本文關(guān)鍵詞：特殊納米組裝材料負(fù)載貴金屬催化劑的設(shè)計(jì)合成及醇電氧化性能研究

  更多相關(guān)文章： 直接醇類燃料電池 納米組裝材料 Pt基催化劑 Pd基催化劑 電催化氧化

【摘要】：直接醇類燃料電池作為環(huán)保型低溫燃料電池,具備能量轉(zhuǎn)化效率高、燃料潔凈環(huán)保以及電池結(jié)構(gòu)簡單等特性,在未來能源設(shè)備主流應(yīng)用中具備極大潛力,而電極催化劑材料的優(yōu)劣程度,是影響直接醇類燃料電池系統(tǒng)效率和性能的關(guān)鍵因素之一。電極材料包括金屬納米粒子催化劑材料和催化劑載體材料,其中,載體材料直接影響了金屬納米粒子催化劑的粒徑大小、分散度、催化效率及穩(wěn)定程度。因此,越來越多的研究者將視角轉(zhuǎn)換到探索新型載體上,旨在通過形貌效應(yīng)、載體效應(yīng)、協(xié)同催化效應(yīng)盡可能提高貴金屬納米粒子的利用率和穩(wěn)定性。本論文以設(shè)計(jì)合成特殊形貌微觀結(jié)構(gòu)的催化劑載體為研究重點(diǎn),在此基礎(chǔ)上合成了一系列新型復(fù)合催化劑,系統(tǒng)研究了特殊納米組裝載體材料對貴金屬納米粒子電催化性能的影響作用,為高性能電催化劑載體材料的研究和應(yīng)用提供了科學(xué)依據(jù)及理論參考。本論文主要研究內(nèi)容概括如下:一、以納米電纜結(jié)構(gòu)Ag@C復(fù)合材料作為載體,在其表面通過常溫原位還原均勻地負(fù)載金屬Pt納米晶,研究了銀芯的存在對Pt納米晶體的形貌、粒徑及其電催化性能的影響。研究結(jié)果表明,Ag@C載體是以碳為殼銀為核的準(zhǔn)一維核殼結(jié)構(gòu),形貌均一、粒徑均勻的鉑納米晶分散在載體表面,平均粒徑4.4 nm。電化學(xué)分析結(jié)果表明,該復(fù)合催化劑對醇的電催化氧化表現(xiàn)出很好的催化活性。理論計(jì)算結(jié)果進(jìn)一步證明,Ag芯納米線對催化反應(yīng)具有協(xié)同效應(yīng),促使Pt納米粒子在其表面分散和穩(wěn)定,電催化氧化活性、穩(wěn)定性、抗COads中毒能力的增強(qiáng)也歸因于此。二、以Ag@C納米電纜復(fù)合材料作為載體,以氨水為添加劑,對載體表面進(jìn)行官能團(tuán)化,將Pd納米顆粒均勻附著在其表面,成功制備了銀碳納米電纜負(fù)載鈀納米晶復(fù)合催化劑,用鈀取代鉑作為催化劑,可以有效降低成本。結(jié)果表明,Ag@C納米電纜復(fù)合載體對Pd納米晶有很好的錨定作用,同時Ag芯納米線對Pd納米粒子的催化活性和抗中毒能力起到有效增強(qiáng)作用,電化學(xué)性能測試結(jié)果表明,該復(fù)合催化劑具有較好醇氧化活性和穩(wěn)定性。三、以谷氨酸為添加劑,通過簡單的合金形成及部分置換反應(yīng)過程,合成三元異質(zhì)結(jié)構(gòu)Pt-PdCo納米晶,并將其負(fù)載在Ag@C納米電纜表面。研究結(jié)果表明,催化劑結(jié)構(gòu)為鉑顆粒沉積在鈀鈷合金表面形成的簇狀異質(zhì)結(jié)構(gòu),并且該三元金屬催化劑對乙醇電氧化表現(xiàn)出較高活性,穩(wěn)定性也較強(qiáng),比單一Pt金屬有了顯著提高。四、分別以葡萄糖和氯化銅為碳源、銅源,經(jīng)過水熱、高溫煅燒、功能化過程,組裝合成了Cu/CuO復(fù)合材料,實(shí)現(xiàn)了無模板法對花狀Cu/CuO的設(shè)計(jì)合成,并將其應(yīng)用于催化劑載體,成功合成了銅/氧化銅復(fù)合物負(fù)載鉑納米晶催化劑。形貌和結(jié)構(gòu)測試表明,復(fù)合載體材料有銅單質(zhì)和氧化銅組成,呈現(xiàn)多維放射花狀結(jié)構(gòu)。催化劑醇類電氧化測試結(jié)果顯示,該催化劑具有很好催化活性和穩(wěn)定性。總之,本文以催化劑新型復(fù)合載體合成應(yīng)用為研究切入點(diǎn),制備出具有特殊形貌的納米組裝材料,并將其負(fù)載貴金屬催化劑,有效提高了直接醇類燃料電池催化劑的性能,通過科學(xué)的表征方法,系統(tǒng)研究了載體的結(jié)構(gòu)形貌及協(xié)同催化效應(yīng)對催化劑活性的影響作用。
【關(guān)鍵詞】：直接醇類燃料電池 納米組裝材料 Pt基催化劑 Pd基催化劑 電催化氧化
【學(xué)位授予單位】：河南師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TM911.4
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-12
• 第一章 緒論12-20
• 1.1 引言12
• 1.2 直接醇類燃料電池催化劑概述12-13
• 1.3 陽極催化劑材料對電性能的影響13-15
• 1.3.1 單金屬催化劑13-14
• 1.3.2 二元合金催化劑14
• 1.3.3 多組元催化劑14-15
• 1.4 催化劑載體材料及其效應(yīng)15-18
• 1.4.1 碳材料載體15-17
• 1.4.2 非碳材料載體17
• 1.4.3 載體結(jié)構(gòu)及形貌效應(yīng)17-18
• 1.5 本論文的選題背景和研究內(nèi)容18-20
• 1.5.1 選題背景18
• 1.5.2 研究內(nèi)容18-20
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分20-24
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑20-21
• 2.2 實(shí)驗(yàn)儀器21
• 2.3 載體及催化劑的測試表征21-23
• 2.4 催化劑的電化學(xué)性能表征23-24
• 第三章 Ag@C納米電纜負(fù)載Pt納米晶的合成及醇類電催化氧化性能研究24-38
• 3.1 引言24-25
• 3.2 實(shí)驗(yàn)過程25-26
• 3.3 結(jié)果與討論26-37
• 3.3.1 Ag@C納米電纜的合成機(jī)理26
• 3.3.2 Pt/Ag@C復(fù)合催化劑的合成機(jī)理26-27
• 3.3.3 Ag@C納米電纜載體的測試表征27-29
• 3.3.4 Pt/Ag@C復(fù)合催化劑的形貌結(jié)構(gòu)表征29-31
• 3.3.5 催化劑對醇類的電催化性能測試31-35
• 3.3.6 理論計(jì)算分析35-37
• 3.4 本章小結(jié)37-38
• 第四章 Ag@C納米電纜負(fù)載Pd納米晶復(fù)合催化劑的合成及電性能研究38-48
• 4.1 引言38-39
• 4.2 實(shí)驗(yàn)過程39-40
• 4.3 結(jié)果與討論40-47
• 4.3.1 Pd/Ag@C復(fù)合催化劑的合成機(jī)理40
• 4.3.2 載體的測試表征40-42
• 4.3.3 復(fù)合催化劑的形貌結(jié)構(gòu)表征42-43
• 4.3.4 復(fù)合催化劑的電性能測試43-47
• 4.4 本章小結(jié)47-48
• 第五章 Ag@C納米電纜負(fù)載簇狀Pt-PdCo異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑的合成及乙醇電催化氧化性能研究48-56
• 5.1 引言48
• 5.2 實(shí)驗(yàn)過程48-49
• 5.3 結(jié)果與討論49-54
• 5.3.1 Pt-PdCo/Ag@C催化劑的合成機(jī)理49
• 5.3.2 催化劑的形貌結(jié)構(gòu)表征49-52
• 5.3.3 催化劑的電性能表征52-54
• 5.4 本章小結(jié)54-56
• 第六章 花狀Cu/CuO復(fù)合物負(fù)載Pt納米晶催化劑的合成及醇類電氧化性能研究56-68
• 6.1 引言56
• 6.2 實(shí)驗(yàn)過程56-57
• 6.3 結(jié)果與討論57-65
• 6.3.1 Cu/CuO復(fù)合載體的合成機(jī)理57-58
• 6.3.2 Cu/CuO復(fù)合載體的形貌結(jié)構(gòu)表征58-60
• 6.3.3 催化劑的形貌結(jié)構(gòu)表征60-61
• 6.3.4 催化劑的電性能表征61-65
• 6.4 本章小結(jié)65-68
• 第七章 結(jié)論與展望68-70
• 7.1 本論文主要研究結(jié)論68-69
• 7.2 展望69-70
• 參考文獻(xiàn)70-76
• 致謝76-78
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄78-79

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