本文關(guān)鍵詞：反應(yīng)吸附強(qiáng)化沼氣水蒸汽重整制氫研究

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【摘要】：我國(guó)有著豐富的沼氣資源,沼氣作為一種常見的可再生清潔能源,大力發(fā)展沼氣制氫技術(shù),不僅可以最大限度地減少沼氣直接排放對(duì)環(huán)境的污染,增加沼氣的附加使用價(jià)值,還能為氫氣的生產(chǎn),提供一種可再生的原料。本文首次提出并研究反應(yīng)吸附強(qiáng)化沼氣水蒸氣重整制氫(ReSER-Biogas)技術(shù),能夠在更低的溫度條件下,一步式直接制取高濃度的氫氣產(chǎn)品,是更高效、節(jié)能地利用沼氣制氫的途徑,對(duì)實(shí)現(xiàn)沼氣高效制氫的目的具有非常重要的實(shí)際意義。本文首先建立了ReSER-Biogas反應(yīng)的熱力學(xué)模型,模擬計(jì)算了不同工藝條件下甲烷轉(zhuǎn)化率以及出口氫氣濃度的變化規(guī)律。由模擬計(jì)算結(jié)果可知,反應(yīng)吸附強(qiáng)化技術(shù)可以在降低反應(yīng)溫度的同時(shí),降低產(chǎn)物中CO2和CO濃度,一步直接獲得高濃度氫氣產(chǎn)品。在得到相同濃度氫氣產(chǎn)品條件下,采用反應(yīng)吸附強(qiáng)化的方法可以降低反應(yīng)溫度約150℃。當(dāng)反應(yīng)溫度為550℃,CO2移除率增加到0.99時(shí),理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)此時(shí)甲烷轉(zhuǎn)化率為94%,出口氣體已經(jīng)沒有CO和CO2,此時(shí)產(chǎn)物中H2濃度能夠達(dá)到98%。ReSER-Biogas的熱力學(xué)模擬計(jì)算充分說(shuō)明了該技術(shù)制取高純氫的可行性的同時(shí),也為工藝條件的實(shí)驗(yàn)研究提供了依據(jù)。其次,采用實(shí)驗(yàn)室固定床反應(yīng)器用CH4和CO2模擬沼氣組成,采用工業(yè)甲烷水蒸氣重整鎳系催化劑與本課題組研究開發(fā)的納米CaO基CO2吸附劑混合裝填,在反應(yīng)溫度540-600℃,沼氣二氧化碳含量20-40%,水碳摩爾比2-4的條件下,進(jìn)行了ReSER-Biogas制氫的實(shí)驗(yàn)研究。實(shí)驗(yàn)表明：用納米CaO基吸附劑,鈣碳比為1.31時(shí),在反應(yīng)溫度為540-600℃,吸附強(qiáng)化段的C02移除率皆為0.99。在常壓,沼氣二氧化碳含量為30%,水碳摩爾比為3,反應(yīng)溫度為580℃的條件下,出口H2濃度提高為91.8%,出口CO濃度降低為0.35%,CH4轉(zhuǎn)化率提高為76%。與普通沼氣水蒸氣重整制氫相比,反應(yīng)溫度降低200℃左右,出口H2濃度提高20%以上,出口CO濃度降低10倍以上,CH4轉(zhuǎn)化率提高10%以上。這充分說(shuō)明了ReSER-Biogas制氫能夠降低反應(yīng)溫度以及出口氣體中CO濃度,提高沼氣中CH4轉(zhuǎn)化率同時(shí),制取高濃度H2。然后,利用化工模擬軟件Aspen Plus,結(jié)合熱力學(xué)計(jì)算和實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果,建立ReSER-Biogas制氫工藝流程,確定ReSER-Biogas制氫的最優(yōu)操作參數(shù)。由模擬結(jié)果可知：常壓下,反應(yīng)溫度為580℃,水碳比為3,鈣碳比為2.75為最優(yōu)操作參數(shù)。此時(shí),產(chǎn)氫率提高為2.35m3 H2/m3 Biogas,沼氣能量轉(zhuǎn)化效率提高為94.7%,單位能耗產(chǎn)氫量為0.00063 kJ/m3 H2。與目前已有沼氣制氫工藝中產(chǎn)氫率最高的沼氣水蒸氣重整制氫工藝進(jìn)行對(duì)比,ReSER-Biogas制氫不僅產(chǎn)氫率提高了42%,而且能量轉(zhuǎn)化效率也提高了24%。此外,與反應(yīng)吸附強(qiáng)化焦?fàn)t煤氣水蒸氣重整制氫(ReSER-COG)工藝進(jìn)行對(duì)比,ReSER-Biogas產(chǎn)氫率提高了30%,能量轉(zhuǎn)化效率提高了24%。這些都充分體現(xiàn)了ReSER-Biogas制氫工藝的技術(shù)優(yōu)勢(shì)和先進(jìn)性。本文對(duì)ReSER-Biogas制氫工藝的研究結(jié)果為實(shí)現(xiàn)沼氣更節(jié)能、更高效制氫的目的提供了理論基礎(chǔ)。
【關(guān)鍵詞】：制氫 沼氣 反應(yīng)吸附強(qiáng)化 熱力學(xué) 技術(shù)性能評(píng)價(jià)
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ116.2
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 前言10-14
• 1.1 沼氣的物性11-12
• 1.2 沼氣的主要利用方式12-14
• 第二章 文獻(xiàn)綜述14-37
• 2.1 沼氣制氫工藝研究現(xiàn)狀14-21
• 2.1.1 水蒸氣重整法制氫14-15
• 2.1.2 二氧化碳重整法制氫15-18
• 2.1.3 部分氧化重整法制氫18-19
• 2.1.4 自熱重整法制氫19-21
• 2.2 沼氣水蒸氣重整制氫研究21-26
• 2.2.1 沼氣水蒸氣重整反應(yīng)熱力學(xué)研究21-23
• 2.2.2 沼氣水蒸氣重整反應(yīng)催化劑研究23-26
• 2.3 沼氣水蒸氣重整制氫強(qiáng)化技術(shù)26-31
• 2.3.1 膜反應(yīng)器技術(shù)27-29
• 2.3.2 微反應(yīng)器技術(shù)29-31
• 2.4 反應(yīng)吸附強(qiáng)化蒸氣重整制氫技術(shù)簡(jiǎn)介31-35
• 2.4.1 反應(yīng)吸附強(qiáng)化甲烷水蒸氣重整制氫技術(shù)原理31-33
• 2.4.2 反應(yīng)吸附強(qiáng)化甲烷水蒸氣重整制氫技術(shù)特點(diǎn)33-34
• 2.4.3 反應(yīng)吸附強(qiáng)化技術(shù)用于沼氣蒸汽重整制氫的可行性分析34-35
• 2.5 文獻(xiàn)總結(jié)35-36
• 2.6 本文研究?jī)?nèi)容36-37
• 第三章 ReSER-Biogas制氫反應(yīng)的熱力學(xué)計(jì)算37-48
• 3.1 熱力學(xué)模型的建立37-39
• 3.2 模擬結(jié)果與討論39-46
• 3.2.1 二氧化碳移除率對(duì)反應(yīng)的影響40-41
• 3.2.2 反應(yīng)溫度對(duì)反應(yīng)的影響41-43
• 3.2.3 水碳摩爾比對(duì)反應(yīng)的影響43-44
• 3.2.4 沼氣中二氧化碳與甲烷比對(duì)反應(yīng)的影響44-46
• 3.3 本章小結(jié)46-48
• 第四章 實(shí)驗(yàn)部分48-51
• 4.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器48
• 4.2 固定床ReSER-Biogas制氫評(píng)價(jià)裝置和方法48-51
• 4.2.1 固定床實(shí)驗(yàn)評(píng)價(jià)裝置48-49
• 4.2.2 ReSER-Biogas制氫實(shí)驗(yàn)方法49-50
• 4.2.3 定義和計(jì)算公式50-51
• 第五章 ReSER-Biogas制氫工藝條件研究51-59
• 5.1 沼氣二氧化碳含量對(duì)ReSER-Biogas制氫過(guò)程的影響51-53
• 5.2 溫度對(duì)ReSER-Biogas制氫過(guò)程的影響53-54
• 5.3 水碳摩爾比對(duì)ReSER-Biogas制氫過(guò)程的影響54-57
• 5.4 本章小結(jié)57-59
• 第六章 ReSER-Biogas制氫工藝的技術(shù)性能評(píng)價(jià)59-80
• 6.1 原料選擇59-60
• 6.2 原料參數(shù)60
• 6.3 ReSER-Biogas工藝流程和操作參數(shù)60-63
• 6.3.1 ReSER-BIOGAS工藝流程61-62
• 6.3.2 操作參數(shù)的設(shè)定62-63
• 6.4 技術(shù)性能評(píng)價(jià)方法的建立63-69
• 6.4.1 技術(shù)性能評(píng)價(jià)指標(biāo)63-64
• 6.4.2 工藝數(shù)據(jù)的計(jì)算方法64-65
• 6.4.3 反應(yīng)參數(shù)與工藝操作參數(shù)的關(guān)系65-68
• 6.4.4 技術(shù)性能評(píng)價(jià)流程68-69
• 6.5 評(píng)價(jià)結(jié)果和討論69-76
• 6.5.1 對(duì)反應(yīng)溫度敏感度分析69-71
• 6.5.2 對(duì)Ca/C敏感度分析71-73
• 6.5.3 對(duì)S/C敏感度分析73-75
• 6.5.4 最優(yōu)操作參數(shù)檢驗(yàn)75-76
• 6.6 不同制氫工藝的技術(shù)性能指標(biāo)比較76-78
• 6.7 本章小結(jié)78-80
• 第七章 結(jié)論和展望80-83
• 7.1 結(jié)論80-81
• 7.2 展望81-83
• 參考文獻(xiàn)83-88
• 作者簡(jiǎn)介及碩士期問研究成果88

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前4條

1 Xiang Wu;Sufang Wu;;Production of high-purity hydrogen by sorption-enhanced steam reforming process of methanol[J];Journal of Energy Chemistry;2015年03期

2 Fan ZHANG;Qi TANG;Su-fang WU;;Preparation of a mesoporous sorption complex catalyst and its evaluation in reactive sorption enhanced reforming[J];Journal of Zhejiang University-Science A(Applied Physics & Engineering);2013年12期

3 Sadao Araki;Naoe Hino;Takuma Mori;Susumu Hikazudani;;Autothermal reforming of biogas over a monolithic catalyst[J];Journal of Natural Gas Chemistry;2010年05期

4 吳素芳,T.H.Beum,J.I.Yang,J.N.Kim;The Characteristics of a Sorption-enhanced Steam-Methane Reaction for the Production of Hydrogen Using CO_2 Sorbent[J];Chinese Journal of Chemical Engineering;2005年01期

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本文編號(hào)：603744