本文關(guān)鍵詞：高熒光性能摻氮碳點的制備及其環(huán)境分析應(yīng)用

  更多相關(guān)文章： 摻氮碳點 熒光探針 對硝基酚 2 4-硝基酚 對硝基苯胺

【摘要】：作為碳納米材料領(lǐng)域的一顆新星,熒光碳點自2004年首次被發(fā)現(xiàn)以來,就以其獨特的光學(xué)性能、小尺寸特性、可調(diào)控性、良好的生物相容性和低毒性,而備受科研工作者的關(guān)注。目前,熒光碳點已經(jīng)廣泛應(yīng)用于生化傳感、生物成像、光催化、光電設(shè)備及藥物運載等諸多領(lǐng)域。此外,功能化修飾的碳點表面含有豐富的官能團,可作為熒光探針,實現(xiàn)對物質(zhì)簡單、快速、高靈敏和高選擇性地檢測。因此,開發(fā)碳點的新型制備方法并對碳點進行表面功能化修飾,以實現(xiàn)其在分析檢測領(lǐng)域的應(yīng)用具有重要的意義。本研究利用水熱法開發(fā)了三種高發(fā)光摻氮碳點(N-CDs),并分別作為熒光探針,實現(xiàn)了對環(huán)境污染物對硝基酚、2,4-二硝基酚和對硝基苯胺的高靈敏檢測。主要研究工作如下:通過新穎、簡易、低成本的水熱法,利用馬來酸和乙二胺為鈍化劑,制備了高熒光量子產(chǎn)率、高穩(wěn)定性的N-CDs。該N-CDs不僅展現(xiàn)出明亮的藍色熒光,較高的量子產(chǎn)率(45%),而且還具有良好的水溶性和顯著地穩(wěn)定性,其熒光強度能在pH1~13的范圍內(nèi)保持穩(wěn)定。此外,基于對硝基酚(4-NP)與N-CDs的電子能量轉(zhuǎn)移引起的動態(tài)猝滅使N-CDs的熒光猝滅,構(gòu)建了定量檢測4-NP的熒光傳感體系。在0.1~11μg/mL范圍內(nèi),N-CDs的熒光猝滅程度與4-NP的濃度呈良好的線性關(guān)系,檢出限為22 ng/mL。該檢出限低于美國環(huán)境保護署規(guī)定的飲用水中4-NP的允許量(60 ng/mL)。在其他結(jié)構(gòu)類似的酚類化合物存在的情況下,此探針能快速選擇性地識別出4-NP。本方法已成功用于環(huán)境水樣品中4-NP含量的檢測。采用一種綠色、簡單、經(jīng)濟的一步水熱法,以石榴籽為碳源,乙二胺為鈍化劑制備了N-CDs。所合成的N-CDs擁有優(yōu)異的熒光性能、良好的穩(wěn)定性和較高的熒光量子產(chǎn)率(23.80%)。研究表明2,4-二硝基酚(2,4-DNP)主要通過內(nèi)濾作用導(dǎo)致N-CDs的熒光猝滅。其次,二者還通過氫鍵作用導(dǎo)致共振能量轉(zhuǎn)移�；诖藰�(gòu)建了定量檢測2,4-DNP的熒光檢測體系。所構(gòu)建的熒光檢測體系對2,4-DNP的檢測范圍為0.05~3.2μg/mL,檢出限低至14 ng/mL。方法表現(xiàn)出非常高的靈敏度和良好的選擇性,此外,該方法已成功用于自來水和河水等實際樣品中2,4-DNP含量的檢測,回收率在96.2%~102.8%之間。利用馬來酸為碳源,二乙撐三胺為鈍化劑,一步水熱法簡單、綠色、低成本地合成了高熒光的N-CDs,其熒光量子產(chǎn)率可達26.44%。由于對硝基苯胺(4-NA)與N-CDs之間存在內(nèi)濾作用,同時,4-NA中氨基中的N原子與N-CDs表面酚羥基中的H原子之間形成氫鍵引起共振能量轉(zhuǎn)移,從而有效地猝滅N-CDs熒光。據(jù)此構(gòu)建了定量檢測對硝基苯胺的熒光探針。該探針的熒光猝滅程度與4-NA的濃度在0.01~1.2μg/mL范圍內(nèi)呈良好的線性關(guān)系。獲得的檢出限為3 ng/mL,低于美國環(huán)境署規(guī)定的硝基苯胺在水中最大殘留限量值10μg/L。此探針表現(xiàn)出較高的靈敏度和良好的選擇性,已成功用于環(huán)境水樣中4-NA含量的檢測,在環(huán)境監(jiān)測領(lǐng)域具有良好的實際應(yīng)用性能。
【關(guān)鍵詞】：摻氮碳點 熒光探針 對硝基酚 2 4-硝基酚 對硝基苯胺
【學(xué)位授予單位】：河南師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O657.3;TQ127.11
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 緒論11-19
• 1.1 引言11
• 1.2 碳點的性質(zhì)11-13
• 1.2.1 碳點的光學(xué)性質(zhì)11-12
• 1.2.2 碳點的發(fā)光機理12-13
• 1.3 碳點的制備方法13-15
• 1.3.1 Top-down合成路線14
• 1.3.2 Bottom-up合成路線14-15
• 1.4 碳點的表面修飾15-16
• 1.5 碳點的應(yīng)用16-18
• 1.5.1 化學(xué)傳感16
• 1.5.2 生物傳感16-17
• 1.5.3 生物成像和靶向示蹤17
• 1.5.4 納米醫(yī)學(xué)17
• 1.5.5 光催化17-18
• 1.6 本課題的意義及主要研究內(nèi)容18-19
• 1.6.1 本課題的意義18
• 1.6.2 主要研究內(nèi)容18-19
• 第二章 pH不相關(guān)的高熒光摻氮碳點作為熒光探針檢測對硝基酚19-37
• 2.1 引言19-20
• 2.2 實驗部分20-21
• 2.2.1 試劑20-21
• 2.2.2 儀器與表征21
• 2.2.3 N-CDs的合成方法21
• 2.2.4 熒光檢測4-NP的實驗方法21
• 2.3 結(jié)果與討論21-37
• 2.3.1 N-CDs合成條件的優(yōu)化21-23
• 2.3.2 N-CDs的表征23-25
• 2.3.3 N-CDs的光學(xué)性質(zhì)25-28
• 2.3.4 N-CDs的穩(wěn)定性28
• 2.3.5 N-CDs對4-NP的選擇性識別28-30
• 2.3.6 N-CDs作為熒光探針檢測 4-NP30-32
• 2.3.7 共存物質(zhì)的影響32-33
• 2.3.8 N-CDs對4-NP的響應(yīng)機理33-34
• 2.3.9 4-NP探針的分析應(yīng)用34-37
• 第三章 石榴籽綠色合成的摻氮碳點作為高靈敏熒光探針檢測 2,4-二硝基酚37-51
• 3.1 引言37-38
• 3.2 實驗部分38-39
• 3.2.1 原料與試劑38
• 3.2.2 儀器與表征38
• 3.2.3 N-CDs的合成38-39
• 3.2.4 熒光測定2,4-DNP39
• 3.3 結(jié)果與討論39-51
• 3.3.1 N-CDs合成條件的優(yōu)化39-40
• 3.3.2 N-CDs的表征40-41
• 3.3.3 N-CDs的光學(xué)特性41-43
• 3.3.4 最佳檢測條件的確定43-44
• 3.3.5 工作曲線44-45
• 3.3.6 共存物質(zhì)的影響45-46
• 3.3.7 N-CDs對2,4-DNP的響應(yīng)機理46-50
• 3.3.8 分析應(yīng)用50-51
• 第四章 基于摻氮碳點的熒光探針高靈敏檢測對硝基苯胺51-65
• 4.1 引言51-52
• 4.2 實驗部分52-53
• 4.2.1 試劑52
• 4.2.2 儀器52-53
• 4.2.3 N-CDs的合成53
• 4.2.4 熒光法檢測 4-NA53
• 4.3 結(jié)果與討論53-65
• 4.3.1 N-CDs合成條件的優(yōu)化53-54
• 4.3.2 N-CDs的表征54-56
• 4.3.3 N-CDs的光學(xué)性質(zhì)56
• 4.3.4 N-CDs的穩(wěn)定性56-58
• 4.3.5 體系檢測條件的優(yōu)化58-59
• 4.3.6 分析性能59-60
• 4.3.7 共存物質(zhì)對體系的影響60-61
• 4.3.8 4-NA對N-CDs的熒光猝滅機理61-64
• 4.3.9 樣品測定64-65
• 第五章 結(jié)論與展望65-67
• 5.1 結(jié)論65-66
• 5.2 展望66-67
• 參考文獻67-77
• 致謝77-78
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄78-79

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