【摘要】：為提高褐煤熱解多聯(lián)產(chǎn)技術中半焦的利用效率,本文提出將低溫熱解半焦用于"一步法"制甲烷技術,考察了熱解條件對半焦性質(zhì)和一步甲烷化活性的影響。利用管式爐制備了不同氣氛和溫度的褐煤熱解半焦,采用傅里葉紅外光譜、X射線衍射技術和固定床反應器,對半焦表面化學、微晶結構和甲烷化活性進行了表征。結果表明,與N2和H2氛圍相比,褐煤在水蒸氣氛圍中進行熱解,半焦表面含氧官能團受到保護而含量更高,同時石墨化程度因受阻而降低,甲烷化活性更高;在水蒸氣氛圍中,773~873K范圍內(nèi),隨著熱解溫度升高,褐煤裂解反應進行程度加深,半焦表面含氧官能團數(shù)量降低,石墨化程度增加,致使甲烷化活性降低�？傊�,在水蒸氣氛圍中,773K時熱解形成了一步甲烷化反應活性最好的褐煤半焦,對于低階褐煤熱解過程與氣化過程優(yōu)化聯(lián)產(chǎn)具有重要指導意義。
[Abstract]:In order to improve the utilization efficiency of semi-coke in the co-production technology of lignite pyrolysis, the low-temperature pyrolysis semi-coke was used to produce methane by one-step process. The effects of pyrolysis conditions on the properties of semi-coke and the activity of one-step methanation were investigated. Pyrolysis semi-coke of lignite at different atmosphere and temperature was prepared by tube furnace. The surface chemistry, microcrystal structure and methanation activity of semi-coke were characterized by Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), X-ray diffraction (XRD) and fixed-bed reactor. The results showed that, compared with N2 and H2 atmosphere, lignite pyrolysis in steam atmosphere resulted in higher content of oxygen-containing functional groups on the surface of semicoke, lower graphitization degree and higher methanization activity than those in N2 and H2 atmospheres. In water vapor atmosphere, with the increase of pyrolysis temperature, the degree of lignite pyrolysis deepened, the number of oxygen-containing functional groups on the surface of semi-coke decreased and the graphitization degree increased, resulting in a decrease in methanation activity. In conclusion, a lignite semi-coke with the best methanation activity was formed at 773K in steam atmosphere, which is of great guiding significance for the optimization of co-production of low-order lignite pyrolysis process and gasification process.
【作者單位】： 青島科技大學化工學院清潔化工過程山東省高校重點實驗室;
【基金】：國家自然科學基金(21276129,51506105) 山東省自然科學基金重點項目(ZR2015QZ02) 山東省自然科學基金(ZR2015BL028)項目
【分類號】：TD849.2

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本文編號：2447232