本文關(guān)鍵詞：甲酸在貴金屬上電氧化機(jī)理的研究

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【摘要】：直接甲酸燃料電池由于其比能量密度高,使用安全性好,開路電位大等優(yōu)點(diǎn)受到廣泛關(guān)注。目前,在燃料電池催化劑材料、電極結(jié)構(gòu)及電池系統(tǒng)研發(fā)的同時(shí),作為燃料的甲酸分子的電催化氧化的機(jī)理也被廣泛研究。目前,普遍認(rèn)為甲酸氧化可通過雙途徑機(jī)理進(jìn)行：一是間接途徑,也稱CO途徑,即甲酸氧化時(shí)先生成中間產(chǎn)物CO,然后再氧化生成CO2；二是直接途徑,即甲酸失去2個(gè)H+直接氧化成CO2。雖然,大量的電化學(xué)研究方法及原位譜學(xué)方法被用來研究甲酸電催化氧化,但是兩者在反應(yīng)過程中的貢獻(xiàn)與角色還需要更清楚的認(rèn)識(shí),而對(duì)于甲酸直接途徑中的中間反應(yīng)物,目前還存在爭(zhēng)議。本論文主要應(yīng)用新的非線性電化學(xué)譜學(xué)診斷方法——總諧波失真(THD)譜考察Pt和Au電極表面甲酸的電催化氧化的非線性頻響行為。通過改變pH和甲酸濃度,考察體系PH值、燃料濃度對(duì)甲酸氧化的穩(wěn)態(tài)極化,線性頻率響應(yīng)(即：交流阻抗譜)及非線性頻率響應(yīng)的影響。并對(duì)甲酸氧化的直接途徑進(jìn)行了數(shù)值模擬。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：在低電位下,甲酸更容易發(fā)生氧化,而高電位下甲酸根離子更容易氧化,不同pH下甲酸的電氧化是甲酸和甲酸根離子混合控制的結(jié)果,并且THD技術(shù)對(duì)于制備甲酸濃度傳感器更具優(yōu)勢(shì)。
【關(guān)鍵詞】：甲酸 電氧化 機(jī)理 貴金屬
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O646;TM911.4
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 引言8-9
• 1 文獻(xiàn)綜述9-22
• 1.1 選題背景9
• 1.2 燃料電池簡(jiǎn)介9-12
• 1.2.1 燃料電池的工作原理9-10
• 1.2.2 燃料電池的應(yīng)用優(yōu)勢(shì)10-12
• 1.3 直接甲酸燃料電池的研究12-14
• 1.3.1 直接甲酸燃料電池的工作基本原理12-13
• 1.3.2 直接甲酸燃料電池的優(yōu)勢(shì)13-14
• 1.3.3 直接甲酸燃料電池存在的問題14
• 1.4 甲酸電氧化機(jī)理的研究14-19
• 1.4.1 甲酸在鉑上的氧化機(jī)理研究14-19
• 1.4.2 甲酸在鈀和金上的氧化機(jī)理研究19
• 1.5 實(shí)驗(yàn)研究的工作19-22
• 1.5.1 主要研究?jī)?nèi)容、研究目標(biāo)、擬解決的關(guān)鍵問題19-20
• 1.5.2 學(xué)位論文的研究方法、技術(shù)路線20-22
• 2. 一氧化碳和甲酸在金電極上的電氧化22-32
• 2.1. 實(shí)驗(yàn)部分22-24
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器及藥品22-23
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)裝置23
• 2.1.3 實(shí)驗(yàn)步驟23-24
• 2.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論24-31
• 2.2.1 甲酸在金上的電催化氧化實(shí)驗(yàn)24-31
• 2.2.2 一氧化碳在金電極表面的電化學(xué)行為31
• 2.3 本章小結(jié)31-32
• 3. 一氧化碳和甲酸在鉑電極上的電氧化32-49
• 3.1. 實(shí)驗(yàn)部分32-34
• 3.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器及藥品32-33
• 3.1.2 實(shí)驗(yàn)步驟33-34
• 3.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論34-48
• 3.2.1 甲酸在鉑電極上的電催化氧化34-39
• 3.2.2 CO在鉑電極上的電催化氧化39-46
• 3.2.3 CO存在時(shí)對(duì)甲酸電催化氧化的影響46-48
• 3.3 本章小結(jié)48-49
• 4 甲酸濃度的影響49-58
• 4.1 實(shí)驗(yàn)部分49
• 4.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器及藥品49
• 4.1.2 實(shí)驗(yàn)步驟49
• 4.2 不同甲酸濃度在鉑上的電氧化行為49-54
• 4.3 不同甲酸濃度在金上的電催化氧化行為54-57
• 4.4 本章小結(jié)57-58
• 5 甲酸電催化氧化過程的數(shù)值模擬58-67
• 本章小結(jié)66-67
• 結(jié)論67-68
• 參考文獻(xiàn)68-72
• 附錄A 附錄內(nèi)容名稱72-73
• 致謝73-74

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本文編號(hào)：627661