的反應(yīng)產(chǎn)物的測(cè)定,推測(cè)了鹵代PPCPs的生成機(jī)理。在探索余氯對(duì)PPCPs降解影響的實(shí)驗(yàn)中,結(jié)果顯示余氯存在時(shí),維拉帕米、地爾硫卓、舒必利、克倫特羅的濃度明顯低于去除余氯的情況,說(shuō)明余氯較容易與這四種物質(zhì)反應(yīng);而苯扎貝特、酮基布洛芬在余氯存在時(shí)的濃度高于去除余氯時(shí)的濃度,說(shuō)明余氯的加入對(duì)原環(huán)境中這兩種物質(zhì)的降解有抑制作用;納多洛爾、氟西汀、達(dá)舒平,這三種PPCPs在反應(yīng)初期去除余氯樣品中PPCPs的去除率高于補(bǔ)充余氯的樣品,反應(yīng)后期出現(xiàn)相反的情況,說(shuō)明反應(yīng)初期余氯的存在抑制了原環(huán)境中PPCPs的降解,之后氯開(kāi)始與PPCPs反應(yīng),使其去除率增加。在5種PPCPs與不同氯濃度反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)中,對(duì)其反應(yīng)產(chǎn)物進(jìn)行推測(cè),發(fā)現(xiàn)不同質(zhì)荷比的產(chǎn)物粒子,共推測(cè)出13種反應(yīng)產(chǎn)物,其反應(yīng)機(jī)理主要為氧化反應(yīng)和氯代反應(yīng)過(guò)程。
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TU991.21
【圖文】：

技術(shù)路線圖

血酸 分析純 風(fēng)船化學(xué)試劑 乙酸二鈉 優(yōu)級(jí)純 立元化工 化鈉 優(yōu)級(jí)純 光復(fù)科技 酸 分析純 風(fēng)船化學(xué)試劑 氣 99.999% 六方氮?dú)?酸鈉 分析純 江天化工 設(shè)備所用主要設(shè)備如下：子天平：型號(hào)為 BSA224S，Aartorius。相萃取設(shè)備：固相萃取組件（Agilent Vac elut sps 24），國(guó) GAST 無(wú)油隔膜真空泵，濾膜為玻璃纖維濾膜（0.22（Oasis 公司 HLB 柱子），固相萃取裝置如圖 2-1 所示

圖 3-1 維拉帕米濃度和去除率隨時(shí)間的變化3.2.2 余氯對(duì)舒必利的影響比較去除余氯和補(bǔ)充余氯兩種情況下，飲用水中舒必利濃度和去除率隨時(shí)間的變化情況，變化趨勢(shì)如圖 3-2 所示。由圖 3-2 可知在余氯作用下舒必利的濃度明顯低于去除余氯的情況，說(shuō)明余氯對(duì)舒必利起到了一定程度的去除作用。去除余氯時(shí)，僅在反應(yīng)進(jìn)行 1h 時(shí)，舒必利的去除率就達(dá)到最大約為 41.1%，隨著反應(yīng)時(shí)間的進(jìn)行，去除率逐漸降低，在反應(yīng)進(jìn)行 12h 時(shí)，去除率達(dá)到最低約為 14.2%，后又出現(xiàn)去除率升高又降低的現(xiàn)象，在反應(yīng)進(jìn)行的 48h 內(nèi)，去除率在波動(dòng)，波動(dòng)趨勢(shì)同維拉帕米相似，在 1h、12h 和 36h 處出現(xiàn)轉(zhuǎn)折，這部分 PPCPs 的去除可能來(lái)自水中顆粒物吸附或微生物降解等因素[61]。補(bǔ)充余氯到 2mg/L，在反應(yīng)進(jìn)行 5h 時(shí)，去除率升高到最大值約93.8%，5h-48h 去除率出現(xiàn)先降低、再略升高、又降低的現(xiàn)象，48h 時(shí)去除率降到最低約為 78.1%。由此可見(jiàn)余氯對(duì)舒必利的去除作用較好，能使去除率增加

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2758623