本文關(guān)鍵詞：石墨烯的制備及其對唾液酸和卵轉(zhuǎn)鐵蛋白的電化學檢測

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【摘要】：以石墨為原料制備獲得石墨烯,并對其化學結(jié)構(gòu)和電催化能力進行全面分析。分析比較了真空干燥和冷凍干燥兩種方式制備石墨烯的電催化能力,發(fā)現(xiàn)凍干石墨烯石墨烯的催化性能更強,將其作為電化學生物傳感器的信號放大材料,構(gòu)建特異性傳感器,檢測禽蛋中功能活性物質(zhì)唾液酸和卵轉(zhuǎn)鐵蛋白,為禽蛋以及禽蛋制品的品質(zhì)檢測方法創(chuàng)新提供參考。1.采用改進Hummer方法首先制備氧化石墨,利用超聲分散還原的方法,使用毒性較小并且對石墨烯具有穩(wěn)定作用的氨水作為還原劑來制備水溶性好、比表面積高的石墨烯。利用紫外分光光度計、傅里葉紅外光譜儀、X射線衍射、Zeta電位測定儀、掃描電子顯微鏡、透射電子顯微鏡對合成的石墨烯進行了表征。發(fā)現(xiàn)真空干燥和冷凍干燥兩種干燥方式制備的石墨烯在微觀結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)上存在差異：電鏡表征初步發(fā)現(xiàn)冷凍干燥的石墨烯結(jié)構(gòu)更為疏松,孔洞結(jié)構(gòu)也較為明顯。紅外光譜中羰基峰的明顯變化,以及X射線衍射圖中24。附近出現(xiàn)的石墨烯特征峰,都說明石墨烯得到了很好的還原。凍干石墨烯的Zeta電位值為-32.6 mV,顯著小于真空干燥的-21.6 mV,說明凍干石墨烯在水溶液中的分散性和穩(wěn)定性較好。2.深入研究干燥方式對石墨烯電催化活性的影響。通過拉曼光譜、X射線光電子能譜(XPS)、比表面積測定、電導率測定以及固定電極和旋轉(zhuǎn)圓盤電極電化學測試等手段對兩種材料的導電性和電催化活性進行了全面的分析表征。XPS結(jié)果顯示,凍干石墨烯比真空干燥石墨烯的含氮量高含氧量少,還原更徹底。凍干石墨烯比表面積為558.4 m2儋相對真空干燥石墨烯的比表面積473.8 m2/g更大,前者的導電率576 S/m也比后者(534 S/m)要高一些。利用固定電極循環(huán)伏安法檢測石墨烯修飾電極在鐵氰化鉀體系中的電催化活性,凍干和真空干燥石墨烯的峰電流分別為83.95 μA和59.6μA。交流阻抗圖譜顯示石墨烯修飾的電極溶液和界面阻抗非常小,表明材料具有良好的電子傳導能力和電催化活性。同時采用旋轉(zhuǎn)圓盤電極在尿酸體系中表征兩種材料的電催化能力,結(jié)果同樣顯示凍干石墨烯的催化效果明顯優(yōu)于真空干燥。綜合以上結(jié)果,凍干石墨烯具有更好的催化電子轉(zhuǎn)移能力,因此在后續(xù)禽蛋中成分的檢測中均采用凍干石墨烯作為信號放大材料。3.利用唾液酸與血凝素特異性相互作用構(gòu)建血凝素-石墨烯層層組裝修飾電極,建立唾液酸的電化學檢測方法。首先利用石墨烯良好的成膜性能將其組裝于玻碳電極表面,以EDC/NHS活化其表面的羧基后通過共價偶聯(lián)將血凝素化學鍵合固定在電極表面,構(gòu)建血凝素修飾電極。利用血凝素與唾液酸的特異性結(jié)合,建立唾液酸交流阻抗檢測法。該方法對唾液酸的檢測范圍為10-11～10-17mol/L,檢測限達到0.837aM。10-9mol/L的葡萄糖、半胱氨酸、抗壞血酸對同濃度的唾液酸檢測抗干很小因此傳感器抗干擾能力很強；4℃冰箱貯存15d,檢測標準偏差為4.7%,說明傳感器具有良好的穩(wěn)定性。4.采用電化學還原法制備石墨烯修飾電極,利用蛋白質(zhì),與其抗體之間特異性作用構(gòu)建了卵轉(zhuǎn)鐵蛋白免疫傳感器。該生物傳感器對卵轉(zhuǎn)鐵蛋白的檢測范圍為10-1～10-9mg/mL,線性相關(guān)系數(shù)為0.9973,檢測限達到5.93×10-10mg/mL。10-6mg/mL的溶菌酶、卵白蛋白、葡萄糖、半胱氨酸對相同濃度的卵轉(zhuǎn)鐵蛋白檢測抗干很小,因此傳感器抗干擾能力很強：4℃冰箱貯存15d,檢測誤差不超過7.6%,說明傳感器具有良好的穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】：禽蛋 石墨烯 電催化能力 唾液酸 卵轉(zhuǎn)鐵蛋白
【學位授予單位】：華中農(nóng)業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ127.11;O657.1
【目錄】：

• 摘要8-10
• Abstract10-13
• 縮略表13-14
• 第一章 文獻綜述14-25
• 1. 石墨烯的結(jié)構(gòu)特性、制備及應用14-17
• 1.1 石墨烯的制備15
• 1.2 石墨烯在電化學傳感器中的應用15-17
• 1.2.1 石墨烯傳感器用于DNA檢測16
• 1.2.2 石墨烯傳感器在蛋白質(zhì)檢測中應用16
• 1.2.3 石墨烯傳感器用于小分子檢測16-17
• 2. 禽蛋中的活性成分檢測17-23
• 2.1 唾液酸概述17-21
• 2.1.1 唾液酸的生物功能18-19
• 2.1.2 唾液酸識別物質(zhì)19
• 2.1.3 唾液酸的檢測19-21
• 2.2 卵轉(zhuǎn)鐵蛋白概述21-23
• 2.2.1 卵轉(zhuǎn)鐵蛋白的生物功能21-22
• 2.2.2 卵轉(zhuǎn)鐵蛋白的檢測22-23
• 3. 論文選題意義與研究23-25
• 第二章 氨水還原石墨烯的制備及其表征25-42
• 1. 材料與方法25-29
• 1.1 材料25-26
• 1.1.1 主要試劑25-26
• 1.1.2 主要儀器和設備26
• 1.2 方法26-29
• 1.2.1 氧化石墨烯的制備26-27
• 1.2.2 石墨烯的制備27
• 1.2.3 氧化石墨烯和石墨烯的結(jié)構(gòu)表征27-29
• 2. 結(jié)果與討論29-41
• 2.1 氧化石墨烯的外觀形態(tài)29-30
• 2.2 (氧化)石墨烯的紫外表征及分散性分析30-32
• 2.3 (氧化)石墨烯的形貌結(jié)構(gòu)分析32-37
• 2.3.1 掃描電鏡32-34
• 2.3.2 透射電鏡34-37
• 2.4 (氧化)石墨烯紅外光譜表征表面官能團37-38
• 2.5 X射線衍射分析38-39
• 2.6 Zeta 電位測定39-40
• 2.7 熒光光譜分析40-41
• 3. 小結(jié)41-42
• 第三章 兩種干燥方式制備石墨烯電催化能力比較42-54
• 1 材料與方法42-45
• 1.1 材料42-43
• 1.1.1 主要試劑42-43
• 1.1.2 主要儀器和設備43
• 1.2 方法43-45
• 1.2.1 拉曼光譜儀測定43-44
• 1.2.2 X射線光電子能譜44
• 1.2.3 BET比表面積及氮吸附曲線44
• 1.2.4 電導率的測定44
• 1.2.5 電化學測試44-45
• 2. 結(jié)果與討論45-52
• 2.1 石墨烯的元素分析45-46
• 2.2 拉曼光譜分析46-47
• 2.3 BET比表面積和氮吸附曲線47-49
• 2.4 電導率測定49
• 2.5 電化學表征49-52
• 2.5.1 兩種石墨烯催化性能的比較49-51
• 2.5.2 旋轉(zhuǎn)圓盤電極51-52
• 2.5.3 氧化還原反應52
• 3. 小結(jié)52-54
• 第四章 石墨烯血凝素生物傳感器檢測禽蛋中唾液酸54-65
• 1 材料與方法54-58
• 1.1 材料54-55
• 1.1.1 主要試劑54-55
• 1.1.2 主要儀器設備55
• 1.2 方法55-58
• 1.2.1 石墨烯的制備55
• 1.2.2 石墨烯修飾電極的制備55-56
• 1.2.3 墨烯修飾玻碳電極的表征56
• 1.2.4 血凝素電化學生物傳感器的制備56-57
• 1.2.5 唾液酸的電化學檢測57
• 1.2.6 檢出限、重復性及穩(wěn)定性的測定57-58
• 2. 結(jié)果與討論58-63
• 2.1 石墨烯量的優(yōu)化58-59
• 2.2 石墨烯基電化學傳感器的制備59-61
• 2.2.1 層層修飾電化學性能的測試59-60
• 2.2.2 血凝素量修飾量的優(yōu)化60-61
• 2.3 石墨烯血凝素傳感器用于唾液酸檢測61-62
• 2.4 石墨烯血凝素傳感器的特異性62-63
• 2.5 石墨烯血凝素傳感器的穩(wěn)定性和重現(xiàn)性63
• 3. 小結(jié)63-65
• 第五章 石墨烯免疫傳感器檢測禽蛋中卵轉(zhuǎn)鐵蛋白65-75
• 1. 材料與方法65-68
• 1.1 材料65-66
• 1.1.1 主要試劑65-66
• 1.1.2 主要儀器設備66
• 1.2. 方法66-68
• 1.2.1 氧化石墨烯的制備及AFM表征66
• 1.2.2 玻碳電極的預處理66-67
• 1.2.3 石墨烯修飾電極的制備67
• 1.2.4 墨烯免疫傳感器制備及表征67
• 1.2.5 卵轉(zhuǎn)鐵蛋白檢測67
• 1.2.6 免疫傳感器的特異性評價67
• 1.2.7 免疫傳感器的穩(wěn)定性和重復性67-68
• 1.2.8 實際樣品檢測68
• 2. 結(jié)果與討論68-73
• 2.1 氧化石墨烯的AFM68-69
• 2.2 石墨烯修飾電極的制備69-70
• 2.3 石墨烯免疫傳感器的制備70-71
• 2.4 卵轉(zhuǎn)鐵蛋白的檢測71-72
• 2.5 石墨烯免疫傳感器的特異性72-73
• 2.6 石墨烯免疫傳感器的穩(wěn)定性及重復性73
• 2.7 實際樣品的檢測73
• 3. 小結(jié)73-75
• 第六章 結(jié)論與展望75-78
• 1. 全文總結(jié)75-76
• 2. 實驗創(chuàng)新點76
• 3. 展望76-78
• 參考文獻78-88
• 致謝88-89
• 附錄89

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前3條

1 佟平;高金燕;陳紅兵;李欣;簡姍;張銀;;雞蛋卵轉(zhuǎn)鐵蛋白過敏原B細胞線性表位的預測研究[J];食品科學;2011年17期

2 任文才;高力波;馬來鵬;成會明;;石墨烯的化學氣相沉積法制備[J];新型炭材料;2011年01期

3 劉志東;王蔭榆;郭本恒;劉振民;蘇米亞;李云飛;高紅艷;;唾液酸的研究進展[J];食品工業(yè)科技;2010年04期

中國碩士學位論文全文數(shù)據(jù)庫 前2條

1 何春蘭;石墨烯制備及其電催化應用[D];重慶大學;2012年

2 劉成霞;基于靜電吸附作用固定生物分子的免疫傳感器研究[D];湖南大學;2005年

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本文編號：979217