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負(fù)載型金催化劑及金—銀雙金屬催化劑低溫條件下催化尾氯脫氫性能的研究

發(fā)布時(shí)間:2017-08-29 07:03

  本文關(guān)鍵詞:負(fù)載型金催化劑及金—銀雙金屬催化劑低溫條件下催化尾氯脫氫性能的研究


  更多相關(guān)文章: 尾氯 低溫 Au/Al_2O_3 Au-Ag/Al_2O_3 催化脫氫


【摘要】:氯堿工業(yè)是最基本的化學(xué)工業(yè)之一,我國(guó)氯堿產(chǎn)量已居世界首位,2015年達(dá)到三千多萬(wàn)噸。尾氯為電解池生產(chǎn)的氯氣被壓縮液化后富集的多種成分氣體的混合,有氯氣、氮?dú)、氧氣、氫氣等。由于氫氣爆炸極限的限制,尾氯在下游工藝中使用的安全問題,一直是氯堿工業(yè)中一道難題。本實(shí)驗(yàn)?zāi)M工業(yè)尾氯的組成配制混合氣,通過催化氫-氧反應(yīng)和氫-氯反應(yīng)達(dá)到安全脫氫的目的,采用固定床反應(yīng)裝置對(duì)催化劑的催化脫氫性能進(jìn)行評(píng)價(jià)。本人在吸收借鑒前人工作的基礎(chǔ)上主要進(jìn)行了以下三個(gè)方面的研究:一、在實(shí)驗(yàn)中通過陰離子浸漬法和等體積浸漬法制備Au/Al_2O_3和Au-Ag/Al_2O_3雙金屬催化劑。本實(shí)驗(yàn)選用γ-Al_2O_3作為載體,活性金屬源采用氯金酸和硝酸銀,經(jīng)活性組分的浸漬、稀氨水的浸泡、去離子水洗滌、干燥、焙燒和還原等步驟來(lái)制備了Au/Al_2O_3和Au-Ag/Al_2O_3雙金屬催化劑。二、使用單因素變量法,研究了負(fù)載量、稀氨水浸泡時(shí)間、焙燒溫度、還原溫度、反應(yīng)溫度對(duì)催化劑的催化脫氫性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:Au/Al_2O_3催化劑在負(fù)載量為0.7%,稀氨水浸泡時(shí)間為10min,400℃焙燒4h,氫氣300℃還原2h,反應(yīng)溫度為100℃下的催化脫氫性能最佳,氫氣轉(zhuǎn)化率為86.29%,氫-氧反應(yīng)選擇性為64.55%;Au-Ag/Al_2O_3雙金屬催化劑在負(fù)載量為0.4%-0.7%,稀氨水浸泡時(shí)間為10min,500℃焙燒4h,氫氣250℃還原3h時(shí),制備的Au-Ag/Al_2O_3雙金屬催化劑在反應(yīng)溫度為100℃下的催化脫氫效果最佳,氫氣轉(zhuǎn)化率為94.58%,氫-氧反應(yīng)選擇性為59.28%。三、通過X射線衍射(XRD)、傅里葉紅外光譜(FTIR)和氮?dú)馕矫摳降缺碚魇侄螌?duì)催化劑的物相結(jié)構(gòu)分析和表面性質(zhì)進(jìn)行了研究,得出以下結(jié)論:負(fù)載和脫氫反應(yīng)后,金屬在載體上均高度分散,載體的基本骨架保持穩(wěn)定,耐濕性好,活性氧化鋁載體的比表面積和孔容稍有減小,但是平均孔徑不變,表明負(fù)載過程和反應(yīng)過程并沒有改變催化劑的孔結(jié)構(gòu),催化劑骨架穩(wěn)定。
【關(guān)鍵詞】:尾氯 低溫 Au/Al_2O_3 Au-Ag/Al_2O_3 催化脫氫
【學(xué)位授予單位】:太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:O643.36;X781.2
【目錄】:
  • 摘要3-5
  • ABSTRACT5-11
  • 第一章 文獻(xiàn)綜述11-21
  • 1.1 選題背景11
  • 1.2 氯氣11-13
  • 1.2.1 氯氣的基本性質(zhì)和應(yīng)用11-12
  • 1.2.2 氯氣的危害12-13
  • 1.3 催化劑概述13-16
  • 1.3.1 催化劑的概念及組成13-15
  • 1.3.2 催化劑的制備方法15
  • 1.3.3 催化劑的性能評(píng)價(jià)及表征15-16
  • 1.4 負(fù)載型金催化劑的理化性質(zhì)和應(yīng)用16-17
  • 1.5 實(shí)驗(yàn)進(jìn)展和研究?jī)?nèi)容17-21
  • 1.5.1 尾氯催化脫氫的研究進(jìn)展17-18
  • 1.5.2 本實(shí)驗(yàn)研究?jī)?nèi)容18
  • 1.5.3 實(shí)驗(yàn)創(chuàng)新點(diǎn)18-21
  • 第二章 實(shí)驗(yàn)部分21-29
  • 2.1 實(shí)驗(yàn)主要試劑和儀器21-22
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)步驟22-25
  • 2.2.1 催化劑的制備22-23
  • 2.2.2 實(shí)驗(yàn)裝置23-24
  • 2.2.3 尾氯催化脫氫實(shí)驗(yàn)步驟24-25
  • 2.3 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析和處理25-27
  • 2.3.1 氫-氧反應(yīng)轉(zhuǎn)化率的計(jì)算25-26
  • 2.3.2 氫-氯反應(yīng)轉(zhuǎn)化率的計(jì)算26-27
  • 2.3.3 氫-氧反應(yīng)選擇性分析27
  • 2.4 催化劑的表征27-29
  • 第三章 Au/Al_2O_3低溫尾氯催化脫氫性能的研究29-43
  • 3.1 金負(fù)載量對(duì)Au /Al_2O_3催化脫氫性能的影響29-30
  • 3.2 稀氨水浸泡時(shí)間對(duì)Au /Al_2O_3催化脫氫性能的影響30-32
  • 3.3 還原溫度對(duì)Au /Al_2O_3催化脫氫性能的影響32-34
  • 3.4 反應(yīng)溫度對(duì)Au /Al_2O_3催化脫氫性能的影響34-35
  • 3.5 負(fù)載型催化劑Au /Al_2O_3催化脫氫壽命測(cè)試35
  • 3.6 負(fù)載型催化劑Au /Al_2O_3的XRD圖譜分析35-37
  • 3.6.1 不同金屬負(fù)載量的Au /Al_2O_3的XRD圖譜分析35-36
  • 3.6.2 不同還原溫度下制備的Au/Al_2O_3的XRD圖譜分析36
  • 3.6.3 不同狀態(tài)下Au /Al_2O_3的XRD圖譜分析36-37
  • 3.7 負(fù)載型催化劑Au /Al_2O_3的FTIR圖譜分析37-38
  • 3.8 負(fù)載金屬前后的氮吸附脫附測(cè)試38-40
  • 3.9 本章小結(jié)40-43
  • 第四章 Au-Ag/Al_2O_3負(fù)載型雙金屬催化脫氫性能的研究43-57
  • 4.1 Au-Ag不同配比負(fù)載量對(duì)催化劑催化脫氫性能的影響43-45
  • 4.2 焙燒溫度對(duì)Au-Ag/Al_2O_3催化脫氫性能的影響45-46
  • 4.3 還原溫度對(duì)Au-Ag /Al_2O_3催化脫氫性能的影響46-47
  • 4.4 反應(yīng)溫度對(duì) Au-Ag/Al_2O_3催化脫氫性能的影響47-48
  • 4.5 負(fù)載型催化劑Au-Ag/Al_2O_3催化脫氫壽命測(cè)試48-49
  • 4.6 負(fù)載型催化劑Au-Ag /Al_2O_3的XRD圖49-52
  • 4.6.1 Au-Ag不同配比負(fù)載量的Au-Ag /Al_2O_3的XRD圖49-50
  • 4.6.2 不同焙燒溫度下制備的Au-Ag/Al_2O_3的XRD圖50-51
  • 4.6.3 不同還原溫度下制備的Au-Ag /Al_2O_3的XRD圖51
  • 4.6.4 不同狀態(tài)下Au-Ag/Al_2O_3的XRD圖51-52
  • 4.7 負(fù)載型催化劑Au-Ag /Al_2O_3的FTIR圖譜分析52-53
  • 4.8 負(fù)載金屬前后的氮吸附脫附測(cè)試53-55
  • 4.9 本章小結(jié)55-57
  • 第五章 結(jié)論及展望57-59
  • 5.1 主要結(jié)論57
  • 5.2 展望57-59
  • 參考文獻(xiàn)59-63
  • 致謝63-65
  • 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文65

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