發(fā)布時(shí)間：2017-09-01 01:13

  本文關(guān)鍵詞：水相Au@半導(dǎo)體核殼納米晶的合成及性能研究

  更多相關(guān)文章： 核殼納米晶Au@CdS 表面等離子體共振 光催化分解水產(chǎn)氫 離子交換反應(yīng) Au@Ag_3AuTe_2 光熱轉(zhuǎn)換

【摘要】：本論文以水相合成的貴金屬和半導(dǎo)體形成的核殼納米晶結(jié)構(gòu)為研究內(nèi)容,利用陽離子交換法引發(fā)的非外延生長過程調(diào)控制備了Au@半導(dǎo)體核殼納米晶,并分析了核殼納米晶的光催化分解水產(chǎn)氫和光熱等性能。本論文的主要研究內(nèi)容及成果如下:1.我們利用陽離子交換法在水相中制備出具有不同殼層厚度的Au@CdS核殼納米晶,且單晶的CdS殼層在三維方向上與貴金屬Au核之間形成清晰的直接接觸異質(zhì)界面。我們還制備了Au@ZnS核殼納米晶,證明了該合成方法的普適性。由于等離子體Au核的存在,在入射光的激發(fā)下,Au@CdS核殼納米晶產(chǎn)生了LSPR增強(qiáng)的高效光生電子/空穴對分離及電子注入效應(yīng)。通過對比不同樣品的光催化分解水產(chǎn)氫性能發(fā)現(xiàn),在水相中合成的Au35nm@CdS5nm核殼納米晶的光催化分解水產(chǎn)氫效率是純CdS5nm量子點(diǎn)的240倍,高達(dá)24 mmol·h-1·g-1,計(jì)算可得其表觀量子產(chǎn)率為45%。在Au@CdS核殼納米晶的殼層表面負(fù)載貴金屬Au和Pt后得到Au@CdS/Au、Au@CdS/Pt復(fù)合納米晶,由于貴金屬Au、Pt在CdS殼層表面起到助催化劑的作用,能夠捕獲和收集傳遞的電子,大大提高了其光解水產(chǎn)氫效率,其產(chǎn)氫效率分別能達(dá)到33 mmol·h-1·g-1和69 mmol·h-1·g-1,是Au35nm@CdS5nm產(chǎn)氫效率的1.4倍和2.9倍。在實(shí)驗(yàn)結(jié)果的基礎(chǔ)上我們利用時(shí)域有限差分法(FDTD)來模擬在水溶液環(huán)境下不同尺寸的Au@CdS核殼納米結(jié)構(gòu)的等離子體近場的分布情況和場強(qiáng)情況,并在此基礎(chǔ)上提出了表面等離子體共振增強(qiáng)的熱電子注入理論來研究Au@CdS核殼納米晶的光催化分解水產(chǎn)氫機(jī)理。2.我們首次合成了Au@Ag_3AuTe_2核殼納米晶結(jié)構(gòu),并通過透射電子顯微鏡、X射線能譜、X射線粉末衍射等方法分析了Au@Ag_3AuTe_2核殼納米晶的晶體結(jié)構(gòu)和組成成分。同時(shí)我們通過調(diào)節(jié)反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間和Te前驅(qū)體的添加量來研究其對產(chǎn)物形貌和結(jié)晶性的影響。并通過合成Au@Ag3AuSe2證明了該合成方法的普適性。由于等離子體Au核的存在,使得Au@Ag_3AuTe_2和Au@Ag3AuSe2具有獨(dú)特的光學(xué)性質(zhì),在700 nm-1200 nm的近紅外光區(qū)有連續(xù)且很強(qiáng)的吸收。我們隨后測試了Au@Ag_3AuTe_2和Au@Ag3AuSe2在808 nm和1064 nm激光下的光熱轉(zhuǎn)換性能,濃度為200ppm的Au@Ag_3AuTe_2核殼納米晶在808 nm和1064 nm激光照射下的光熱轉(zhuǎn)化效率分別高達(dá)76.7%和49.6%,濃度為200 ppm的Au@Ag3AuSe2核殼納米晶在808 nm和1064 nm激光照射下的光熱轉(zhuǎn)換效率分別為50.7%和34.1%。
【關(guān)鍵詞】：核殼納米晶Au@CdS 表面等離子體共振 光催化分解水產(chǎn)氫 離子交換反應(yīng) Au@Ag_3AuTe_2 光熱轉(zhuǎn)換
【學(xué)位授予單位】：鄭州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TQ116.2;O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 1 緒論10-26
• 1.1 引言10-11
• 1.2 光催化分解水制氫11-17
• 1.2.1 光催化分解水制氫機(jī)理11-13
• 1.2.2 光解水制氫催化劑的研究現(xiàn)狀13-17
• 1.3 表面等離子體共振17-20
• 1.3.1 局域表面等離子體共振17-18
• 1.3.2 納米顆粒局域表面等離子體共振（LSPR）的影響因素18-20
• 1.3.3 貴金屬局域表面等離子體共振效應(yīng)的應(yīng)用20
• 1.4 貴金屬@半導(dǎo)體核殼納米結(jié)構(gòu)的制備方法20-22
• 1.5 光熱治療技術(shù)研究進(jìn)展22-23
• 1.6 論文選題意義與研究內(nèi)容23-26
• 1.6.1 選題意義23
• 1.6.2 研究內(nèi)容23-26
• 2 水相Au@Cd S核殼納米晶的精確調(diào)控合成及其光解水產(chǎn)氫性能研究26-51
• 2.1 引言26-27
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分27-32
• 2.2.1 主要實(shí)驗(yàn)試劑與原料27
• 2.2.2 主要實(shí)驗(yàn)儀器27
• 2.2.3 樣品材料制備27-30
• 2.2.4 樣品表征及其光催化分解水產(chǎn)氫性能測試30-32
• 2.3 結(jié)果與討論32-50
• 2.4 本章小結(jié)50-51
• 3 水相Au@Ag_3AuX_2(X=Se,Te)核殼納米晶的合成及光熱性能研究51-67
• 3.1 引言51
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分51-54
• 3.2.1 主要實(shí)驗(yàn)試劑及儀器51-52
• 3.2.2 樣品材料制備過程52-53
• 3.2.3 樣品的表征方法及光熱轉(zhuǎn)換實(shí)驗(yàn)53-54
• 3.3 結(jié)果與討論54-66
• 3.3.1 碲前驅(qū)體加入量的影響56-58
• 3.3.2 反應(yīng)溫度的影響58-59
• 3.3.3 不同反應(yīng)時(shí)間的影響59
• 3.3.4 制備方法的普適性研究59-60
• 3.3.5 樣品的光熱轉(zhuǎn)換性能研究60-66
• 3.4 本章小結(jié)66-67
• 4 結(jié)論與展望67-69
• 4.1 結(jié)論67-68
• 4.2 展望68-69
• 參考文獻(xiàn)69-78
• 個(gè)人簡歷、在學(xué)期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與研究成果78-79
• 個(gè)人簡歷78
• 學(xué)術(shù)論文及專利78-79
• 致謝79

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本文編號：769035