發(fā)布時間：2017-11-12 22:04

  本文關(guān)鍵詞：非晶Mg-Ni合金的結(jié)構(gòu)改性及電化學(xué)儲氫性能研究

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【摘要】：開發(fā)新型高容量、長壽命、綠色環(huán)保的負(fù)極材料是鎳氫電池研究的重點之一。與商用鎳氫電池AB5型稀土合金負(fù)極材料相比,非晶Mg-Ni合金由于具有放電容量高、活化性能好、價格低廉和環(huán)境友好等優(yōu)點,但由于Mg化學(xué)性質(zhì)活潑,極易在堿液中腐蝕,造成非晶Mg Ni合金的放電容量快速衰減,制約了它的實際應(yīng)用。為了改善非晶Mg Ni合金的循環(huán)電化學(xué)性能,本文一方面采用球磨添加紅磷P和石墨烯G對非晶Mg Ni合金進(jìn)行結(jié)構(gòu)改性,探討了球磨工藝、添加量和添加方式等對合金結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能的影響;另一方面采用磁控濺射方法制備非晶Mg Ni薄膜及不同表面鍍層的非晶Mg Ni/Pd/PTFE復(fù)合薄膜,研究了不同Mg Ni/Pd/PTFE復(fù)合薄膜電極的電化學(xué)性能,得到以下主要結(jié)論:采用兩種方式制備磷摻雜的非晶Mg Ni合金:(1)先球磨得到化學(xué)計量比為1:1的非晶Mg Ni合金,再添加磷混合球磨得到非晶Mg Ni-P合金(稱為兩步法);(2)直接將Mg粉、Ni粉和磷粉一起混合球磨得到非晶Mg-Ni-P合金(稱為一步法)。電化學(xué)測試結(jié)果表明,磷的添加有利于促進(jìn)Mg Ni合金的非晶化,提高合金的耐腐蝕性,從而改善其循環(huán)穩(wěn)定性能。其中,兩步法制備的合金中,以添加量5wt%并球磨5h的Mg Ni-5wt%P電極性能表現(xiàn)最佳,其30次循環(huán)后的放電容量及容量保持率為108.5 m Ah/g和34.4%,遠(yuǎn)高于非晶Mg Ni合金的51 m Ah/g和9.9%。而一步法制備的合金中以Mg-Ni-5wt%P電極性能表現(xiàn)最佳,其30次循環(huán)后放電容量及容量保持率分別為118.8 m Ah/g和43.4%。相較之下,一步法制取的Mg-Ni-5wt%P合金電極性能更好。采用機(jī)械球磨制備了石墨烯包覆的非晶Mg Ni復(fù)合電極合金。結(jié)果表明,球磨添加石墨烯后能在部分非晶Mg Ni合金顆粒表面形成包覆層,有效抑制了合金在堿液中的腐蝕,從而改善其循環(huán)穩(wěn)定性能。其中,添加5wt%石墨烯以150rpm轉(zhuǎn)速球磨5h的Mg Ni-5wt%G合金電極性能表現(xiàn)最好,其30次循環(huán)后的放電容量及容量保持率分別為115.7 m Ah/g和24.0%,但是其初始最大放電容量(481.6m Ah/g)比純Mg Ni電極(516.3 m Ah/g)略有降低。同時將Mg-Ni-P合金與5wt%石墨烯混合球磨,得到非晶Mg-Ni-xwt%P-G(x=2,5)合金。結(jié)果表明,同時添加磷和石墨烯增加了合金表面的導(dǎo)電率,能有效提高合金的循環(huán)放電容量及循環(huán)穩(wěn)定性。其中,Mg-Ni-5wt%P-G合金的電極性能最佳,其初始放電容量及30次循環(huán)后的放電容量分別為431.7m Ah/g和136m Ah/g。此外,采用磁控濺射方法制備了四種不同的非晶薄膜(Mg Ni、Mg Ni/Pd、Mg Ni/PTFE、Mg Ni/Pd/PTFE)。結(jié)果表明,Pd能催化薄膜表面氫的解離和重組并提供一個氫擴(kuò)散通道,而PTFE則起到一個全方位保護(hù)Mg Ni膜、提高其耐堿液腐蝕性的作用,在兩者的協(xié)同作用下Mg Ni/Pd/PTFE三層膜表現(xiàn)出最佳的電化學(xué)性能。其最大放電容量以及100次循環(huán)后的放電容量和容量保持率分別為263.2m Ah/g、104.5m Ah/g和39.7%,遠(yuǎn)高于純Mg Ni薄膜電極的248.0 m Ah/g,19.6m Ah/g和7.9%。
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TG139.8

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：1177791