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擴(kuò)散火焰中碳煙有序度、官能團(tuán)及氧化活性的演變規(guī)律

發(fā)布時(shí)間:2020-06-05 00:41
【摘要】:目前隨著各國汽車保有量的不斷增多及化石燃料燃燒,顆粒物排放問題已經(jīng)引起了全世界人民的重視,近年來國內(nèi)外學(xué)者對于碳煙顆粒的研究已經(jīng)取得了重大進(jìn)步。對于柴油機(jī)來說,含碳質(zhì)顆粒物的氣固兩相燃燒是常見的燃燒現(xiàn)象,但目前針對氣固兩相燃燒對碳煙顆粒影響的研究仍未見報(bào)道。另外柴油機(jī)燃燒工況復(fù)雜不利于研究單一變量對碳煙顆粒的影響,因此本文建立了實(shí)驗(yàn)室正庚烷反置擴(kuò)散燃燒系統(tǒng)及毛細(xì)管取樣系統(tǒng),結(jié)合拉曼光譜儀、紅外光譜儀和熱重分析儀研究了在碳煙顆粒的生長過程中其有序化程度、表面官能團(tuán)和氧化活性的演變規(guī)律,并采用氣溶膠發(fā)生器,將碳質(zhì)顆粒物均勻的離散到火焰中,作為對柴油機(jī)氣固兩相燃燒的近似簡化,研究了添加碳質(zhì)顆粒物對碳煙顆粒的上述理化特性的影響。主要研究結(jié)果如下:拉曼光譜中A_(D1)/A_G的值隨火焰高度的增大而增大,說明隨著火焰高度增大,碳煙顆粒的微觀結(jié)構(gòu)更有序。相同火焰高度下添加碳質(zhì)顆粒物的正庚烷擴(kuò)散火焰中碳煙顆粒A_(D1)/A_G的值比純正庚烷擴(kuò)散火焰中的值略大,說明添加碳質(zhì)顆粒物使火焰中碳煙顆粒微觀結(jié)構(gòu)更有序。隨著火焰高度增大,二階拉曼峰變窄,即碳煙顆粒的微觀結(jié)構(gòu)變得更有序,與一階拉曼光譜得到的結(jié)果一致。脂肪族碳?xì)浔砻婀倌軋F(tuán)和芳香族碳?xì)浔砻婀倌軋F(tuán)的相對含量A_(C-H)/A_(C=C)均隨火焰高度的增大而減少,羰基表面官能團(tuán)的相對含量A_(C=O)/A_(C=C)也隨火焰高度的增大而減少。相同火焰高度下添加碳質(zhì)顆粒物的正庚烷擴(kuò)散火焰中碳煙顆粒的羰基表面官能團(tuán)的相對含量比純正庚烷擴(kuò)散火焰中的更小。隨著火焰高度的增大,對應(yīng)的熱重曲線有向右移動的趨勢,說明隨火焰高度增大,碳煙顆粒更難于發(fā)生氧化反應(yīng)。起始氧化溫度T_i、最大氧化速率溫度T_(max)、燃盡溫度T_h、表觀活化能的值E_a基本隨火焰高度的增大而增大。相同的火焰高度,添加碳質(zhì)顆粒物的正庚烷擴(kuò)散火焰中碳煙顆粒的氧化特征溫度和表觀活化能偏大,說明添加碳質(zhì)顆粒物使火焰中碳煙顆粒的氧化活性變差。
【圖文】:

示意圖,碳煙顆粒,生成過程,示意圖


很強(qiáng)的吸附能力。成分 SOF 是干碳煙表面吸附和凝聚的復(fù)雜有機(jī)碳煙顆粒中的 SOF 含量達(dá)到了 42%。而 SOF 的碳煙前驅(qū)物多環(huán)芳香烴 (Polycyclic AromatiPAHs 是含多個(gè)苯環(huán)的芳香族化合物,主要包,屬于持久性的有機(jī)污染物和強(qiáng)烈的致癌物。的生成機(jī)理生成是從相對簡單的碳?xì)淙剂限D(zhuǎn)變成眾多碳質(zhì)成固相物質(zhì)的過程,涉及復(fù)雜的物理和化學(xué)反成和增長;(2) 碳煙顆粒的成核;(3) 碳煙顆粒和團(tuán)聚,如圖 1-1 所示。除了以上幾個(gè)過程,碳化反應(yīng),且碳煙的氧化反應(yīng)貫穿整個(gè)燃燒過程,化競爭的結(jié)果。

示意圖,機(jī)理,示意圖,加成機(jī)理


圖 1-2 HACA 機(jī)理示意圖Figure 1-2 HACA mechanism上述的 HACA 機(jī)理,目前還有幾個(gè)其它的機(jī)理被提出,包、五元環(huán)(環(huán)戊二烯基)加成機(jī)理[27]、苯基加成機(jī)理[28]、甲些機(jī)理都從特定的角度解釋了 PAH 的生長,,但目前并沒有解釋 PAH 的生長,關(guān)于 PAH 生長的機(jī)理仍然在不斷的探索粒的成核顆粒的成核是指較大的多環(huán)芳香烴分子轉(zhuǎn)變成初生固態(tài)碳核過程十分迅速,又受到實(shí)驗(yàn)中取樣精度和儀器精度的限程的認(rèn)識還非常不深入,因此一直是碳煙研究中的難點(diǎn)問題碳煙顆粒的成核提出了三種概念模型,如圖 1-3 所示。A 路成彎曲的、類富勒烯結(jié)構(gòu);B 路徑為中等大小的 PAH 經(jīng)過結(jié)構(gòu);C路徑為PAH經(jīng)過反應(yīng)或者化學(xué)凝并形成十字交叉的 等人經(jīng)過試驗(yàn)間接證明了碳煙成核主要是通過路徑 B 和路徑
【學(xué)位授予單位】:天津大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2018
【分類號】:U464.134.4;X734.2

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本文編號:2697226

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