發(fā)布時(shí)間：2020-04-05 18:34

【摘要】：本論文以一種新型Zr-1.0Cr-0.4Fe(wt.%)合金為研究對(duì)象,綜合采用X射線衍射(XRD)、電子通道襯度(ECC)、電子背散射衍射(EBSD)和透射電子顯微(TEM)等分析技術(shù),系統(tǒng)研究了Zr-1.0Cr-0.4Fe合金馬氏體相變組織特征,塊狀相變晶體學(xué)、形核-長(zhǎng)大及變體選擇機(jī)制。此外,本文還結(jié)合第一性原理模擬研究了合金元素對(duì)Zr-1.0Cr-0.4Fe-(0.4Mo)合金淬火組織的影響規(guī)律以及合金元素在Zr Cr2 Laves中的分配行為及晶格占位。得到的主要結(jié)論如下:Zr-1.0Cr-0.4Fe合金β相液氮淬火組織全部為α相,無(wú)殘留β相。高溫β相按照Burgers關(guān)系轉(zhuǎn)變得到12種α馬氏體變體,該12種α變體并非隨機(jī)分布,而是擇優(yōu)形成了四種三變體團(tuán)簇并呈三角形貌分布,三變體之間的取向關(guān)系為60°/(27)1120(29),其擇優(yōu)形成機(jī)制是通過(guò)變體之間的自協(xié)作來(lái)協(xié)調(diào)相變過(guò)程中的形狀應(yīng)變。Zr-1.0Cr-0.4Fe合金β相液氮淬火后,在原β晶界處形成大量的αm塊狀晶粒。相變過(guò)程中β母相與αm塊狀相之間符合嚴(yán)格的Burgers關(guān)系,其形核-長(zhǎng)大過(guò)程遵循取向形核和非取向長(zhǎng)大機(jī)制,該特殊的形核-長(zhǎng)大機(jī)制使得塊狀晶粒與母相之間呈交叉分布特征。塊狀相變過(guò)程中存在明顯的變體選擇現(xiàn)象,不同塊狀變體在形核與長(zhǎng)大階段都存在擇優(yōu)選擇過(guò)程,其中形核階段的選擇機(jī)制為臨界晶核激活能,即對(duì)于所有12種塊狀變體,能夠沿β相晶界形核的變體通常需要其與非Burgers母相偏離Burgers關(guān)系角度盡可能小,以保證其具有較低的臨界晶核激活能。塊狀晶核的擇優(yōu)長(zhǎng)大機(jī)制主要由相界面移動(dòng)速率決定。Mo和Bi元素對(duì)Zr-1.0Cr-0.4Fe-(0.4Mo)合金的淬火組織產(chǎn)生重要的影響。液氮淬火條件下,Mo元素能夠有效細(xì)化馬氏體板條,而B(niǎo)i元素對(duì)板條寬度的影響不明顯。水冷淬火條件下,隨Mo元素含量的逐漸增加(0→0.6 wt.%),Zr-1.0Cr-0.4Fe-x Mo合金的相組成變化趨勢(shì)為:α→α+β+ω→β+ω(少量)→β。Bi元素能夠促進(jìn)合金中α相的析出,抑制β相的殘留,但是對(duì)ω相影響并不明顯�；趯�(shí)驗(yàn)及理論計(jì)算表明Mo元素作為一種β相穩(wěn)定元素,能夠強(qiáng)烈提高β相的穩(wěn)定性;而B(niǎo)i元素為α相穩(wěn)定元素,能夠促進(jìn)α相的形成。合金元素除了對(duì)鋯合金淬火組織產(chǎn)生重要的影響,還會(huì)對(duì)析出相產(chǎn)生重要的作用。因此,本論文采用TEM技術(shù)并結(jié)合第一性原理模擬,進(jìn)一步研究了Fe、Mo和Bi元素在Zr Cr2 Laves相中的分配行為和晶格占位。STEM-EDS分析顯示具有相同初始含量的Fe、Mo和Bi元素在Zr Cr2 Laves相中的分布趨勢(shì)為:Fe㧐Mo㧐Bi,而通過(guò)第一性原理計(jì)算得到的Fe、Mo和Bi在Zr Cr2 Laves相中的平衡摻雜濃度具有相同的趨勢(shì)。晶格占位分析顯示Fe元素占據(jù)Cr晶格位置的傾向性最強(qiáng),而Mo和Bi元素占據(jù)Cr晶格位置的傾向性較弱。電子結(jié)構(gòu)分析顯示原子之間的雜化效應(yīng)以及贗能隙效應(yīng)是引起合金元素不同分配行為和晶格占位的本質(zhì)原因。
【圖文】：

圖 1.1 (a) 壓水堆壓力容器內(nèi)部結(jié)構(gòu)示意圖，(b) 壓水堆燃料組件示意圖Fig. 1.1 Schematic diagram of (a) pressure vessel and (b) fuel assembly for PWR1.1.1 鋯的基本性質(zhì)鋯，化學(xué)符號(hào) Zr，位于化學(xué)元素周期表中 IV B 族，是過(guò)渡族金屬。鋯的原子序數(shù)為 40，平均相對(duì)原子質(zhì)量為 91.22，原子半徑為 1.59 ，密度為 6.49kg/m3，熔點(diǎn)約為 1852 2°C，沸點(diǎn)約為 4377°C。在室溫下，鋯通常具有密排六方結(jié)構(gòu)(Hexagonal close-packed, HCP)，稱為 α-Zr，其晶格常數(shù)為 a=0.323nm，c=0.515nm，軸比 c/a =1.593。α-Zr 通常在約 865°C 時(shí)發(fā)生同素異構(gòu)轉(zhuǎn)變，形成體心立方晶體結(jié)構(gòu)(Body centered cubic, BCC)的 β-Zr，其晶格常數(shù)為 a=0.355nm。在 β→α 相變時(shí)，β 母相的{110}晶面平行于 α 相的{0001}面，而 β 母相的 111 晶向平行于 α 相的 1120 晶向，即 {1 10 } {000 1 } P 和 111 11 20 P ，該晶體學(xué)關(guān)系被稱為Burgers 取向關(guān)系[7,8]。鋯合金作為一種重要的軍事戰(zhàn)略材料，具有良好的核性能，被譽(yù)為“原子時(shí)代的第一金屬”。鋯的熱中子吸收截面很小，為 0.185b (1b=1 10-28m2)，表 1.1 列

圖 1.2 α 與 β 兩相間的 Burgers 取向關(guān)系示意圖[31]Schematic representation of the Burgers orientation relationship between α an氏體相變的影響因素率 相過(guò)冷至一定溫度時(shí)，鋯合金開(kāi)始發(fā)生馬氏體轉(zhuǎn)變，，此溫度期的研究者認(rèn)為，對(duì)于 Zr-2.5Nb 和 Zr-3Nb 合金，隨著冷卻速逐漸降低[22,23]，而這與廣泛被接受的“馬氏體轉(zhuǎn)變開(kāi)始溫度不隨觀點(diǎn)相悖。隨后，Slattery[45]以 Zr-2Cr-0.16 Fe 合金為例對(duì)此進(jìn)：當(dāng)冷卻速率較低（低于 400°C/s）時(shí)，β→α 相變?yōu)閿U(kuò)散控制的，其微觀組織與 U-Cr 合金中的貝氏體組織較為相似；當(dāng)冷卻速700°C/s）時(shí)，會(huì)在 705°C 左右出現(xiàn)一個(gè)不受冷卻速率影響的轉(zhuǎn)氏體轉(zhuǎn)變開(kāi)始溫度 Ms；而當(dāng)冷卻速率介于 400°C/s 和 1700°C 左右也會(huì)出現(xiàn)一個(gè)轉(zhuǎn)變平臺(tái)，對(duì)應(yīng)于一種介于平衡相變和馬氏程。
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TG146.414

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2615377