本文關(guān)鍵詞：雜原子摻雜碳納米材料在電催化中的應(yīng)用

  更多相關(guān)文章： 過(guò)渡金屬 氮摻雜 碳材料 析氫反應(yīng)

【摘要】：氫氣作為清潔、安全、可再生的二次能源,能夠滿足人們?nèi)找嬖鲩L(zhǎng)的能源需求。電解水制備氫氣有望成為大規(guī)模產(chǎn)氫的有效手段。相比于商用貴金屬催化劑,無(wú)金屬的摻雜型碳材料由于成本低廉、易于制取,近年來(lái)備受廣泛研究�？紤]到多數(shù)科研工作的無(wú)金屬摻雜型碳材料合成路線中含有過(guò)渡金屬引入,但這類無(wú)金屬摻雜型碳材料的活性位點(diǎn)和金屬引入所起到的作用尚未明確。為了解決該問(wèn)題,本文從以下方面進(jìn)行研究：第一,提出一步熱處理方法制備氮摻雜多孔碳材料,并應(yīng)用于電催化析氫反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)思路。通過(guò)采用乙二胺四乙酸作為碳源、三聚氰胺作為氮源、氫氧化鉀作為活化劑制備氮摻雜多孔碳材料,探究了煅燒溫度對(duì)催化性能的影響。摻雜元素為電催化析氫的活性位點(diǎn),過(guò)高的溫度致使摻雜元素流失,而相對(duì)較低的溫度下碳材料的碳化不足造成了活性的下降。第二,為了進(jìn)一步提高性能以及探究過(guò)渡金屬對(duì)于碳材料結(jié)構(gòu)和電催化性能的影響,制備了過(guò)渡金屬修飾氮摻雜多孔碳材料,并應(yīng)用于電催化析氫領(lǐng)域�？疾炝艘韵聨追N導(dǎo)致性能差異化的因素：氮含量、氮形態(tài)、缺陷密度、材料形貌以及過(guò)渡金屬殘余的含量和形式。其中,鈷修飾氮摻雜多孔碳納米材料在各個(gè)pH的電解質(zhì)溶液中均表現(xiàn)最優(yōu)的性能,在酸性電解質(zhì)中的析氫起始約為-90 mV,塔菲爾斜率為122 mV dec-1。第三,為了探究鉆修飾氮摻雜多孔碳材料中鉆的存在形式、含量與電催化性能之間的相互關(guān)聯(lián),通過(guò)調(diào)控鈷前驅(qū)物,考察材料中殘余鈷含量與電催化性能之間的關(guān)系。分析結(jié)果表明,鈷與毗鄰的氮以及碳原子具有相互作用,在酸性體系中穩(wěn)定存在并發(fā)揮活性位點(diǎn)的作用。本工作通過(guò)研究制備碳材料中引入的過(guò)渡金屬殘余對(duì)電催化析氫性能的影響,確認(rèn)了過(guò)渡金屬殘余與毗鄰元素的配合作用為影響性能優(yōu)劣的決定性因素。
【關(guān)鍵詞】：過(guò)渡金屬 氮摻雜 碳材料 析氫反應(yīng)
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;TQ127.11
【目錄】：

• 學(xué)位論文數(shù)據(jù)集3-4
• 摘要4-6
• ABSTRACT6-15
• 第一章 緒論15-33
• 1.1 課題研究背景15-17
• 1.2 電催化析氫材料研究進(jìn)展17-27
• 1.2.1 過(guò)渡金屬硫化物17-18
• 1.2.2 過(guò)渡金屬硒化物18-19
• 1.2.3 過(guò)渡金屬碳化物19
• 1.2.4 過(guò)渡金屬氮化物19-21
• 1.2.5 過(guò)渡金屬磷化物21
• 1.2.6 雜原子摻雜碳材料21-27
• 1.3 雜原子摻雜碳納米材料中電催化性能影響因素27-31
• 1.3.1 氮含量及形態(tài)對(duì)性能的影響27-29
• 1.3.2 形貌以及結(jié)構(gòu)對(duì)性能的影響29-30
• 1.3.3 金屬元素殘余對(duì)性能的影響30-31
• 1.4 本論文的研究目的、意義及研究?jī)?nèi)容31-33
• 第二章 無(wú)金屬引入的氮摻雜碳納米材料的合成及其電催化析氫性能的研究33-43
• 2.1 引言33
• 2.2 實(shí)驗(yàn)主要試劑和儀器33-34
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)主要試劑33-34
• 2.2.2 主要儀器34
• 2.3 實(shí)驗(yàn)部分34-37
• 2.3.1 氮摻雜碳納米材料的制備34-35
• 2.3.2 結(jié)構(gòu)表征35-36
• 2.3.3 電催化析氫測(cè)試36-37
• 2.4 結(jié)果與討論37-42
• 2.4.1 形貌表征結(jié)果37-38
• 2.4.2 電化學(xué)活性表征結(jié)果38-39
• 2.4.3 結(jié)構(gòu)表征結(jié)果39-42
• 2.5 小結(jié)42-43
• 第三章 不同過(guò)渡金屬修飾的氮摻雜多孔碳納米材料的合成及其電催化析氫性能的研究43-55
• 3.1 引言43
• 3.2 實(shí)驗(yàn)主要試劑和儀器43-44
• 3.2.1 主要試劑43-44
• 3.2.2 主要儀器44
• 3.3 實(shí)驗(yàn)部分44-46
• 3.3.1 過(guò)渡金屬修飾的氮摻雜多孔碳材料的制備44-45
• 3.3.2 結(jié)構(gòu)表征45-46
• 3.3.3 電催化析氫性能測(cè)試46
• 3.4 結(jié)果與討論46-52
• 3.4.1 形貌表征結(jié)果46-48
• 3.4.2 電化學(xué)活性表征結(jié)果48-50
• 3.4.3 結(jié)構(gòu)表征結(jié)果50-52
• 3.5 小結(jié)52-55
• 第四章 過(guò)渡金屬殘余含量對(duì)電催化析氫性能影響的研究55-65
• 4.1 引言55
• 4.2 實(shí)驗(yàn)主要試劑和儀器55-56
• 4.2.1 主要試劑55
• 4.2.2 主要儀器55-56
• 4.3 實(shí)驗(yàn)部分56-57
• 4.3.1 過(guò)渡金屬修飾的氮摻雜多孔碳材料的制備56
• 4.3.2 結(jié)構(gòu)表征56-57
• 4.3.3 電催化析氫性能測(cè)試57
• 4.4 結(jié)果與討論57-63
• 4.4.1 電化學(xué)活性表征結(jié)果57-60
• 4.4.2 結(jié)構(gòu)表征結(jié)果60-63
• 4.5 小結(jié)63-65
• 第五章 結(jié)論65-67
• 參考文獻(xiàn)67-75
• 致謝75-77
• 研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文77-79
• 作者和導(dǎo)師簡(jiǎn)介79-80
• 碩士研究生學(xué)位論文答辯委員會(huì)決議書80-81

【相似文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 關(guān)磊;;一維碳納米材料的研究進(jìn)展[J];真空;2013年06期

2 ;碳納米材料可能損害腦組織[J];知識(shí)就是力量;2004年05期

3 陳桉,毛宗強(qiáng),朱宏偉,徐才錄;平衡壓力對(duì)碳納米材料儲(chǔ)氫的影響[J];清華大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2002年05期

4 張超,魯雪生,顧安忠;氫在碳納米材料中吸附的實(shí)驗(yàn)研究[J];太陽(yáng)能學(xué)報(bào);2004年05期

5 鄭青榕;顧安忠;魯雪生;林文勝;;溫度對(duì)碳納米材料儲(chǔ)氫行為的影響[J];化工學(xué)報(bào);2004年S1期

6 徐磊;段林;陳威;;碳納米材料的環(huán)境行為及其對(duì)環(huán)境中污染物遷移歸趨的影響[J];應(yīng)用生態(tài)學(xué)報(bào);2009年01期

7 劉信勇;朱琳;;人工碳納米材料懸濁液的制備及其濃度測(cè)定方法[J];中國(guó)科技論文在線;2009年05期

8 肖安國(guó);王立;劉清泉;高敬民;趙玉來(lái);李超;;從乙烯與丙烯酸二茂鐵甲酰氧基乙酯共聚物制備碳納米材料[J];高分子學(xué)報(bào);2009年08期

9 ;石墨化碳納米材料的制備方法[J];企業(yè)科技與發(fā)展;2010年05期

10 蔡彬;;氟化碳納米材料的制備及應(yīng)用研究進(jìn)展[J];中國(guó)科技信息;2010年18期

中國(guó)重要會(huì)議論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 智林杰;;新型碳納米材料的化學(xué)途徑構(gòu)建及其應(yīng)用探索[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第27屆學(xué)術(shù)年會(huì)第04分會(huì)場(chǎng)摘要集[C];2010年

2 趙慧敏;全燮;劉猛;;基于功能化碳納米材料的傳感設(shè)計(jì)與應(yīng)用[A];第六屆全國(guó)環(huán)境化學(xué)大會(huì)暨環(huán)境科學(xué)儀器與分析儀器展覽會(huì)摘要集[C];2011年

3 晏曉敏;蓋克;石寶友;;分散碳納米材料對(duì)有機(jī)污染物的吸附[A];第六屆全國(guó)環(huán)境化學(xué)大會(huì)暨環(huán)境科學(xué)儀器與分析儀器展覽會(huì)摘要集[C];2011年

4 袁媛;賈光;王翔;劉佳蕙;臻森;王海芳;劉元方;;氣管滴注暴露下碳納米材料在小鼠肺部的轉(zhuǎn)移[A];中國(guó)毒理學(xué)會(huì)第五次全國(guó)學(xué)術(shù)大會(huì)論文集[C];2009年

5 陳永勝;黃毅;馬延風(fēng);王燕;許艷菲;張小巖;梁嘉杰;呂歆;;碳納米材料及其高分子復(fù)合材料的合成與應(yīng)用研究[A];2009年全國(guó)高分子學(xué)術(shù)論文報(bào)告會(huì)論文摘要集（上冊(cè)）[C];2009年

6 王海芳;;碳納米材料的安全性研究及解決方案[A];第六屆海峽兩岸毒理學(xué)研討會(huì)論文集[C];2011年

7 王紅霞;劉代志;宋仔標(biāo);;碳納米材料紅外消光特性研究[A];2011中國(guó)功能材料科技與產(chǎn)業(yè)高層論壇論文集（第二卷）[C];2011年

8 王賢保;李名劍;田蓉;;特種碳納米材料的制備及功能化修飾研究[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第26屆學(xué)術(shù)年會(huì)有機(jī)固體材料分會(huì)場(chǎng)論文集[C];2008年

9 趙宇亮;;碳納米材料的毒理學(xué)特性與化學(xué)調(diào)控[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第28屆學(xué)術(shù)年會(huì)第4分會(huì)場(chǎng)摘要集[C];2012年

10 關(guān)磊;;一維碳納米材料的制備與應(yīng)用[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第28屆學(xué)術(shù)年會(huì)第8分會(huì)場(chǎng)摘要集[C];2012年

中國(guó)重要報(bào)紙全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前7條

1 ;擬停止碳納米材料項(xiàng)目[N];中國(guó)證券報(bào);2002年

2 本報(bào)記者 李宏乾;碳納米材料：化工新秀放異彩[N];中國(guó)化工報(bào);2010年

3 李宏乾;我國(guó)碳納米材料應(yīng)用研究攻關(guān)正酣[N];中國(guó)高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)導(dǎo)報(bào);2010年

4 爾文;我國(guó)碳納米材料研究敢與世界論短長(zhǎng)[N];中國(guó)有色金屬報(bào);2002年

5 本報(bào)記者 張曄 通訊員 周偉;雞蛋熒光墨水可用于防偽[N];科技日?qǐng)?bào);2012年

6 本報(bào)記者 劉平　馬波 張璐;搶占納米技術(shù)綠色能源國(guó)際制高點(diǎn)[N];天津日?qǐng)?bào);2011年

7 本報(bào)記者 鐘志敏;國(guó)能新材料40%股權(quán)掛牌轉(zhuǎn)讓[N];中國(guó)證券報(bào);2014年

中國(guó)博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 李雄鷹;碳納米材料表面液滴的潤(rùn)濕性[D];山東大學(xué);2015年

2 王馳;磺胺甲惡唑和卡馬西平在碳納米材料上的竟?fàn)幒脱a(bǔ)充吸附行為研究[D];昆明理工大學(xué);2015年

3 劉文娟;納米膠囊型農(nóng)藥和碳納米材料對(duì)土壤微生物的生物效應(yīng)[D];北京科技大學(xué);2015年

4 溫博;碳納米材料電磁特性研究[D];北京理工大學(xué);2015年

5 佟瑩;基于碳納米材料的化學(xué)傳感器的制備與應(yīng)用研究[D];北京科技大學(xué);2016年

6 冉詩(shī)雅;碳納米材料及稀土化合物阻燃聚乙烯研究[D];浙江大學(xué);2016年

7 鐘璨宇;調(diào)控與功能化三維碳納米材料及其電化學(xué)行為研究[D];西南大學(xué);2016年

8 郭平生;碳納米材料化學(xué)氣相沉積制備及其場(chǎng)發(fā)射顯示器研究[D];華東師范大學(xué);2006年

9 朱玲玲;碳納米材料的合成、表征與性能研究[D];中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué);2012年

10 于洪霞;中空碳納米材料的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及性能研究[D];南京理工大學(xué);2014年

中國(guó)碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 張倩;基于維管束植物碳納米材料的制備及其吸附性能研究[D];渤海大學(xué);2015年

2 陳鑫;一維及二維碳納米材料對(duì)聚乳酸高壓結(jié)晶及其水解降解行為影響的研究[D];西南交通大學(xué);2015年

3 陳凌霄;基于碳納米材料的共振瑞利散射和熒光方法檢測(cè)小分子的應(yīng)用研究[D];西南大學(xué);2015年

4 劉鵬;兩種碳納米材料的輻照性能及其對(duì)Th(Ⅳ)和Eu(Ⅲ)的吸附研究[D];蘭州大學(xué);2015年

5 孔維倩;碳納米材料的制備及其在檢測(cè)與生物系統(tǒng)的應(yīng)用[D];蘇州大學(xué);2015年

6 張素素;基于碳納米復(fù)合材料的電化學(xué)生物傳感器的研究[D];西南科技大學(xué);2015年

7 陸亞春;熒光碳納米材料的合成及在光敏傳感與細(xì)胞成像中的應(yīng)用研究[D];浙江師范大學(xué);2015年

8 姬晴;基于Ni/Mo/Mg/O催化劑的碳納米材料合成及機(jī)理研究[D];東北林業(yè)大學(xué);2013年

9 李眾杰;基于新型碳納米材料的ATP快速檢測(cè)方法研究[D];湖南師范大學(xué);2015年

10 陳雪敏;離子液體及其功能化碳納米材料構(gòu)建的酚類電化學(xué)傳感器[D];中南民族大學(xué);2014年

，

本文編號(hào)：811209