本文關鍵詞：負載型金催化劑及金—銀雙金屬催化劑低溫條件下催化尾氯脫氫性能的研究

  更多相關文章： 尾氯 低溫 Au/Al_2O_3 Au-Ag/Al_2O_3 催化脫氫

【摘要】：氯堿工業(yè)是最基本的化學工業(yè)之一,我國氯堿產量已居世界首位,2015年達到三千多萬噸。尾氯為電解池生產的氯氣被壓縮液化后富集的多種成分氣體的混合,有氯氣、氮氣、氧氣、氫氣等。由于氫氣爆炸極限的限制,尾氯在下游工藝中使用的安全問題,一直是氯堿工業(yè)中一道難題。本實驗模擬工業(yè)尾氯的組成配制混合氣,通過催化氫-氧反應和氫-氯反應達到安全脫氫的目的,采用固定床反應裝置對催化劑的催化脫氫性能進行評價。本人在吸收借鑒前人工作的基礎上主要進行了以下三個方面的研究:一、在實驗中通過陰離子浸漬法和等體積浸漬法制備Au/Al_2O_3和Au-Ag/Al_2O_3雙金屬催化劑。本實驗選用γ-Al_2O_3作為載體,活性金屬源采用氯金酸和硝酸銀,經活性組分的浸漬、稀氨水的浸泡、去離子水洗滌、干燥、焙燒和還原等步驟來制備了Au/Al_2O_3和Au-Ag/Al_2O_3雙金屬催化劑。二、使用單因素變量法,研究了負載量、稀氨水浸泡時間、焙燒溫度、還原溫度、反應溫度對催化劑的催化脫氫性能的影響。實驗結果表明:Au/Al_2O_3催化劑在負載量為0.7%,稀氨水浸泡時間為10min,400℃焙燒4h,氫氣300℃還原2h,反應溫度為100℃下的催化脫氫性能最佳,氫氣轉化率為86.29%,氫-氧反應選擇性為64.55%;Au-Ag/Al_2O_3雙金屬催化劑在負載量為0.4%-0.7%,稀氨水浸泡時間為10min,500℃焙燒4h,氫氣250℃還原3h時,制備的Au-Ag/Al_2O_3雙金屬催化劑在反應溫度為100℃下的催化脫氫效果最佳,氫氣轉化率為94.58%,氫-氧反應選擇性為59.28%。三、通過X射線衍射(XRD)、傅里葉紅外光譜(FTIR)和氮氣吸附脫附等表征手段對催化劑的物相結構分析和表面性質進行了研究,得出以下結論:負載和脫氫反應后,金屬在載體上均高度分散,載體的基本骨架保持穩(wěn)定,耐濕性好,活性氧化鋁載體的比表面積和孔容稍有減小,但是平均孔徑不變,表明負載過程和反應過程并沒有改變催化劑的孔結構,催化劑骨架穩(wěn)定。
【關鍵詞】：尾氯 低溫 Au/Al_2O_3 Au-Ag/Al_2O_3 催化脫氫
【學位授予單位】：太原理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;X781.2
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-11
• 第一章 文獻綜述11-21
• 1.1 選題背景11
• 1.2 氯氣11-13
• 1.2.1 氯氣的基本性質和應用11-12
• 1.2.2 氯氣的危害12-13
• 1.3 催化劑概述13-16
• 1.3.1 催化劑的概念及組成13-15
• 1.3.2 催化劑的制備方法15
• 1.3.3 催化劑的性能評價及表征15-16
• 1.4 負載型金催化劑的理化性質和應用16-17
• 1.5 實驗進展和研究內容17-21
• 1.5.1 尾氯催化脫氫的研究進展17-18
• 1.5.2 本實驗研究內容18
• 1.5.3 實驗創(chuàng)新點18-21
• 第二章 實驗部分21-29
• 2.1 實驗主要試劑和儀器21-22
• 2.2 實驗步驟22-25
• 2.2.1 催化劑的制備22-23
• 2.2.2 實驗裝置23-24
• 2.2.3 尾氯催化脫氫實驗步驟24-25
• 2.3 實驗數(shù)據分析和處理25-27
• 2.3.1 氫-氧反應轉化率的計算25-26
• 2.3.2 氫-氯反應轉化率的計算26-27
• 2.3.3 氫-氧反應選擇性分析27
• 2.4 催化劑的表征27-29
• 第三章 Au/Al_2O_3低溫尾氯催化脫氫性能的研究29-43
• 3.1 金負載量對Au /Al_2O_3催化脫氫性能的影響29-30
• 3.2 稀氨水浸泡時間對Au /Al_2O_3催化脫氫性能的影響30-32
• 3.3 還原溫度對Au /Al_2O_3催化脫氫性能的影響32-34
• 3.4 反應溫度對Au /Al_2O_3催化脫氫性能的影響34-35
• 3.5 負載型催化劑Au /Al_2O_3催化脫氫壽命測試35
• 3.6 負載型催化劑Au /Al_2O_3的XRD圖譜分析35-37
• 3.6.1 不同金屬負載量的Au /Al_2O_3的XRD圖譜分析35-36
• 3.6.2 不同還原溫度下制備的Au/Al_2O_3的XRD圖譜分析36
• 3.6.3 不同狀態(tài)下Au /Al_2O_3的XRD圖譜分析36-37
• 3.7 負載型催化劑Au /Al_2O_3的FTIR圖譜分析37-38
• 3.8 負載金屬前后的氮吸附脫附測試38-40
• 3.9 本章小結40-43
• 第四章 Au-Ag/Al_2O_3負載型雙金屬催化脫氫性能的研究43-57
• 4.1 Au-Ag不同配比負載量對催化劑催化脫氫性能的影響43-45
• 4.2 焙燒溫度對Au-Ag/Al_2O_3催化脫氫性能的影響45-46
• 4.3 還原溫度對Au-Ag /Al_2O_3催化脫氫性能的影響46-47
• 4.4 反應溫度對 Au-Ag/Al_2O_3催化脫氫性能的影響47-48
• 4.5 負載型催化劑Au-Ag/Al_2O_3催化脫氫壽命測試48-49
• 4.6 負載型催化劑Au-Ag /Al_2O_3的XRD圖49-52
• 4.6.1 Au-Ag不同配比負載量的Au-Ag /Al_2O_3的XRD圖49-50
• 4.6.2 不同焙燒溫度下制備的Au-Ag/Al_2O_3的XRD圖50-51
• 4.6.3 不同還原溫度下制備的Au-Ag /Al_2O_3的XRD圖51
• 4.6.4 不同狀態(tài)下Au-Ag/Al_2O_3的XRD圖51-52
• 4.7 負載型催化劑Au-Ag /Al_2O_3的FTIR圖譜分析52-53
• 4.8 負載金屬前后的氮吸附脫附測試53-55
• 4.9 本章小結55-57
• 第五章 結論及展望57-59
• 5.1 主要結論57
• 5.2 展望57-59
• 參考文獻59-63
• 致謝63-65
• 攻讀碩士學位期間發(fā)表的學術論文65

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