本文關鍵詞：高度石墨化多級孔結構炭材料的制備及其電容性能研究

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【摘要】：作為傳統(tǒng)多孔炭材料的典型代表,活性炭由于其具有超高的比表面積而受到人們的廣泛關注。然而,活性炭的孔隙結構通常由0.5-1.5 nm的微孔組成,這樣的孔隙結構非常不利于電解質離子在孔隙中的傳輸,從而導致其在大電流密度下充放電時容量急劇衰減。將炭材料設計成多級孔結構可以有效地克服活性炭的這一缺點,這是由于多級孔結構有利于電解液的充分浸潤和電解質離子的傳輸,從而有效地改善其在大電流密度下的電容性能。此外,高度石墨化的炭材料具有高的導電性能,從而有利于電子在其中的快速遷移,進而有助于降低超級電容器的內阻并改善其功率密度。因此,基于以上幾點,我們以多孔磺化聚二乙烯基苯或者內嵌碳納米管的磺化聚苯乙烯為炭前驅體,采用催化石墨化法并結合KOH活化法分別制備了一系列的多級孔結構石墨化炭微球和內嵌碳納米管的多級孔結構石墨化炭,并對它們進行了一系列的表征和測試。首先,通過微懸浮聚合法合成了多孔磺化聚二乙烯基苯微球,并以此微球為炭前驅體,以鐵單質為硬模板和石墨化催化劑,采用催化石墨化法并結合KOH活化法合成了一系列具有多級孔結構的石墨化炭微球。氮氣吸附／脫附測試分析表明,硬模板與炭前驅體的比例對多孔炭微球的孔隙度和孔徑有著重要的影響,并且經(jīng)過KOH活化處理后,活化多孔炭微球的比表面積和孔隙度得到了顯著地增加。拉曼光譜分析和X射線衍射測試分析表明,采用兩步活化法時多孔炭微球的石墨化結構會遭到一定程度的破壞,而采用一步活化法時多孔炭微球的石墨化結構不但沒有遭到破壞,其石墨化程度反而更好。電化學分析測試表明,硬模板與炭前驅體的比例也對多孔炭微球的電化學性能產(chǎn)生了影響,其中當SPDVB與FeC13·6H20的質量比為1：4時制備的樣品具有最好的倍率性能和電容行為以及最小的等效串聯(lián)電阻：得益于比表面積和孔隙度的增加,活化多孔炭微球的比電容值、倍率性能和電容行為等電化學性能得到了改善。通過原位微乳液聚合法制備了內嵌碳納米管的磺化聚苯乙烯,隨后以它為炭前驅體,以鐵單質為石墨化催化劑,采用催化石墨化法并結合KOH活化法合成了一系列的內嵌碳納米管的多級孔結構石墨化炭。通過拉曼光譜分析發(fā)現(xiàn),碳納米管的加入極大地提高了多孔炭的石墨化程度,從而提高了它的導電性能。氮氣吸附／脫附測試分析表明,制得的多孔炭材料同時具有豐富的微孔、介孔和大孔呈現(xiàn)出一個多級的孔結構。電化學分析測試表明,內嵌碳納米管的多級孔結構石墨化多孔炭表現(xiàn)出優(yōu)秀的電化學性能,具有高達304.1 F g-1的比電容值(25 mV s-1)、極好的倍率性能(在150A/g擁有89%的容量保持率)、高的能量密度(5.48Wh/kg)和功率密度(28.8kW/kg)。此外,與活化碳納米管相比,內嵌碳納米管的多級孔結構石墨化多孔炭的比電容值得到了極大的提高、電容行為得到了極大的改善,而與純多孔炭相比,內嵌碳納米管的多級孔結構石墨化多孔炭的倍率性能和大電流下的充電/放電性能得到了改善。
【關鍵詞】：超級電容器 多級孔結構 催化石墨化 碳納米管 多孔炭 炭微球
【學位授予單位】：湖南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ127.11
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第1章 緒論11-23
• 1.1 超級電容器概況11-13
• 1.1.1 超級電容器的概念及工作原理11-12
• 1.1.2 超級電容器的分類12-13
• 1.2 超級電容器炭基電極材料13-17
• 1.2.1 活性炭14
• 1.2.2 碳納米管14-16
• 1.2.3 石墨烯16-17
• 1.2.4 碳氣凝膠17
• 1.3 多孔炭基材料的制備方法17-19
• 1.3.1 模板法17-18
• 1.3.2 活化法18-19
• 1.4 多級孔結構炭材料的研究現(xiàn)狀19-21
• 1.5 墨化多孔炭的研究現(xiàn)狀21-22
• 1.6 本論文的研究意義、目的及內容22-23
• 第二章 實驗方法23-30
• 2.1 實驗材料23-24
• 2.2 實驗儀器與設備24
• 2.3 實驗方法24-27
• 2.3.1 多級孔結構石墨化炭微球的制備24-26
• 2.3.2 內嵌碳納米管的多級孔結構石墨化炭的制備26-27
• 2.4 結構分析與性能測試方法27-30
• 2.4.1 結構分析方法27-28
• 2.4.2 電化學性能測試方法28-30
• 第三章 多級孔結構石墨化炭微球的制備及其電容性能研究30-52
• 3.1 前言30-31
• 3.2 合成路線31-32
• 3.3 結構與形貌的表征與分析32-42
• 3.3.1 結構表征與分析32-33
• 3.3.2 SEM分析33-36
• 3.3.3 TEM分析36-37
• 3.3.4 多孔炭微球的石墨化程度分析37-39
• 3.3.5 比表面積和孔隙結構分析39-42
• 3.4 電化學性能測試與分析42-50
• 3.4.1 未活化的多孔炭微球的電化學性能42-45
• 3.4.2 活化多孔炭微球的電化學性能45-48
• 3.4.3 兩步活化法中KOH與HCM-4比例的不同對電化學性能的影響48-50
• 3.5 小結50-52
• 第四章 內嵌碳納米管的多級孔結構石墨化炭的制備及其電容性能研究52-66
• 4.1 前言52-53
• 4.2 結果與討論53-64
• 4.2.1 結構與形貌的表征與分析53-59
• 4.2.2 多孔炭的電化學性能測試與分析59-64
• 4.3 小結64-66
• 結論66-67
• 參考文獻67-74
• 附錄A 攻讀學位期間發(fā)表的學位論文目錄74-75
• 致謝75

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本文編號：845936