本文關(guān)鍵詞：含石墨烯鈦基金屬氧化物陽極性能改進研究

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【摘要】：鈦基金屬氧化物涂層電極是指以鈦為基體,并在其表面涂覆貴金屬氧化物涂層的陽極,簡稱DSA。Ti/IrO2-Ta2O5陽極是鈦基體表面涂覆一層IrO2和Ta2O5混合金屬氧化物涂層,是目前公認的具有良好電催化性能和穩(wěn)定性的析氧陽極。Ti/RuO2-IrO2-SnO2陽極是鈦基體表面涂覆一層RuO2、IrO2和Sn02混合金屬氧化物涂層,常被用作電解海水用陽極。隨著兩種陽極應(yīng)用領(lǐng)域的不斷擴大,要求陽極不僅要有優(yōu)異的電催化活性,還應(yīng)具有較長的使用壽命。石墨烯(graphene)是一種由碳原子構(gòu)成的單層片狀結(jié)構(gòu)的新型二維碳納米材料,常溫下,具有很大的比表面積(2630m2·g-1)和很高的導(dǎo)電性能。本文利用石墨烯優(yōu)異的性能,研究了其在改進鈦基金屬氧化物涂層電極中的應(yīng)用。采用熱分解法制備了添加石墨烯的IrO2-Ta2O5涂層鈦陽極和RuO2-IrO2-Sn02涂層鈦陽極,考察了石墨烯的加入對兩種陽極電催化性能和電極穩(wěn)定性的影響。并運用場發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM)、能譜儀(EDS)、X射線衍射儀(XRD)等分析手段和析氧電位(OEP)、析氯電位(CEP)、循環(huán)伏安(CV)、陽極極化、電化學(xué)阻抗譜(EIS)和強化電解壽命(ALT)等電化學(xué)測試方法對陽極的微觀結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能進行研究。研究了石墨烯添加量對IrO2-Ta2O5涂層鈦陽極電化學(xué)性能的影響,結(jié)果表明,加入石墨烯的Ti/IrO2-Ta2O5-G陽極涂層表面具有更多的活性中心和更大的活性表面積,加有不同量石墨烯的Ti/IrO2-Ta2O5-G陽極的電化學(xué)性能都有一定程度的提高,其中加入0.4 g·L-1石墨烯陽極的電化學(xué)性能提高最明顯。研究了燒結(jié)溫度對添加石墨烯Ti/IrO2-Ta2O5-G陽極性能的影響,結(jié)果表明,當(dāng)燒結(jié)溫度在450℃以上時,陽極涂層表面具有明顯的凹凸形貌和較強的Ir02衍射峰強度,隨著燒結(jié)溫度的上升,平均晶粒尺寸D逐漸增大。400℃下制備的Ti/IrO2-Ta2O5-G陽極具有最高的析氧電催化活性,隨著燒結(jié)溫度不斷升高,陽極電催化活性降低。400℃下制備的陽極強化電解壽命最低,隨著燒結(jié)溫度不斷升高,陽極強化電解壽命顯著增加,500℃下制備的陽極強化電解壽命最高,隨著溫度進一步升高,強化電解壽命又有所降低。研究了添加石墨烯對Ti/RuO2-IrO2-SnO2-G陽極電化學(xué)性能的影響,并討論了陽極失效行為。與傳統(tǒng)Ti/RuO2-IrO2-SnO2陽極相比,該類陽極涂層具有更大的活性表面積,更高的電催化活性和強化電解壽命。傳統(tǒng)陽極涂層表面的電催化活性組分在強化電解80 h后已損失嚴重,鈦基體的暴露也明顯增加,而新型陽極在強化電解80 h后表面活性組分雖然也有減少,但較傳統(tǒng)陽極減少不明顯,表明新型陽極在強化電解80 h后仍有一定的電催化能力。氧化物涂層活性組分的溶解、脫落和不導(dǎo)電TiO2的增加是兩種陽極失效的主要要因。
【關(guān)鍵詞】：金屬氧化物陽極 石墨烯 電催化 燒結(jié)溫度 強化電解壽命
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TG174.41;O646.54
【目錄】：

• 摘要12-14
• ABSTRACT14-16
• 符號注釋說明16-17
• 第一章 緒論17-30
• 1.1 前言17-18
• 1.2 幾種常用金屬氧化物涂層電極18-21
• 1.2.1 Ti/RuO_2系列電極18-19
• 1.2.2 Ti/SnO_2系列電極19-20
• 1.2.3 Ti/IrO_2系列電極20
• 1.2.4 其它類電極20-21
• 1.3 金屬氧化物陽極的改性研究21-22
• 1.3.1 涂層中間層的研究21
• 1.3.2 涂層摻雜的研究21-22
• 1.3.3 電極制備方法的研究22
• 1.4 金屬氧化物失效研究22-25
• 1.4.1 涂層的溶蝕22-23
• 1.4.2 涂層的剝落23
• 1.4.3 鈦基體的鈍化23-24
• 1.4.4 涂層的“毒化”24
• 1.4.5 其它原因24-25
• 1.5 提高金屬氧化物陽極壽命的途徑25-27
• 1.5.1 適宜的基體材料25
• 1.5.2 優(yōu)化制備工藝25-26
• 1.5.3 加入中間層26
• 1.5.4 新組元的摻雜26-27
• 1.6 石墨烯的研究進展27-28
• 1.7 選題意義及內(nèi)容介紹28-30
• 1.7.1 課題研究的意義28
• 1.7.2 課題研究的內(nèi)容28-30
• 第二章 實驗方法30-35
• 2.1 實驗儀器和材料30-31
• 2.2 氧化物陽極涂層的制備31-32
• 2.2.1 鈦基體預(yù)處理31
• 2.2.2 涂液的配制和陽極的制備31-32
• 2.3 陽極微觀結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能測試32-34
• 2.3.1 涂層表面形貌和成分分析32
• 2.3.2 涂層物相分析32-33
• 2.3.3 電化學(xué)性能測試33-34
• 2.4 強化電解壽命測試(ALT)34-35
• 第三章 石墨烯添加量對Ti/IrO_2-Ta_2O_5-G陽極性能的影響35-52
• 3.1 引言35
• 3.2 研究方法35-36
• 3.2.1 陽極的制備35-36
• 3.2.2 陽極微觀形貌和電化學(xué)性能測試36
• 3.3 實驗結(jié)果與討論36-51
• 3.3.1 陽極涂層表面形貌和能譜分析36-38
• 3.3.2 析氧電位測試38-39
• 3.3.3 循環(huán)伏安曲線分析39-40
• 3.3.4 極化曲線分析40-42
• 3.3.5 電化學(xué)阻抗分析42-44
• 3.3.6 強化電解壽命測試44-50
• 3.3.6.1 強化電解壽命44-45
• 3.3.6.2 陽極強化電解前后的表面形貌及元素成分分析45-48
• 3.3.6.3 循環(huán)伏安測試48-49
• 3.3.6.4 電化學(xué)阻抗譜49-50
• 3.3.7 石墨烯氧化溫度的測定50-51
• 3.4 本章小結(jié)51-52
• 第四章 制備溫度對Ti/IrO_2-Ta_2O_5-G陽極性能的影響52-61
• 4.1 引言52
• 4.2 實驗方法52-53
• 4.2.1 陽極的制備52
• 4.2.2 陽極微觀形貌和電化學(xué)性能測試52-53
• 4.3 實驗結(jié)果與討論53-60
• 4.3.1 不同燒結(jié)溫度下的表面形貌53-54
• 4.3.2 不同燒結(jié)溫度下的物相分析54-55
• 4.3.3 循環(huán)伏安曲線分析55-56
• 4.3.4 極化曲線分析56-57
• 4.3.5 電化學(xué)阻抗分析57-59
• 4.3.6 強化電解壽命59-60
• 4.4 本章小結(jié)60-61
• 第五章 添加石墨烯對RuO_2-IrO_2-SnO_2涂層鈦陽極性能的影響61-70
• 5.1 引言61
• 5.2 實驗方法61-62
• 5.2.1 陽極的制備61
• 5.2.2 陽極微觀形貌和電化學(xué)性能測試61-62
• 5.3 實驗結(jié)果與討論62-69
• 5.3.1 表面形貌62
• 5.3.2 物相結(jié)構(gòu)62-63
• 5.3.3 析氯、析氧電位分析63-64
• 5.3.4 循環(huán)伏安曲線分析64
• 5.3.5 極化曲線分析64-65
• 5.3.6 強化電解壽命測試65-69
• 5.3.6.1 強化電解壽命65-66
• 5.3.6.2 表面形貌及成分分析66-67
• 5.3.6.3 電化學(xué)阻抗分析67-69
• 5.4 本章小結(jié)69-70
• 第六章 結(jié)論70-72
• 參考文獻72-78
• 致謝78-79
• 附錄：攻讀碩士期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文79-80
• 附件80

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前6條

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本文編號：892082