本文關(guān)鍵詞：金屬鈀催化甲醛室溫產(chǎn)氫研究

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【摘要】：氫能是一種清潔能源,因其具有熱值高,無污染等等一系列的優(yōu)點被譽為二十一世紀的“能源貨幣”。制取氫氣主要有烴類重整,水制氫,生物制氫和催化有機物產(chǎn)氫等方式。其中催化甲醛產(chǎn)氫是一種新型高效的產(chǎn)氫方法,在堿性介質(zhì)中金屬納米顆�？梢源呋兹┦覝禺a(chǎn)生氫氣,并且產(chǎn)生的氫氣中不含一氧化碳和二氧化碳等碳氧化合物。因為催化劑大部分為貴金屬催化劑,為了減少催化劑的用量增加催化劑的催化活性,選用不同的載體制備出不同的復合催化劑。利用浸漬還原法制備出Pd/Bi OCl催化劑,研究了Pd/Bi OCl催化劑在室溫下催化甲醛產(chǎn)氫的性能。在反應條件相同情況下,與純的Pd納米顆粒催化產(chǎn)氫性能進行對比,發(fā)現(xiàn)在Pd/Bi OCl復合催化劑中雖然負載量僅為2 wt%,但是表現(xiàn)出比純Pd納米顆粒更強的催化性能。在十個小時反應中Pd/Bi OCl催化劑沒有明顯失活,具有很好的催化穩(wěn)定性。通過進一步優(yōu)化反應參數(shù),如甲醛、氫氧化鈉濃度、貴金屬負載量和反應溫度等條件,Pd/Bi OCl催化甲醛室溫產(chǎn)氫速率可達到200 mL/(min*gcat.)。沒有催化劑時甲醛產(chǎn)氫的活化能為65 k J/mol,而在加入Pd/Bi OCl復合催化劑后計算出反應活化能為15.2 kJ/mol。在室溫催化甲醛產(chǎn)氫反應中,Pd量子點負載到暴露出(001)晶面的TiO_2上有很好的催化性能。相比傳統(tǒng)的Pd/P25催化劑和純Pd納米顆粒有好的穩(wěn)定性和催化活性。通過優(yōu)化反應參數(shù)如甲醛,氫氧化鈉濃度和溫度等反應參數(shù),Pd/TiO_2催化甲醛產(chǎn)生速率到達250 m L/(min*gcat.),并且在10小時內(nèi)產(chǎn)氫速率保持不變有很好的穩(wěn)定性。為了進一步提升催化活性,減少貴金屬用量。制備了合金結(jié)構(gòu)的催化劑,同過合金原子的電子特性大幅度提升催化活性,而且還進一步減少了貴金屬Pd的用量。在室溫下活性位點催化甲醛產(chǎn)氫速率可達到14.2 L/(min*gmetal),計算出TOF為4100h-1。由于CuPd合金顆粒在多壁碳納米管上分散性好,粒徑較小,尤其是Cu的加入引起了Pd電子結(jié)構(gòu)的改變,提升了催化性能。催化甲醛產(chǎn)氫被認為是最有可能在實際應用中提供純凈氫氣的技術(shù)。
【關(guān)鍵詞】：甲醛 催化 貴金屬鈀 氫氣 Pd/BiOCl Pd/TiO_2 CuPd/CNTs
【學位授予單位】：蘭州理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TQ116.2
【目錄】：

• 摘要8-9
• Abstract9-13
• 第1章 緒論13-19
• 1.1 氫的特點13
• 1.2 氫的用途13-14
• 1.3 氫的來源14-15
• 1.3.1 烴類重整制氫14
• 1.3.2 生物制氫14
• 1.3.3 水制氫14-15
• 1.3.4 化學氫化物催化水解制氫15
• 1.3.5 金屬催化甲醛制氫15
• 1.4 甲醛產(chǎn)氫的機理15-16
• 1.5 催化劑載體16-18
• 1.5.1 催化劑載體作用16-17
• 1.5.2 催化劑載體的制備17
• 1.5.3 催化劑表征方法17-18
• 1.6 本文研究意義和目的18-19
• 第2章 Pd/BiOCl催化甲醛制氫研究19-27
• 2.1 引言19
• 2.2 實驗部分19-20
• 2.2.1 催化劑的制備19
• 2.2.2 催化劑表征19-20
• 2.2.3 催化劑的性能測試20
• 2.3 結(jié)果與討論20-26
• 2.3.1 催化劑表征結(jié)果20-21
• 2.3.2 不同催化劑對催化甲醛產(chǎn)氫性能的影響21-22
• 2.3.3 Pd負載量對催化甲醛產(chǎn)氫性能的影響22-23
• 2.3.4 甲醛濃度對產(chǎn)氫性能的影響23-24
• 2.3.5 氫氧化鈉濃度對催化甲醛產(chǎn)氫性能的影響24
• 2.3.6 氧氣濃度對催化甲醛產(chǎn)氫性能的影響24-25
• 2.3.7 反應溫度對催化甲醛產(chǎn)氫性能的影響25
• 2.3.8 催化甲醛產(chǎn)氫穩(wěn)定性研究25-26
• 2.4 結(jié)論26-27
• 第3章 Pd/TiO_2催化甲醛制氫的研究27-34
• 3.1 引言27-28
• 3.2 實驗部分28-29
• 3.2.1 實驗藥品28
• 3.2.2 樣品表征28-29
• 3.2.3 催化劑性能檢測29
• 3.3 結(jié)果與討論29-33
• 3.3.1 催化的表征29-30
• 3.3.2 不同TiO_2載體對催化甲醛產(chǎn)氫性能的影響30-31
• 3.3.3 反應物濃度對催化甲醛產(chǎn)氫性能的影響31-32
• 3.3.4 反應溫度對催化甲醛產(chǎn)氫性能的影響32
• 3.3.5 催化甲醛產(chǎn)氫穩(wěn)定性的研究32-33
• 3.4 結(jié)論33-34
• 第4章 CuPd/CNTs催化甲醛產(chǎn)氫的研究34-42
• 4.1 引言34-35
• 4.2 實驗部分35-36
• 4.2.1 實驗藥品35
• 4.2.2 CuPd/CNTs復合催化劑的制備35
• 4.2.3 催化劑的表征35
• 4.2.4 CuPd/CNTs催化甲醛產(chǎn)氫性能測試35-36
• 4.3 結(jié)果與討論36-41
• 4.3.1 催化的表征36-38
• 4.3.2 不同催化劑對催化甲醛產(chǎn)氫性能的影響38
• 4.3.3 氫氧化鈉濃度對催化甲醛產(chǎn)氫性能的影響38-39
• 4.3.4 甲醛濃度對產(chǎn)氫性能的影響39
• 4.3.5 反應溫度對催化甲醛產(chǎn)氫性能的影響39-40
• 4.3.6 催化甲醛產(chǎn)氫性能的穩(wěn)定性40-41
• 4.4 結(jié)論41-42
• 第5章 Pd/MOF催化甲醛產(chǎn)氫的研究42-48
• 5.1 引言42
• 5.2 實驗部分42-43
• 5.2.1 實驗藥品42-43
• 5.2.2 樣品表征43
• 5.2.3 催化劑性能檢測43
• 5.3 結(jié)果與討論43-47
• 5.3.1 催化的表征43-45
• 5.3.2 不同催化劑對催化甲醛產(chǎn)氫性能的影響45-46
• 5.3.3 負載量對催化甲醛產(chǎn)氫性能的影響46-47
• 5.3.4 催化甲醛產(chǎn)氫性能的穩(wěn)定性47
• 5.4 總結(jié)47-48
• 結(jié)論與展望48-49
• 參考文獻49-59
• 致謝59-60
• 附錄 攻讀學位期間所發(fā)表的學術(shù)論文60

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前3條

1 劉春秀;王獎;薩嘎拉;馮孟杰;程曉丹;賈美林;照日格圖;;金催化劑上乙二醛氧氣氧化合成乙醛酸的研究[J];分子催化;2012年04期

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3 席靖宇,王志飛,王衛(wèi)平,呂功煊;CuZnNi催化劑乙醇部分氧化制氫的研究[J];分子催化;2001年04期

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本文編號：847969