功能性離子液體的制備及其脫除FCC模擬汽油中噻吩類硫化物的研究
發(fā)布時間:2017-11-17 05:22
本文關鍵詞:功能性離子液體的制備及其脫除FCC模擬汽油中噻吩類硫化物的研究
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【摘要】:汽車工業(yè)的發(fā)展,使得FCC汽油被大量消耗。FCC汽油中的硫化物主要以噻吩類為主,其在燃燒時會產(chǎn)生大量的SOX,其中SO_2會對生態(tài)環(huán)境造成嚴重破壞。Bronsted~-Lewis酸性功能化離子液體(B~-L ILs)融合了B酸和L酸兩種功能特征,是一種新型“綠色“離子液體,對油品進行氧化萃取耦合脫硫時,有著較好的脫硫性能和循環(huán)再生能力。本論文從傳統(tǒng)的烷基咪唑類ILs、季銨鹽類ILs出發(fā),優(yōu)化了其合成條件,由于無水三氯化鋁在實驗中表現(xiàn)出穩(wěn)定性差,故又合成了[Et_3NH]HSO_4和[BMIM]HSO_4離子液體,這兩種都是帶有Bronsted酸性的兩類功能化ILs。最后,在Bronsted酸性的兩類功能化ILs中絡合一系列金屬離子,使其又具有Lewis酸性特征。通過分析烷基咪唑的碳鏈長度、陰離子類型、以及金屬化合物的種類對脫硫率的影響,確定最佳脫硫效果的離子液體[BMIM]HSO_4/FeCl_3,并對其進行脫硫工藝優(yōu)化試驗。(1)微波合成了傳統(tǒng)離子液體[Et_3NH]Cl/AlCl_3、[Me_3NH]Cl/AlCl_3,優(yōu)化了其微波合成條件,結果表明較理想的加料方式為分三次加入鹽酸三乙胺,一次性加入無水AlCl_3,最適宜的合成微波功率為160W,最佳合成時間為t=10s+10s+10s×4=120s。(2)合成了不同碳鏈長度的烷基咪唑類離子液體,并絡合了金屬化合物。發(fā)現(xiàn)具有金屬化合物的ILs比不含有金屬化合物的ILs的脫硫率高,但絡合了金屬的ILs對油品的脫硫率會隨著自身碳鏈長度的增加而降低,這與非金屬ILs脫硫規(guī)律正好相反。(_3)選擇具有不同的陰離子(HSO_4~-、BF_)4~-、Cl~-、Br~-)離子液體進行脫硫?qū)嶒?這些陰離子可以和金屬鹵化物產(chǎn)生絡合作用。陰離子和金屬鹽的絡合能力越強,硫化物上的孤對電子越容易使Lewis酸堿絡合實現(xiàn)萃取脫硫。實驗表明,陰離子為HSO_4的ILs萃取脫硫率最好。(4)絡合了不同金屬化合物的ILs,自身酸性有很大的差別,導致其脫硫率也不同。本實驗合成了由Co~(2+)、Mn~(2+)、C~(2+)、Zn~(2+)、Fe~(3+)不同種類金屬化合物絡合的雙酸性ILs,并進行脫硫?qū)嶒?結果表明,具有較強接受電子能力的Fe~(3+)的脫硫效果最好。(5)對[BMIM] HSO_4/FeCl_3進行了單因素實驗分析,考察了反應時間、溫度、劑油比對脫除模擬油的硫含量的影響,得出最佳脫硫條件即時間為40min,溫度為40℃,v((ILs)/v(oil)為1:1,在此反應條件下該離子液體的脫硫率接近100%。(6) [BMIM] HSO_4/FeCl_3為萃取劑的脫硫體系具有最佳脫硫效果,重復使用7次后,脫硫率雖有所下降,但仍然保持在90%左右。
【學位授予單位】:西北大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:U473.11
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2 袁Z
本文編號:1194966
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