【摘要】：膜分離技術(shù)是實(shí)現(xiàn)聚變-裂變反應(yīng)堆中氫氣、氘氣與其他雜質(zhì)氣體的分離提純主要技術(shù)之一。其中,鈀及其合金膜由于極高的氫選擇性、較快的滲氫速率、相對(duì)化學(xué)惰性等特點(diǎn),是目前主要使用的分離膜材料。多孔材料/Pd膜可降低鈀膜厚度,顯著提高單位面積氫滲透量,是鈀膜研究熱點(diǎn)之一�，F(xiàn)有多孔材料/Pd膜的基體材料主要有兩類,一類是多孔陶瓷類材料,另一類則是多孔金屬材料。本文采用多孔不銹鋼作為金屬鈀膜的支撐材料,進(jìn)行了多孔不銹鋼/Pd膜的制備研究。為獲得致密性良好的多孔不銹鋼/Pd膜,采用化學(xué)鍍、電鍍法及化學(xué)鍍-電鍍聯(lián)合法進(jìn)行制備工藝研究,通過對(duì)化學(xué)鍍液濃度、化學(xué)鍍時(shí)間、電鍍電流密度、電鍍時(shí)間及多孔不銹鋼基體前處理時(shí)間等條件參數(shù)進(jìn)行工藝優(yōu)化,膜層致密性及純度通過SEM、XRD分析表征。并對(duì)膜質(zhì)優(yōu)良的多孔不銹鋼/Pd膜進(jìn)行了抗熱震性能及氫滲透測試。結(jié)果表明:(1)純化學(xué)鍍或電鍍都無法在多孔不銹鋼表面制備出致密鈀膜,采用化學(xué)鍍-電鍍聯(lián)合法可在多孔不銹鋼表面獲得致密鈀膜。其中,以0.1 g/L的PdCl2鹽酸溶液對(duì)完成前處理的多孔不銹鋼基體進(jìn)行60 min化學(xué)法預(yù)鍍,最后使用鈀離子濃度為17 g/L鈀氨溶液進(jìn)行60 min電鍍制備的多孔不銹鋼/Pd膜膜質(zhì)最佳。(2)化學(xué)鍍-電鍍聯(lián)合法制備的多孔不銹鋼/Pd膜結(jié)構(gòu)及性能表征結(jié)果顯示金屬鈀膜各處表面形貌均致密無孔洞縫隙,晶粒間結(jié)合緊密,晶粒大小與區(qū)域有關(guān),基體圓心區(qū)域鈀晶粒為小顆粒狀,基體邊緣區(qū)域鈀晶粒為細(xì)長針狀,同一區(qū)域大小均勻,膜層厚度約為10-20μm,膜層組成成分單一純凈,無雜質(zhì),成核完整,結(jié)晶良好,晶粒結(jié)構(gòu)為fcc型,存在五種不同的生長取向,其中(111)為其擇優(yōu)取向。(3)573-723 K的工作溫度內(nèi),多孔不銹鋼/Pd膜各項(xiàng)性質(zhì)穩(wěn)定,表面形貌無變化,膜基結(jié)合力良好,可承受住50次高溫?zé)嵴鹗帉?shí)驗(yàn)的考驗(yàn)。(4)723.15K、13KPa條件下,多孔不銹鋼/Pd膜的氫滲透率為3.42×10-8 mol·m-1·s-1·Pa-0.5,氘滲透率為2.08×10-8mol·m-1·s-1·Pa-0.5,相同條件下多孔不銹鋼/Pd膜的氫滲透率平均約為同等條件下氘滲透率的1.67倍。對(duì)混合比例為1:1的D2/Ar混合氣進(jìn)行分離提純,得到產(chǎn)品氣中D2濃度為98.8%,氣體分離系數(shù)約為82。
【學(xué)位授予單位】：中國工程物理研究院
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TG174.4
【圖文】：

多孔不銹鋼基體上鈀膜鍍覆技術(shù)研究邐逡逑過鈀膜的滲透行為屬于“溶解、擴(kuò)散”過程，具體分為五個(gè)過程＾８－２９３：逡逑（１）氫分子在金屬鈀膜表面發(fā)生化學(xué)吸附并解離；逡逑（２）氫原子在金屬鈀膜表面溶解；逡逑（３）氫原子在鈀膜內(nèi)部由一側(cè)擴(kuò)散至另一側(cè)；逡逑（４）氫原子由鈀膜另一側(cè)析出，呈化學(xué)吸附態(tài)；逡逑（５）鈀膜表面氫原子結(jié)合成氫分子脫附。逡逑

邐—￣邐ａ．ｉ＞？ａｒ？？？．？ｔ邋ｔｅｒ逡逑圖１．３反滲透在化學(xué)鍍中的應(yīng)用原理示意圖逡逑令人遺憾的是，上述提及的多種性能改進(jìn)方法成效均較為有限，通過化學(xué)法逡逑制備得到的金屬鈀膜表面仍或多或少存在缺陷，如鍍層分層、有孔洞縫隙、晶粒逡逑大小不均勻等，具體表面形貌見圖１．４。逡逑Ｍｏｍｂｒａｎｃ邋ｒｏｍｎｏＭｌｉａｎ邋Ｔｈｉｃｋｎｅｓｓ邋Ｒｉｃｈｎｅｓｓ＂邋Ｐｃｗｌｅｄｉｖｉｉｖ逡逑「：一■畫逡逑ｍｍ邋ｍｍ逡逑圖１．４化學(xué)法制備的鈀合金膜表面形貌（ｉａ逡逑１．２．邋４．邋２電鍍法逡逑電鍍法是指利用直流電源或電化學(xué)測試平臺(tái)電解電鍍液，并于陰陽極上發(fā)生逡逑氧化還原反應(yīng)，促使鍍液中的金屬離子運(yùn)動(dòng)，在陰極表面沉積形成金屬薄膜的方逡逑法。該方法具有所需儀器設(shè)備簡單、易于控制金屬膜組成成分和尺寸厚度的優(yōu)勢(shì)。逡逑但由于電鍍本身的特性，電鍍反應(yīng)中所設(shè)計(jì)的器件都需導(dǎo)電。鍍鈀液的種類較多，逡逑常見的有鈀氨絡(luò)合溶液、鈀有機(jī)鹽溶液等，其中鈀氨絡(luò)合溶液可以使鍍層具備較逡逑８逡逑

令人遺憾的是，上述提及的多種性能改進(jìn)方法成效均較為有限，通過化學(xué)法逡逑制備得到的金屬鈀膜表面仍或多或少存在缺陷，如鍍層分層、有孔洞縫隙、晶粒逡逑大小不均勻等，具體表面形貌見圖１．４。逡逑Ｍｏｍｂｒａｎｃ邋ｒｏｍｎｏＭｌｉａｎ邋Ｔｈｉｃｋｎｅｓｓ邋Ｒｉｃｈｎｅｓｓ＂邋Ｐｃｗｌｅｄｉｖｉｉｖ逡逑「：一■畫逡逑ｍｍ邋ｍｍ逡逑圖１．４化學(xué)法制備的鈀合金膜表面形貌（ｉａ逡逑１．２．邋４．邋２電鍍法逡逑電鍍法是指利用直流電源或電化學(xué)測試平臺(tái)電解電鍍液，并于陰陽極上發(fā)生逡逑氧化還原反應(yīng)，促使鍍液中的金屬離子運(yùn)動(dòng)，在陰極表面沉積形成金屬薄膜的方逡逑法。該方法具有所需儀器設(shè)備簡單、易于控制金屬膜組成成分和尺寸厚度的優(yōu)勢(shì)。逡逑但由于電鍍本身的特性，電鍍反應(yīng)中所設(shè)計(jì)的器件都需導(dǎo)電。鍍鈀液的種類較多，逡逑常見的有鈀氨絡(luò)合溶液、鈀有機(jī)鹽溶液等，其中鈀氨絡(luò)合溶液可以使鍍層具備較逡逑８逡逑

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