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中溫固體氧化物燃料電池陰極材料LSMM的制備及性能研究

發(fā)布時間:2017-08-18 01:30

  本文關鍵詞:中溫固體氧化物燃料電池陰極材料LSMM的制備及性能研究


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【摘要】:針對固體氧化物燃料電池(SOFC)在高溫方面的局限性,本文以中溫SOFC陰極材料及其匹配的電解質(zhì)為研究對象,通過采取不同的制備方法、B位摻雜改性的手段,制備出一系列鈣鈦礦型陰極材料和螢石結(jié)構(gòu)的電解質(zhì),結(jié)合多種現(xiàn)代分析方法研究了其基本性能,篩選出合適的陰極材料,探討了將其組裝成單電池的電化學性能,并將其用于脫硝。采用EDTA-檸檬酸法制備了陰極材料La0.7Sr0.3Mn1-xMgrO3-δ(簡寫為LSMM, x=0,0.1,0.2)。運用X射線衍射(XRD)、掃描電鏡(SEM)、熱重(TG)、紅外光譜(FT-IR)和熱膨脹系數(shù)(TEC)測定等多種表征手段對該陰極材料的物相結(jié)構(gòu)、微觀形貌和熱膨脹性能進行研究。結(jié)果顯示LSMM具有三方鈣鈦礦結(jié)構(gòu),通過不同摻雜比得到的陰極材料微觀結(jié)構(gòu)相似。隨著Mg摻雜量的增加,材料的氧空位量逐漸增大,這有利于陰極氧還原反應的進行;相比于La0.7Sr0.3Mn03-6(LSMO)和La0.7Srt0.3Mn0.9Mg0.1O3-δ(LSMM 10), La0.7Sr0.3Mn0.8Mg0.2O3-δ(LSMM20)的TEC值(10.6×10-6K-1)與電解質(zhì)Ce0.8Sm0.2O2-δ(SDC)的TEC值(11.4×10-6K-1)最為接近,兩者匹配性更好,這與化學相容性測試結(jié)果和SEM圖片相一致。電化學性能測試結(jié)果顯示,LSMM20有更高的氧還原活性,適合用作中溫SOFC陰極材料。分別采用EDTA-檸檬酸法、共沉淀法和甘氨酸(GNP)法制備了電解質(zhì)材料SDC,通過XRD、SEM、透射電鏡(TEM)及電化學上作站等對其結(jié)構(gòu)、形貌和電化學性能進行了研究。結(jié)果表明不同制備方法得到的SDC晶體結(jié)構(gòu)一致;電解質(zhì)材料SDC與經(jīng)過篩選的陰極材料LSMM20具有較好的高溫化學相容性;以GNP法合成的SDC為電解質(zhì)材料時,單電池(Ni-SDC/SDC/LSMM20)的電化學性能更為優(yōu)異。采用EDTA-檸檬酸法制備了陰極材料LSMM20,并通過固定床裝置測試了將其作為NO直接分解催化劑的活性。催化性能測試結(jié)果表明,當操作溫度達到600℃時,LSMM20對NO的脫除率高達98.6%。組裝單電池Ni-SDC/SDC/LSMM20并進行電化學性能測試,當以0.5%NO為陰極氣體,10%H2為陽極氣體,操作溫度為700℃時,電池在開路電壓下的最大功率密度可達到13.06 mW·cm-2。
【關鍵詞】:固體氧化物燃料電池 陰極材料 鈣鈦礦 電解質(zhì) NO直接分解
【學位授予單位】:南京理工大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:O646;TM911.4
【目錄】:
  • 摘要5-6
  • Abstract6-11
  • 1 緒論11-24
  • 1.1 研究背景11
  • 1.2 燃料電池11-13
  • 1.2.1 燃料電池的原理及分類11-13
  • 1.2.2 燃料電池的發(fā)展13
  • 1.3 固體氧化物燃料電池13-15
  • 1.3.1 固體氧化物燃料電池的工作原理13-14
  • 1.3.2 固體氧化物燃料電池的優(yōu)點14
  • 1.3.3 固體氧化物燃料電池的發(fā)展現(xiàn)狀14-15
  • 1.4 固體氧化物燃料電池關鍵材料15-20
  • 1.4.1 陽極材料15-16
  • 1.4.2 電解質(zhì)材料16-17
  • 1.4.3 陰極材料17-20
  • 1.5 固體氧化物燃料電池的應用研究20-22
  • 1.5.1 固體氧化物燃料電池的主要應用20
  • 1.5.2 國內(nèi)外脫硝技術研究進展20-21
  • 1.5.3 基于固體氧化物燃料電池脫硝的研究進展21-22
  • 1.5.4 應用于固體氧化物燃料電池脫硝的陰極材料22
  • 1.6 本課題研究目的和內(nèi)容22-24
  • 2 實驗24-32
  • 2.1 實驗藥品及儀器24-25
  • 2.2 樣品的制備25-28
  • 2.2.1 粉體的合成25-27
  • 2.2.2 漿料的制備27
  • 2.2.3 電池的制備27-28
  • 2.3 測試與表征方法28-32
  • 2.3.1 X射線衍射(XRD)28
  • 2.3.2 粉體比表面積測試28
  • 2.3.3 掃描電子顯微鏡(SEM)28
  • 2.3.4 透射電子顯微鏡(TEM)28-29
  • 2.3.5 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)29
  • 2.3.6 碘滴定法測定非化學計量氧29
  • 2.3.7 熱重-差熱分析(TG-DTA)29
  • 2.3.8 熱膨脹系數(shù)測試(TEC)29-30
  • 2.3.9 電化學阻抗譜測試(EIS)30
  • 2.3.10 單電池性能測試30-32
  • 3 La_(0.7)Sr_(0.3)Mn_(1-x)Mg_xO_(3-δ)陰極材料的制備及性能研究32-47
  • 3.1 實驗32-33
  • 3.1.1 電極材料的制備32-33
  • 3.1.2 La_(0.7)Sr_(0.3)Mn_(1-x)Mg_xO_(3-δ)的性能表征33
  • 3.2 結(jié)果與討論33-45
  • 3.2.1 La_(0.7)Sr_(0.3)Mn_(1-x)Mg_xO_(3-δ)物相分析33-35
  • 3.2.2 La_(0.7)Sr_(0.3)Mn_(1-x)Mg_xO_(3-δ)化學相容性分析35-36
  • 3.2.3 La_(0.7)Sr_(0.3)Mn_(1-x)Mg_xO_(3-δ)比表面積測試36
  • 3.2.4 La_(0.7)Sr_(0.3)Mn_(1-x)Mg_xO_(3-δ)紅外光譜分析36-37
  • 3.2.5 La_(0.7)Sr_(0.3)Mn_(1-x)Mg_xO_(3-δ)非化學計量氧計算37-38
  • 3.2.6 La_(0.7)Sr_(0.3)Mn_(1-x)Mg_xO_(3-δ)熱膨脹系數(shù)測試38-39
  • 3.2.7 La_(0.7)Sr_(0.3)Mn_(1-x)Mg_xO_(3-δ)微觀形貌39-41
  • 3.2.8 La_(0.7)Sr_(0.3)Mn_(1-x)Mg_xO_(3-δ)電化學阻抗譜分析41-44
  • 3.2.9 單電池性能測試44-45
  • 3.3 本章小結(jié)45-47
  • 4 Ni-SDC/SDC/La_(0.7)Sr_(0.3)Mn_(0.8)Mg_(0.2)O_(3-δ)電池的構(gòu)建及性能研究47-60
  • 4.1 實驗47-49
  • 4.1.1 電極材料的制備47
  • 4.1.2 Ce_(0.8)Sm_(0.2)O_(1.9)的制備47-48
  • 4.1.3 樣品的性能表征48-49
  • 4.2 結(jié)果與討論49-58
  • 4.2.1 樣品的物相分析49-51
  • 4.2.2 陰極與電解質(zhì)的化學相容性分析51-52
  • 4.2.3 樣品的微觀形貌52-55
  • 4.2.4 樣品的電導率測試55-56
  • 4.2.5 電化學阻抗譜分析56-57
  • 4.2.6 單電池性能測試57-58
  • 4.3 本章小結(jié)58-60
  • 5 基于Ni-SDC/SDC/LSMM電池的產(chǎn)電及脫硝性能測試60-69
  • 5.1 實驗60-62
  • 5.1.1 催化劑LSMM的性能表征60-61
  • 5.1.2 電池性能測試61-62
  • 5.2 結(jié)果與討論62-67
  • 5.2.1 LSMM的微觀形貌62-63
  • 5.2.2 LSMM的催化性能63-64
  • 5.2.3 操作溫度對電池性能的影響64-65
  • 5.2.4 NO濃度對電池性能的影響65-66
  • 5.2.5 電化學阻抗譜分析66-67
  • 5.3 本章小結(jié)67-69
  • 6 結(jié)論與展望69-71
  • 6.1 結(jié)論69-70
  • 6.2 創(chuàng)新點70
  • 6.3 展望70-71
  • 致謝71-72
  • 參考文獻72-79
  • 附錄79

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本文編號:692095


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