本文關(guān)鍵詞：微生物燃料電池多元陰極催化劑的合成與氧還原性能提升

  更多相關(guān)文章： 微生物燃料電池 Pt-Sn-P Pt-Sn-Co 氧還原反應(yīng) 陰極催化劑

【摘要】：微生物燃料電池(MFC)技術(shù)能夠?qū)⑽鬯杏袡C(jī)物的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)換為電能。該項(xiàng)技術(shù)具有污水處理和產(chǎn)生電能兩大優(yōu)勢(shì),受到了世界各地專家學(xué)者的廣泛關(guān)注�？諝怅帢O微生物燃料電池由于可以直接利用空氣中的氧氣作為電子接受體,并且產(chǎn)物(H2O)清潔無(wú)污染,有望實(shí)現(xiàn)大規(guī)模的應(yīng)用。但由于陰極發(fā)生的氧還原反應(yīng)(ORR)的反應(yīng)活化能很高,MFC性能往往受陰極催化劑的制約。目前,微生物燃料電池陰極廣泛采用Pt/C催化劑,但該催化劑中的Pt屬于貴金屬,價(jià)格昂貴,儲(chǔ)量有限,易中毒失活,限制了空氣陰極微生物燃料電池大規(guī)模實(shí)際應(yīng)用。因此,開(kāi)發(fā)廉價(jià)高效的陰極催化劑是解決這一問(wèn)題的一種行之有效的方法。本文以降低微生物燃料電池中貴金屬鉑催化劑的成本為根本出發(fā)點(diǎn),以提高陰極催化劑的氧還原性能為宗旨,設(shè)計(jì)并合成了Pt基多元合金PtSnP和PtSnCo催化劑,通過(guò)各種表征手段透徹分析了催化劑的形貌、表面組成和氧還原性質(zhì)。首次以此新型多元催化劑為陰極,組裝單室MFC,詳細(xì)探討了其在產(chǎn)電和污水處理方面的優(yōu)勢(shì)以及應(yīng)用潛質(zhì)。論文工作取得了創(chuàng)新性研究成果。具體研究?jī)?nèi)容闡述如下:(1)合成并考察了三元PtSnP/C和二元PtSn/C催化劑的氧還原反應(yīng)活性及產(chǎn)電性能。循環(huán)伏安測(cè)試表明:Pt7Sn3P/C催化劑的氧還原電位為0.183 V,高于Pt/C(0.171 V),表明P的添加極大地提高了ORR活性。結(jié)合透射電子顯微鏡(TEM)和X射線粉末衍射儀(XRD)的表征結(jié)果可知:Pt7Sn3P/C的優(yōu)秀ORR活性歸因于較小的金屬粒徑(1.58nm)和良好的分散度。X射線光電子能譜(XPS)的表征結(jié)果證實(shí)了磷元素對(duì)鉑表面結(jié)構(gòu)的電子修飾作用以及對(duì)促使Pt原子d帶中心位移的影響。此外,通過(guò)對(duì)不同Pt:Sn摩爾比Pt7Sn3/C,Pt5Sn5/C和Pt3Sn7/C二元PtSn/C催化劑的研究,發(fā)現(xiàn)Pt7Sn3/C表現(xiàn)優(yōu)于Pt/C的ORR催化活性,表明催化劑中的錫含量對(duì)二元PtSn催化劑的ORR活性具有重要影響。以PtSnP/C和Pt7Sn3/C為陰極催化劑,單室MFC的最大功率密度分別為361和336 mW/m2,均高于常規(guī)Pt/C催化劑(307 mW/m2)。(2)合成并考察了PtSnCo/C三元催化劑的氧還原反應(yīng)活性及產(chǎn)電性能。催化劑具有粒徑分布范圍較窄的納米顆粒。合金催化劑中由于其他金屬的添加,Pt的晶格參數(shù)發(fā)生了一定的變化:Sn的添加增大了Pt的晶格參數(shù),Co的添加使Pt的晶格收縮,適量的Sn和Co共同添加,可以使Pt的晶格參數(shù)保持不變。循環(huán)伏安測(cè)試結(jié)果表明Pt7Sn2Co/C在呈現(xiàn)出最大的氧還原電位(0.221 V),高于Pt/C(0.182 V)。MFC的最大功率密度順序是Pt7Sn2Co/CPt7Sn3/CPt/CPt7Co3/C,其中Pt7Sn2Co/C的最大的功率密度為456mW/m2,比Pt/C提高了19%。綜上,Pt7Sn2Co/C具有最優(yōu)良的產(chǎn)電性能,而且相較于Pt/C成本低廉,穩(wěn)定性好,ORR活性高,是最佳的陰極催化劑,有助于MFC的規(guī)�；瘧�(yīng)用。
【關(guān)鍵詞】：微生物燃料電池 Pt-Sn-P Pt-Sn-Co 氧還原反應(yīng) 陰極催化劑
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;TM911.4
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第一章 緒論11-20
• 1.1 引言11
• 1.2 微生物燃料電池的研究進(jìn)展11-12
• 1.3 微生物燃料電池反應(yīng)器的主要構(gòu)型12-13
• 1.4 微生物燃料電池的原理13-14
• 1.5 微生物燃料電池中陰極氧還原催化劑的研究14-18
• 1.5.1 非貴金屬系列15-16
• 1.5.2 鉑基合金催化劑體系16-18
• 1.6 選題依據(jù)及研究?jī)?nèi)容18-20
• 1.6.1 本論文選題依據(jù)18
• 1.6.2 本論文的研究?jī)?nèi)容18-20
• 第二章 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)與表征方法20-30
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料和化學(xué)試劑20-22
• 2.2 實(shí)驗(yàn)儀器22
• 2.3 微生物燃料電池的構(gòu)建22-25
• 2.3.1 陽(yáng)極23
• 2.3.2 陰極23
• 2.3.3 培養(yǎng)基的接種23-25
• 2.3.4 微生物燃料電池的組裝與啟動(dòng)25
• 2.4 電化學(xué)測(cè)試25-27
• 2.4.1 循環(huán)伏安和線性掃描伏安測(cè)試25-26
• 2.4.2 交流阻抗測(cè)試26
• 2.4.3 功率密度曲線和極化曲線測(cè)試26-27
• 2.5 水化學(xué)測(cè)試27-28
• 2.6 催化劑表征28-30
• 2.6.1 透射電子顯微鏡28
• 2.6.2 X射線粉末衍射28
• 2.6.3 X射線光電子能譜28-29
• 2.6.4 能量分散譜29-30
• 第三章 碳載Pt-Sn-P三元催化劑對(duì)微生物燃料電池陰極ORR反應(yīng)的影響30-48
• 3.1 實(shí)驗(yàn)部分30-31
• 3.1.1 催化劑的制備30-31
• 3.2 結(jié)果與討論31-47
• 3.2.1 催化劑的形貌和組分分析31-40
• 3.2.2 催化劑的電化學(xué)性能測(cè)試40-43
• 3.2.3 催化劑在MFC中的性能測(cè)試43-47
• 3.3 PtSnP/C陰極MFC在處理污水方面的研究意義47
• 3.4 本章小結(jié)47-48
• 第四章 碳載Pt-Sn-Co三元催化劑對(duì)微生物燃料電池陰極ORR反應(yīng)的影響48-65
• 4.1 實(shí)驗(yàn)部分48-49
• 4.2 結(jié)果討論49-63
• 4.2.1 催化劑的表征49-55
• 4.2.2 催化劑的電催化性能研究55-58
• 4.2.3 不同陰極催化劑的MFC性能測(cè)試58-63
• 4.3 本章小結(jié)63-65
• 結(jié)論與展望65-67
• 參考文獻(xiàn)67-81
• 攻讀碩士學(xué)位期間取得的研究成果81-82
• 致謝82-84
• 附件84

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