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負(fù)載型過渡金屬氧化物用于陽極堿性析氧的研究

發(fā)布時(shí)間:2017-10-08 10:06

  本文關(guān)鍵詞:負(fù)載型過渡金屬氧化物用于陽極堿性析氧的研究


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【摘要】:水分解為人類提供了一種可行的路徑去制造清潔,可循環(huán)使用的氫氣和氧氣。但是如何提高水分解的效率仍然是一個(gè)比較困難的挑戰(zhàn)?蒲腥藛T發(fā)現(xiàn)聯(lián)合氮元素,金屬與碳材料可以制備出有效的非貴金屬電催化劑。因此我們?cè)O(shè)計(jì)了一種催化劑即將過渡金屬氧化物負(fù)載于多孔碳納米片上,將其用于陽極堿性析氧。本論文包括以下兩個(gè)部分:1.以三聚氰胺和對(duì)苯二甲醛為原料,利用希夫堿反應(yīng)原理,通過一步水熱法合成出了含氮量高及比表面積大的有機(jī)多孔聚合物(SNW),通過表征發(fā)現(xiàn)其結(jié)構(gòu)為不完全的球體連接而成的網(wǎng)狀聚合物,后以其為前驅(qū)體制備出了氮豐富的多孔碳納米片(NPC)。2.首先采用化學(xué)還原的方法分別將Ni-Co合金和Co-Fe合金負(fù)載于SNW的表面,后通過一步碳化的方法合成了目標(biāo)催化劑NiyCo10-y Ox/NPC和Coy Fe10-y Ox/NPC。將合成的目標(biāo)催化劑修飾在玻碳電極上,用于陽極堿性析氧的研究。電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明,在1M KOH溶液中,目標(biāo)催化劑的最佳效果是起始電壓為1.51V,電流密度為10m A cm-2時(shí)的過電勢(shì)為328m V,并且可以在這個(gè)電流密度下穩(wěn)定最少15h。除此以外,Tafel斜率為31.4 m V dec-1,這與其它含Co的催化劑相比,也是比較有優(yōu)勢(shì)的。同時(shí)本論文還驗(yàn)證了Fe可以增加鐵族的電催化活性,更重要的是電極材料可以通過有機(jī)聚合物的碳化來制備,這為研究非貴金屬催化劑提供了一種新思路。
【關(guān)鍵詞】:析氧 過渡金屬氧化物 多孔碳納米片
【學(xué)位授予單位】:蘭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:TQ116
【目錄】:
  • 摘要3-4
  • Abstract4-8
  • 第一章 文獻(xiàn)綜述8-29
  • 1.1 析氫的研究現(xiàn)狀8-9
  • 1.29-13
  • 1.2.1 礦物燃料制氫9-10
  • 1.2.2 核能制氫10-11
  • 1.2.3 生物質(zhì)制氫11
  • 1.2.4 光解水制氫11-12
  • 1.2.5 電解水制氫12-13
  • 1.3 析氧材料的研究現(xiàn)狀13-16
  • 1.3.1 貴金屬及其氧化物13-14
  • 1.3.2 非金屬及合金電極14
  • 1.3.3 ABO3鈣鈦礦型氧化物14-15
  • 1.3.4 尖晶石型氧化物15-16
  • 1.4 多孔有機(jī)骨架材料的研究進(jìn)展16-21
  • 1.4.1 超交聯(lián)聚合物HCPs16-17
  • 1.4.2 固有微孔聚合物PIMs17-19
  • 1.4.3 共軛微孔聚合物CMPs19-20
  • 1.4.4 共價(jià)有機(jī)框架聚合物COFs20-21
  • 1.5 選題意義與方法21-23
  • 參考文獻(xiàn)23-29
  • 第二章 基于希夫堿的有機(jī)多孔聚合物的合成與表征29-38
  • 2.1 前言29
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器29-30
  • 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑29
  • 2.2.2 儀器29-30
  • 2.3 基于希夫堿的多孔有機(jī)聚合物(SNW)合成30-31
  • 2.4 結(jié)果討論31-35
  • 2.4.1 結(jié)構(gòu)表征——紅外,,紫外-可見31-32
  • 2.4.2 結(jié)構(gòu)表征——固體核磁,XRD32-33
  • 2.4.3 結(jié)構(gòu)表征——微觀結(jié)構(gòu),孔道結(jié)構(gòu)及穩(wěn)定性33-35
  • 2.6 小結(jié)35-36
  • 參考文獻(xiàn)36-38
  • 第三章 NiCo納米粒子負(fù)載于氮豐富的碳納米片上電化學(xué)析氧性能研究38-51
  • 3.1 前言38
  • 3.2 實(shí)驗(yàn)部分38-41
  • 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑38-39
  • 3.2.2 物理表征儀器39
  • 3.2.3 電化學(xué)表征裝置39-40
  • 3.2.4 Ni Co 納米粒子負(fù)載氮豐富的多孔碳材料制備(Ni_yCo_(10-y)O_x/NPC)40
  • 3.2.5 Ni_yCo_(10-y)O_x/NPC工作電極的制備40-41
  • 3.3 結(jié)果與討論41-48
  • 3.3.1 結(jié)構(gòu)表征41-43
  • 3.3.2 電化學(xué)表征43-48
  • 3.4 小結(jié)48-49
  • 參考文獻(xiàn)49-51
  • 第四章 CoFe納米粒子負(fù)載于氮豐富的碳納米片上電化學(xué)析氧性能研究51-66
  • 4.1 引言51
  • 4.2 實(shí)驗(yàn)部分51-53
  • 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑51-52
  • 4.2.2 物理表征儀器52
  • 4.2.3 電化學(xué)表征裝置52
  • 4.2.4 CoFe納米粒子負(fù)載氮豐富的碳材料制備(Co_yFe_(10-y)O_x/NPC)52-53
  • 4.2.5 Co_yFe_(10-y)O_x/NPC工作電極的制備53
  • 4.3 結(jié)果與討論53-62
  • 4.3.1 結(jié)構(gòu)表征53-57
  • 4.3.2 電化學(xué)表征57-62
  • 4.4 小結(jié)62-63
  • 參考文獻(xiàn)63-66
  • 研究生期間學(xué)術(shù)論文66-67
  • 致謝67

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本文編號(hào):993402

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