納米團(tuán)簇由于其獨(dú)特的性能而受到科學(xué)界廣泛的關(guān)注和研究。團(tuán)簇中的原子大多都位于表面,由于表面原子配位不足,存在大量未飽和鍵,與相應(yīng)的塊體材料相比,團(tuán)簇具有大的表面體積比和表面能,異�；钴S的化學(xué)活性,良好的催化性能和反應(yīng)選擇性等特性。這些性能在材料的物理和化學(xué)過(guò)程中具有重要應(yīng)用,例如相變,吸附,催化和擴(kuò)散等。在團(tuán)簇的催化反應(yīng)中,團(tuán)簇與反應(yīng)物和中間產(chǎn)物之間的相互作用是描述催化活性的重要參數(shù)之一。而這種相互作用與吸附物所在的位置直接相關(guān),因?yàn)楸砻娌煌恢蒙显拥呐湮磺闆r不同,其能量的穩(wěn)定性以及由其引起的吸附能和催化行為也是不同的。這種性能的差別除了團(tuán)簇表面原子位置的影響外,尺寸和形狀的作用也是不可忽視的。因此,在理解團(tuán)簇表面上發(fā)生的物理、化學(xué)行為的問(wèn)題上,尺度、形狀、以及表面原子的位置,都是必須要考慮的因素,尤其是探索團(tuán)簇最佳活性位的重要基礎(chǔ)。本文利用基于密度泛函理論(DFT)的第一性原理計(jì)算方法,研究了若干吸附分子在金屬銅團(tuán)簇表面上的吸附行為,分析了吸附能變化規(guī)律,解析了吸附與催化活性的內(nèi)在關(guān)聯(lián),主要的工作如下:1.首先對(duì)不同維度的銅團(tuán)簇的吸附行為進(jìn)行研究。分別建立二維(2D)和三維(3D)...

【文章頁(yè)數(shù)】：76 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 團(tuán)簇的概述
        1.1.1 團(tuán)簇的定義
        1.1.2 團(tuán)簇的性質(zhì)
        1.1.3 團(tuán)簇的發(fā)展背景
        1.1.4 團(tuán)簇的研究意義
    1.2 團(tuán)簇的穩(wěn)定性和吸附性
    1.3 團(tuán)簇催化的簡(jiǎn)述
        1.3.1 團(tuán)簇催化的作用原理
        1.3.2 團(tuán)簇催化的特性
        1.3.3 團(tuán)簇催化的理論研究
    1.4 理論基礎(chǔ)與模擬軟件
        1.4.1 密度泛函理論
        1.4.2 Materials Studio簡(jiǎn)述
    1.5 本論文研究的主要內(nèi)容
第二章 銅團(tuán)簇的穩(wěn)定性以及吸附CH₄和CH₃的第一性原理研究
    2.1 前言
    2.2 計(jì)算方法
    2.3 計(jì)算結(jié)果與討論
        2.3.1 二維和三維Cu團(tuán)簇的穩(wěn)定性隨尺寸的變化
        2.3.2 CH₄在二維和三維Cu團(tuán)簇上的吸附隨尺寸的變化
        2.3.3 CH₃在二維和三維Cu團(tuán)簇上的吸附隨尺寸的變化
        2.3.4 CH₄和CH₃在Cu團(tuán)簇上的吸附能對(duì)甲烷脫氫的影響
    2.4 本章小結(jié)
第三章 四面體銅團(tuán)簇的結(jié)合能以及對(duì)CO吸附的第一性原理研究
    3.1 前言
    3.2 計(jì)算方法
    3.3 計(jì)算結(jié)果與討論
        3.3.1 Cu團(tuán)簇表面不同位置的結(jié)合能隨尺寸的變化
        3.3.2 Cu團(tuán)簇表面不同位置的吸附能隨尺寸的變化
        3.3.3 Cu團(tuán)簇表面不同位置的結(jié)合能和吸附能與配位數(shù)的關(guān)系
    3.4 本章小結(jié)
第四章 四面體Cu₂0催化還原CO₂的第一性原理研究
    4.1 前言
    4.2 計(jì)算方法
    4.3 計(jì)算結(jié)果與討論
        4.3.1 Cu₂O對(duì)析氫反應(yīng)的催化活性的研究
        4.3.2 Cu₂O對(duì)CO₂還原反應(yīng)的催化活性的研究
    4.4 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 工作展望
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀碩士期間發(fā)表的論文



本文編號(hào)：3737950