發(fā)布時間：2017-08-20 08:25

  本文關鍵詞：固體聚合物電解質(zhì)水電解池及其膜電極的研究

  更多相關文章： 離子交換-還原沉積 固體聚合物電解質(zhì) 膜電極 雙金屬層陽極 結(jié)合力

【摘要】：氫氣是重要的能量載體,也是重要的化工原料。氫氣在燃料電池及儲能、化學工業(yè)及石油化學工業(yè)、貴金屬冶煉、造船工業(yè)等領域具有十分重要的用途。電解水制氫技術是獲得高純度氫氣的最為重要的技術手段之一,目前應用最廣泛的是堿性電解水技術,具有制氫規(guī)模大,投資成本低的優(yōu)勢,但是也存在使用具有腐蝕性電解液、產(chǎn)物純度低、能量效率低等缺點。與其相比,近年來快速發(fā)展的固體電解質(zhì)(SPE)電解水技術則具有電解池結(jié)構(gòu)緊湊、電流密度高、能量效率高以及可輸出超高純度和高壓強的產(chǎn)物氣體等優(yōu)點,被認為是最有發(fā)展?jié)摿Φ囊环N電解水制氫技術,目前的SPE電極一般是將催化劑粘結(jié)(噴涂)在固體電解質(zhì)的表面,存在由于催化劑結(jié)合不夠牢固而引起的電極穩(wěn)定性不高、使用壽命不夠長、電解效率仍然偏低等缺點。針對目前SPE電解水技術存在的問題,本論文提出和采用了一種離子交換-還原沉積制備應用于SPE電解池中的新型膜電極(MEA)的方法,制得一種高性能的SPE電解水電極;考察了前驅(qū)體的種類、金屬沉積量、催化層結(jié)構(gòu)、還原劑等等因素對于電極電解水性能的影響;并采用XRD、ICP-AES、SEM等對電極進行了表征。實驗結(jié)果表明:還原沉積制備的電極中,催化劑層與固體電解質(zhì)膜結(jié)合十分緊密,催化劑層均勻地分布在固體聚合物膜(PEM)表面,催化層厚度為1-2μm。本文研究發(fā)現(xiàn):在陽極催化層制備中引入銥,可使得形成的催化層具有棉花球狀的三維結(jié)構(gòu);在優(yōu)化制備條件下制備的電極的陽極層為雙金屬層結(jié)構(gòu),Pt載量為1.4 mg/cm2,Ir載量為0.4mg/cm2,陰極層催化劑載量為Pt含量1.0 mg/cm2。在常壓和75℃下,雙金屬層陽極SPE電極的電解電壓為1.76 V時,電流密度可達505 mA/cm2,電解效率可高達84%(vs.HHV)。相比之下,純Pt金屬層陽極SPE電極的電解電壓高達2.47 V,電解效率僅為60%(vs.HHV)。另外,我們發(fā)現(xiàn)具有雙金屬層陽極的電極具有良好的穩(wěn)定性,連續(xù)5小時電解水測試后,其電解電壓基本穩(wěn)定不變。本論文還研究了串聯(lián)連接的8片MEA的SPE電解池(催化層面積為270 cm2)的電解水性能和電極穩(wěn)定性,結(jié)果表明在常壓、75℃和500 mA/cm2下,電解電壓為13.71 V,平均槽電壓僅為1.71 V,電解水性能為目前國際上最好的性能之列。8小時連續(xù)運行后,電壓略有上升(14.16 V),其原因還待進一步的分析研究,最有可能的原因是來自電解池部件,而不是電極本身�？傊�,本論文采用離子交換-還原沉積法制備出了高性能的固體電解質(zhì)電解水膜電極,該電極具有催化劑層與固體電解質(zhì)結(jié)合牢固、電解效率高、穩(wěn)定性好等重要優(yōu)點,具備良好的實際應用前景。
【關鍵詞】：離子交換-還原沉積 固體聚合物電解質(zhì) 膜電極 雙金屬層陽極 結(jié)合力
【學位授予單位】：華南理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TQ116.2
【目錄】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-12
• 第一章 緒論12-30
• 1.1 氫氣12-13
• 1.2 氫氣的制備13-14
• 1.3 電解水制氫技術及發(fā)展現(xiàn)狀14-22
• 1.3.1 電解水基本原理14-16
• 1.3.1.1 熱力學原理14-15
• 1.3.1.2 電力學原理15-16
• 1.3.2 主要的電解池類型16-21
• 1.3.2.1 堿性電解池16-18
• 1.3.2.2 固體氧化物電解池18-19
• 1.3.2.3 SPE電解池19-21
• 1.3.3 SPE電解池的應用前景21-22
• 1.4 SPE電解池的催化劑和膜電極研究進展22-28
• 1.4.1 SPE電解池的催化劑研究進展22-24
• 1.4.1.1 SPE電解池的陰極催化劑研究進展22-23
• 1.4.1.2 SPE電解池的陽極催化劑研究進展23-24
• 1.4.2 SPE電解池的膜電極研究進展24-25
• 1.4.3 GDE法制備SPE電解池膜電極25-26
• 1.4.4 CCM法制備SPE電解池膜電極26-28
• 1.4.4.1 轉(zhuǎn)印法26
• 1.4.4.2 刷涂法26-27
• 1.4.4.3 噴涂法27
• 1.4.4.4 化學還原法27-28
• 1.4.4.5 離子交換-還原沉積法28
• 1.5 本論文的研究意義及內(nèi)容28-30
• 第二章 實驗設計與表征方法30-36
• 2.1 主要儀器及試劑30-31
• 2.1.1 實驗材料和化學試劑30
• 2.1.2 主要儀器30-31
• 2.2 實驗方法31-36
• 2.2.1 Nafion膜的預處理31
• 2.2.2 膜電極制作和SPE電解池組裝測試31-33
• 2.2.2.1 電解水膜電極的制作31-32
• 2.2.2.2 SPE電解池的組裝與測試32-33
• 2.2.3 膜電極催化層的表征方法33-36
• 2.2.3.1 催化層的形貌表征33-34
• 2.2.3.2 電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法34-35
• 2.2.3.3 X射線衍射35-36
• 第三章 離子交換-還原沉積制備SPE膜電極的性能和形貌研究36-66
• 3.1 引言36-37
• 3.2 實驗部分37
• 3.2.1 膜電極制備37
• 3.2.2 膜電極的表征方法37
• 3.3 結(jié)果與討論37-66
• 3.3.1 XRD分析37-39
• 3.3.2 膜電極催化層SEM分析39-42
• 3.3.3 膜電極電解水性能考察42-55
• 3.3.3.1 不同Pt載量對電解性能的影響42-45
• 3.3.3.2 Pt/Ir雙金屬層陽極對電解性能的影響45-48
• 3.3.3.3 不同溫度對電解性能的影響48-55
• 3.3.4 SPE電解池電解水測試55-63
• 3.3.4.1 SPE電解池的極化曲線測試55-58
• 3.3.4.2 SPE電解池的穩(wěn)定性測試58-63
• 3.3.5 固體聚合物膜形變對催化層的影響63-66
• 第四章 結(jié)論與展望66-70
• 參考文獻70-82
• 攻讀碩士學位期間取得的研究成果82-84
• 致謝84-85
• 附件85

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