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FeBSiY金屬玻璃降解偶氮染料的效率及影響因素研究

發(fā)布時(shí)間:2017-04-13 19:00

  本文關(guān)鍵詞:FeBSiY金屬玻璃降解偶氮染料的效率及影響因素研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:金屬玻璃因優(yōu)異的力學(xué)性能而備受關(guān)注,但受制于玻璃形成能力,其樣品尺寸受限,連同其本質(zhì)脆性的本質(zhì),大大制約其在結(jié)構(gòu)材料領(lǐng)域的應(yīng)用。利用金屬玻璃的非平衡高能態(tài)特性,開發(fā)其功能方面的應(yīng)用,是利用這類全新材料的全新發(fā)展方向。目前偶氮染料的降解一直是污水處理最棘手的問題,尋求投資小、處理效率高、又可以達(dá)到排放標(biāo)準(zhǔn)的處理工藝是迫在眉睫的工程難題。最新研究表明,高能態(tài)的非晶Fe粉能高效降解偶氮染料,但其高效降解的本質(zhì)機(jī)理尚缺乏深入研究。本論文采用甩帶和后續(xù)球磨法制備Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃粉末(G-ZVI),借助掃描電子顯微鏡(SEM)分析樣品表面微觀形貌,利用X射線能譜儀(EDS)分析樣品成分,X射線衍射儀(XRD)及高溫?zé)峋C合分析儀(DSC)分析非晶的結(jié)構(gòu)特性,采用激光粒度分析儀分析粉末樣品的粒徑分布。全面分析了樣品形貌、反應(yīng)環(huán)境、非晶態(tài)結(jié)構(gòu)對降解效率的影響,并與金屬玻璃條帶(R-ZVI)和商業(yè)鐵粉(C-ZVI)進(jìn)行比對試驗(yàn),利用質(zhì)譜(MS)監(jiān)測降解過程的產(chǎn)物變化,分析了Fe基金屬玻璃降解偶氮染料的反應(yīng)機(jī)理。研究表明,采用甩帶和后續(xù)球磨的方法,能有效制備分散較好,尺寸均勻的Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃粉末,粉末的粒徑可控制在10-40μm。Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃粉末對偶氮染料,包括甲基橙、甲基藍(lán)、剛果紅、龍膽紫及多種混合的偶氮染料都具有高的降解效率,能100%去除偶氮染料的偶氮雙鍵。樣品的比表面積,特別是非晶結(jié)構(gòu)是引起高效降解的主要原因。G-ZVI對甲基橙的降解效率是R-ZVI的18倍,是C-ZVI的1000倍。降解反應(yīng)符合熱力學(xué)規(guī)律,隨著環(huán)境溫度提高反應(yīng)速度加快,據(jù)此計(jì)算反應(yīng)激活能為22.6 kJ/mol,進(jìn)一步表明降解反應(yīng)的高效。溶液的pH值對降解效率影響很大,pH越小降解效率越高,在中性水質(zhì)中(pH=7)依然具有極高的降解效率,pH等于12時(shí)反應(yīng)幾乎不在發(fā)生。Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃粉末能高效循環(huán)使用13次,20次后效率才出現(xiàn)明顯下降,這是由于表面被氧化產(chǎn)物覆蓋,阻礙了化學(xué)反應(yīng)引起的。Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃粉的晶化激活能為372.6 kJ/mol,說明其具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,有利于其循環(huán)使用。結(jié)構(gòu)弛豫后,特別是結(jié)晶后,Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃粉的降解效率大幅下降。這是由于在Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃中,富鐵的納米團(tuán)簇區(qū)域與貧鐵的納米團(tuán)簇區(qū)域易于形成大量納米原電池,原電池加速Fe原子失去電子,促進(jìn)降解反應(yīng)的進(jìn)行。而結(jié)構(gòu)弛豫和結(jié)晶間接破壞了這種有利的非均質(zhì)結(jié)構(gòu),從而降低了降解反應(yīng)的效率。Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃降解甲基橙后最終的產(chǎn)物為苯磺酸,部分甚至降解為CO_2和H_2O。本研究探究了Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃降解偶氮染料的高效作用機(jī)理,分析了促進(jìn)高效降解的有利結(jié)構(gòu)條件,開拓了金屬玻璃在污水處理領(lǐng)域的應(yīng)用,也為偶氮染料污水處理提供了新的工業(yè)化途徑。
【關(guān)鍵詞】:鐵基金屬玻璃 偶氮染料 降解 晶化 納米原電池
【學(xué)位授予單位】:深圳大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:X703;TG139.8
【目錄】:
  • 摘要3-5
  • Abstract5-11
  • 第1章 緒論11-23
  • 1.1 金屬玻璃簡介11-12
  • 1.1.1 金屬玻璃研究歷史11
  • 1.1.2 金屬玻璃特點(diǎn)11-12
  • 1.2 金屬玻璃形成理論12-13
  • 1.2.1 熱力學(xué)原理12-13
  • 1.2.2 動(dòng)力學(xué)原理13
  • 1.2.3 結(jié)構(gòu)原理13
  • 1.3 金屬玻璃的制備工藝13-15
  • 1.4 金屬玻璃的應(yīng)用15-18
  • 1.4.1 常見的金屬玻璃15-16
  • 1.4.2 金屬玻璃在結(jié)構(gòu)材料中的應(yīng)用16-17
  • 1.4.3 金屬玻璃功能性應(yīng)用17-18
  • 1.5 偶氮染料及其應(yīng)用18-19
  • 1.5.1 偶氮染料簡介18
  • 1.5.2 偶氮染料的危害及各國政策18
  • 1.5.3 偶氮染料廢水處理方法18-19
  • 1.6 金屬玻璃對偶氮染料的降解機(jī)理研究進(jìn)展19-21
  • 1.7 本論文的研究內(nèi)容及意義21-23
  • 第2章 實(shí)驗(yàn)方法及原理23-28
  • 2.1 實(shí)驗(yàn)材料23-24
  • 2.1.1 原材料23
  • 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備23-24
  • 2.2 粉末金屬玻璃樣品的制備24-26
  • 2.2.1 母合金熔煉24
  • 2.2.2 金屬玻璃帶材樣品的制備24-25
  • 2.2.3 金屬玻璃粉末的制備25
  • 2.2.4 還原鐵粉的制備25-26
  • 2.3 金屬玻璃樣品的測試與表征26
  • 2.3.1 X射線衍射分析26
  • 2.3.2 差示掃描量熱分析26
  • 2.3.3 掃描電子顯微鏡-能譜儀26
  • 2.3.4 粒徑分析26
  • 2.4 鐵基金屬玻璃粉末降解的測試與表征26-28
  • 2.4.1 紫外可見光吸收光譜26
  • 2.4.2 超高效液相色譜與質(zhì)譜26-28
  • 第3章 Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃對偶氮染料的降解研究28-37
  • 3.1 引言28
  • 3.2 實(shí)驗(yàn)方法28-29
  • 3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析與討論29-36
  • 3.3.1 Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃樣品的結(jié)構(gòu)29-30
  • 3.3.2 G-ZVI降解甲基橙前后溶液紫外吸收光譜分析30-31
  • 3.3.3 不同條件下制備的Fe基合金的粒徑及形貌分析31-33
  • 3.3.4 不同樣品降解甲基橙效率研究33-34
  • 3.3.5 Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃對其它偶氮染料的降解研究34-36
  • 3.4 本章小結(jié)36-37
  • 第4章 降解環(huán)境對Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃降解偶氮染料的影響37-48
  • 4.1 引言37
  • 4.2 實(shí)驗(yàn)方法37-38
  • 4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析與討論38-47
  • 4.3.1 pH值對Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃粉末降解效率的影響38-41
  • 4.3.2 環(huán)境溫度對Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃粉末降解甲基橙效率的研究41-43
  • 4.3.3 Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃對甲基橙的循環(huán)降解實(shí)驗(yàn)43-44
  • 4.3.4 Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃粉末結(jié)晶動(dòng)力學(xué)研究44-46
  • 4.3.5 Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃的抗大腸桿菌實(shí)驗(yàn)46-47
  • 4.4 本章小結(jié)47-48
  • 第5章 Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃粉末高效降解甲基橙的機(jī)理探討48-59
  • 5.1 引言48
  • 5.2 實(shí)驗(yàn)方法48-49
  • 5.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析49-56
  • 5.3.1 Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃粉末的結(jié)構(gòu)及形貌49-51
  • 5.3.2 退火溫度對Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃粉末降解甲基橙的效率研究51-53
  • 5.3.3 結(jié)晶度對Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃粉末降解甲基橙的效率研究53-55
  • 5.3.4 Fe_(76)B_(12)Si_9Y_3金屬玻璃降解甲基橙的途徑55-56
  • 5.4 降解機(jī)理分析與討論56-58
  • 5.5 本章小結(jié)58-59
  • 第6章 結(jié)論59-60
  • 參考文獻(xiàn)60-66
  • 致謝66-67
  • 攻讀碩士學(xué)位期間的研究成果67

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本文編號:304234

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