發(fā)布時間：2017-03-17 09:09

  本文關(guān)鍵詞：低煤階煤及不同化學(xué)組分熱解甲烷和氫氣的生成特征與機理，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】： 低煤階煤中含有豐富的有機質(zhì),這些有機質(zhì)在熱演化過程中會形成大量的氣態(tài)烴和液態(tài)烴。這些烴類的形成過程與機理是煤化學(xué)、煤地球化學(xué)等學(xué)科的重點研究內(nèi)容。 甲烷與氫氣的生成是煤熱解過程中的重要反應(yīng),分析煤熱解過程中甲烷與氫氣析出特征與反應(yīng)機制有助于理解煤的熱解機理,也為煤成氣的成藏機制的理解以及制取清潔能源提供理論基礎(chǔ)。本文對二連盆地烏蘭圖嘎礦和烏尼特礦煤的五種煤樣進行提取腐殖酸處理,對提取腐殖酸后的殘煤進行吡啶抽提。應(yīng)用TG/MS對原煤(YM)、腐殖酸(HA)、提取腐殖酸后殘煤(HACM)、提取腐殖酸后的殘煤經(jīng)吡啶抽提后殘煤(CTCM)、瀝青質(zhì)(LQZ)進行熱解特征分析,并結(jié)合結(jié)構(gòu)特征分析原煤及不同組分熱解生成甲烷與氫氣的生成機理。主要得到以下結(jié)論: 1.煤的結(jié)構(gòu)特征:原煤的fa隨H/C增加而減小,腐殖酸的Hal/Har較原煤略有變大趨勢,脂肪鏈較原煤變長,支鏈減少。原煤提取腐殖酸后,其2920 cm-1和2860 cm-1處的脂肪族-CH2-、-CH3的伸縮振動峰強度降低,1620 cm-1處的芳香族C=C骨架振動峰強度降低,含氧官能團減少。溶劑抽提對fa沒有顯著影響。 2.原煤最大失重速率隨2924 cm-1增加而增大,腐殖酸、腐殖酸殘煤、抽提殘煤的熱解初始溫度較低,在高溫區(qū)DTG曲線出現(xiàn)雙峰。瀝青質(zhì)失重率最大。 3.甲烷生成的溫度范圍在100℃-800℃之間,原煤熱解甲烷生成總量與H/C成正相關(guān)性。腐殖酸中的甲烷生成與官能團中的甲基脫落有很大關(guān)系。腐殖酸殘煤與抽提殘煤的甲烷析出速率曲線都有三個尖峰出現(xiàn)。瀝青質(zhì)生成甲烷最少,原煤次之,腐殖酸,腐殖酸殘煤和抽提殘煤較高。氫氣析出初始溫度在300℃左右,原煤中氫氣生成與脂肪結(jié)構(gòu)中的C=O有很大關(guān)系,腐殖酸熱解生成氫氣的最大速率峰溫隨2964/1618 cm-1增大而升高。腐殖酸殘煤與抽提殘煤熱解生成氫氣的產(chǎn)量相差不大。瀝青質(zhì)熱解生成氫氣的最大峰溫較腐殖酸殘煤和抽提殘煤延后。原煤的氫氣總生成量最少,而腐殖酸、腐殖酸殘煤、抽提殘煤和瀝青質(zhì)的生成量相差不大。 4.甲烷與氫氣的生成都是多種反應(yīng)綜合作用的結(jié)果,以Ⅳ樣品為例,原煤、腐殖酸殘煤和抽提殘煤在熱解過程中甲烷與氫氣的總生成量與H/C和O/C有關(guān)。提取腐殖酸與溶劑抽提都使甲烷產(chǎn)率增加。對氫氣而言抽提后氫氣產(chǎn)量則減少。
【關(guān)鍵詞】：低煤階煤 熱解 甲烷 氫氣 生成機理
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2010
【分類號】：P618.11
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 緒論10-18
• 1.1 論文的選題目的與意義10
• 1.2 煤成烴的研究進展10-15
• 1.2.1 煤中有機質(zhì)成烴作用10-11
• 1.2.2 熱解技術(shù)在煤結(jié)構(gòu)研究領(lǐng)域的應(yīng)用11-12
• 1.2.3 甲烷的生成特征研究12-15
• 1.2.4 氫氣生成機理研究15
• 1.3 研究思路與技術(shù)路線15-18
• 第二章 實驗測試方法18-24
• 2.1 樣品制備18-19
• 2.1.1 提取腐殖酸18
• 2.1.2 抽提18-19
• 2.2 實驗裝置19-20
• 2.2.1 熱重法19
• 2.2.2 熱重-質(zhì)譜聯(lián)用19-20
• 2.3 分析方法20-24
• 2.3.1 工業(yè)分析與元素分析20-22
• 2.3.2 傅立葉紅外光譜分析22
• 2.3.3 溶劑抽提22-24
• 第三章 樣品的紅外光譜分析24-60
• 3.1 原煤的紅外光譜分析24-38
• 3.1.1 原煤的紅外光譜分析24-25
• 3.1.2 原煤的紅外光譜分峰擬合25-35
• 3.1.3 紅外結(jié)構(gòu)參數(shù)的計算35-38
• 3.2 腐殖酸的紅外光譜分析38-44
• 3.2.1 腐殖酸的紅外光譜38-39
• 3.2.2 腐殖酸紅外光譜分峰擬合39-43
• 3.2.3 結(jié)構(gòu)參數(shù)43-44
• 3.3 腐殖酸殘煤的紅外光譜分析44-51
• 3.3.1 腐殖酸提取后殘煤紅外光譜44-45
• 3.3.2 提取腐殖酸后殘煤紅外光譜分峰擬合45-49
• 3.3.3 腐殖酸殘煤結(jié)構(gòu)參數(shù)49-51
• 3.4 抽提殘煤的紅外光譜51-58
• 3.4.1 抽提后殘煤紅外光譜分峰擬合53-57
• 3.4.2 抽提殘煤結(jié)構(gòu)參數(shù)57-58
• 3.5 小結(jié)58-60
• 第四章 樣品的宏觀熱解特性及動力學(xué)分析60-76
• 4.1 原煤的熱解特性及動力學(xué)分析60-64
• 4.1.1 原煤的熱解特性60-61
• 4.1.2 原煤熱解特征參數(shù)61-62
• 4.1.3 原煤的熱解動力學(xué)分析62-64
• 4.2 腐殖酸的熱解特性64-66
• 4.3 腐殖酸殘煤熱解特性66-69
• 4.4 抽提殘煤的熱解特性69-72
• 4.5 瀝青質(zhì)的熱解特性72-75
• 4.6 小結(jié)75-76
• 第五章 甲烷及氫氣的生成特征與動力學(xué)分析76-120
• 5.1 甲烷生成特性76-98
• 5.1.1 原煤熱解甲烷生成特性及動力學(xué)分析76-81
• 5.1.2 腐殖酸熱解甲烷析出特性及動力學(xué)分析81-85
• 5.1.3 腐殖酸殘煤熱解生成甲烷特性及動力學(xué)分析85-90
• 5.1.4 抽提殘煤熱解甲烷析出特征及動力學(xué)分析90-94
• 5.1.5 瀝青質(zhì)熱解甲烷析出特征及動力學(xué)分析94-98
• 5.1.6 甲烷總析出量比較98
• 5.2 氫氣析出特征98-118
• 5.2.2 腐殖酸熱解氫氣析出特征及動力學(xué)103-107
• 5.2.3 腐殖酸殘煤熱解氫氣析出特征107-111
• 5.2.4 抽提殘煤熱解氫氣析出特征機動力學(xué)分析111-115
• 5.2.5 瀝青質(zhì)熱解氫氣生成特性及動力學(xué)分析115-118
• 5.2.6 氫氣生成總量比較118
• 5.3 小結(jié)118-120
• 第六章 甲烷與氫氣的形成機理120-136
• 6.1 熱解甲烷形成機制120-129
• 6.1.1 甲烷生成特征120-121
• 6.1.2 甲烷生成機理分析121-129
• 6.2 熱解氫氣形成機制分析129-133
• 6.2.1 氫氣生成特征129-131
• 6.2.2 氫氣生成機理分析131-133
• 6.3 總結(jié)133-136
• 第七章 論文結(jié)論與研究展望136-140
• 7.1 結(jié)論136-139
• 7.1.1 煤的結(jié)構(gòu)特征136
• 7.1.2 煤的熱解特性136-137
• 7.1.3 甲烷與氫氣的生成特征137
• 7.1.4 甲烷與氫氣生成機理137-139
• 7.2 論文的不足139
• 7.3 前景展望139-140
• 參考文獻140-144
• 致謝144-145
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文145

【參考文獻】

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本文編號：252668