由于三唑酮化合物中含有大量的N–N、C–N和N=N鍵,因而具有很高的正生成熱、化學(xué)潛能。分子中的高氮、低碳?xì)浜?使其密度高且易達(dá)到氧平衡,因而在高能炸藥、氣體發(fā)生劑、信號(hào)推進(jìn)劑和無(wú)煙煙火劑等領(lǐng)域廣泛應(yīng)用。設(shè)計(jì)與合成結(jié)構(gòu)新穎、性能優(yōu)越的多氮含能化合物成為新型材料領(lǐng)域熱點(diǎn)。本文采用密度泛函理論DFT-B3LYP/6-311+G**對(duì)以4-氨基-1,2,4-三唑-5-酮（ATO）、3-硝基-1,2,4-三唑-5-酮（NTO）和4,4’-偶氮基-二（1,2,4-三唑-5-酮）（ZTO）為母體的三唑酮類硝基衍生物的幾何構(gòu)型進(jìn)行全優(yōu)化,并對(duì)其電子結(jié)構(gòu)、標(biāo)準(zhǔn)氣態(tài)生成熱、密度以及爆速和爆壓進(jìn)行理論研究。采用不同的硝化劑對(duì)ATO、NTO以及ZTO進(jìn)行硝化反應(yīng),通過(guò)紅外、核磁、元素分析和x-射線單晶衍射技術(shù)對(duì)物質(zhì)結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,并對(duì)目標(biāo)化合物的熱分解行為、熱安全性進(jìn)行分析和評(píng)價(jià)。ATO、NTO和ZTO硝基衍生物分子中三唑酮環(huán)具有一定的芳香性�；衔�1,4-二硝基-1,2,4-三唑-5-酮（III）、3,4-二硝基-1,2,4-三唑-5-酮（VIII）、1,3,4-三硝基-1,2,4-三唑-5-酮（IX）和... 

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【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第1章 緒論
    1.1 含能材料的研究背景
    1.2 三唑酮類衍生物的研究進(jìn)展
        1.2.1 NTO及其衍生物的研究進(jìn)展
        1.2.2 ATO及其衍生物的研究進(jìn)展
        1.2.3 ZTO及其衍生物的研究進(jìn)展
    1.3 本文的研究意義及內(nèi)容
        1.3.1 本文的研究意義
        1.3.2 本文的研究?jī)?nèi)容
    參考文獻(xiàn)
第2章 三唑酮硝基衍生物的結(jié)構(gòu)與性能的理論研究
    2.1 引言
    2.2 理論計(jì)算在分子設(shè)計(jì)中的應(yīng)用
    2.3 計(jì)算方法和原理
    2.4 結(jié)果與討論
        2.4.1 分子幾何構(gòu)型
        2.4.2 鍵解離能
        2.4.3 自然鍵軌道分析
        2.4.4 爆轟性能
        2.4.5 感度
    2.5 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第3章 三唑酮類衍生物的反應(yīng)研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 儀器和藥品
        3.2.2 合成反應(yīng)
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 DAcATO的晶體結(jié)構(gòu)
        3.3.2 ATO的氧化反應(yīng)研究
        3.3.3 TO的N-硝化反應(yīng)
        3.3.4 ATO的硝化反應(yīng)
        3.3.5 DAcATO的硝化反應(yīng)
        3.3.6 NTO的硝化反應(yīng)
        3.3.7 ZTO的硝化反應(yīng)
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第4章 ZTO及其鹽的制備和表征
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 ZTO的制備表征
        4.2.2 MZTO的制備表征
        4.2.3 ZTO及其MZTO的單晶培養(yǎng)
        4.2.4 X-ray單晶衍射
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 ZTO及其MZTO的的晶體結(jié)構(gòu)
        4.3.2 MZTO的熱分解
        4.3.3 MZTO的動(dòng)力學(xué)參數(shù)
        4.3.4 MZTO的機(jī)械感度
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第5章 N,N'-二硝基-4,4'-偶氮基-1,2,4-三唑5酮(DNZTO)的合成及表征
    5.1 引言
    5.2 合成實(shí)驗(yàn)
        5.2.1 DAcZTO合成及表征
        5.2.2 DNZTO合成及表征
        5.2.3 單晶培養(yǎng)
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 DAcZTO和DNZTO的晶體結(jié)構(gòu)
        5.3.2 DAcZTO和DNZTO的熱分解行為
        5.3.3 DAcZTO和DNZTO的理論研究
    5.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第6章 三唑酮類衍生物的熱動(dòng)力學(xué)參數(shù)和熱危險(xiǎn)的評(píng)價(jià)
    6.1 引言
    6.2 實(shí)驗(yàn)
        6.2.1 DTA以及DSC熱分析
        6.2.2 熱重-傅立葉變換紅外-質(zhì)譜三聯(lián)用分析
        6.2.3 絕熱加速量熱
        6.2.4 非等溫?zé)岱纸鈩?dòng)力學(xué)
        6.2.5 絕熱熱分解動(dòng)力學(xué)
    6.3 結(jié)果與討論
        6.3.1 三唑酮類衍生物的熱分解動(dòng)力學(xué)參數(shù)
        6.3.2 三唑酮類衍生物的熱分解產(chǎn)物分析
        6.3.3 三唑酮類衍生物的絕熱熱分解研究
        6.3.4 三唑酮類衍生物的絕熱分解動(dòng)力學(xué)參數(shù)
    6.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
結(jié)論
附錄A 三唑酮類硝基衍生物的幾何構(gòu)型
附錄B 三唑酮衍生物的結(jié)構(gòu)表征
附錄C ZTO及其鹽的結(jié)構(gòu)表征及熱分析數(shù)據(jù)
附錄D DAcZTO和DNZTO的結(jié)構(gòu)表征
致謝
攻讀學(xué)位期間發(fā)表論文與研究成果清單
作者簡(jiǎn)介


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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博士論文
[1]三唑酮及其鹽的合成、結(jié)構(gòu)、熱分解機(jī)理、非等溫?zé)岱纸夥磻?yīng)動(dòng)力學(xué)及理論研究[D]. 馬海霞.西北大學(xué) 2004

碩士論文
[1]DNTF中間體的合成反應(yīng)研究[D]. 賈青.北京理工大學(xué) 2015
[2]偶氮三唑酮（ZTO）及其配合物的合成、熱力學(xué)分解機(jī)理和量子化學(xué)研究[D]. 馬聰.西北大學(xué) 2014
[3]三唑酮類衍生物及其鹽的合成、結(jié)構(gòu)和性質(zhì)研究[D]. 鐘益堂.西北大學(xué) 2012
[4]氮雜環(huán)芳香類含能化合物結(jié)構(gòu)和性能的量子化學(xué)研究[D]. 朱佳平.中北大學(xué) 2012



本文編號(hào)：3405629