本文關(guān)鍵詞：負(fù)載釕基催化劑的制備及其催化產(chǎn)氫的性能研究

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【摘要】：硼氫化鈉和氨硼烷,被公認(rèn)為是良好的儲(chǔ)氫材料,在催化劑的作用下,可以通過(guò)水解來(lái)釋放所含的氫。負(fù)載型納米釕基催化劑由于具有催化活性高、穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn)受到廣泛關(guān)注。碳基材料碳化鈦(Ti3C2X2)和氮化碳(g-C3N4),因其具有獨(dú)特的物理和化學(xué)性質(zhì),受到了越來(lái)越多的關(guān)注。本文制備了Ti3C2X2和g-C3N4負(fù)載釕基納米催化劑,考察了其對(duì)氨硼烷和硼氫化鈉催化性能研究。以硼氫化鈉為還原劑,制備了Ru/Ti3C2X2催化劑,并采用SEM、TEM、XRD、XPS、和FT-IR等測(cè)試方法對(duì)載體和催化劑的形貌、組成和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。在室溫條件下,對(duì)催化劑催化硼氫化鈉水解產(chǎn)氫的活性進(jìn)行測(cè)試。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,Ru/Ti3C2X2表現(xiàn)出了較好的催化性能,硼氫化鈉水解產(chǎn)氫速率和反應(yīng)的活化能分別為59.04 L H2(gRu·min)-1和22.1 kJ/mol。該催化劑穩(wěn)定性好,可以循環(huán)使用5次,未見(jiàn)失活。以碳化鈦Ti3C2X2為載體,采用原位還原合成了Ru Co/Ti3C2X2雙金屬催化劑。表征結(jié)果表明,釕鈷納米金屬粒子在載體表面均勻分散。實(shí)驗(yàn)詳細(xì)研究了室溫條件下RuCo/Ti3C2X2雙金屬催化劑的催化氨硼烷水解產(chǎn)氫性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)Ru與Co的比例為1:9時(shí),金屬之間的協(xié)同催化作用最強(qiáng),催化劑的催化活性最好,反應(yīng)的TOF值可以達(dá)到896 mol H2(molRu·min)-1。催化反應(yīng)的活化能為31.1 kJ/mol。另外,催化劑具有磁性,可以在外界磁場(chǎng)的作用下,從反應(yīng)體系中分離;催化劑性能較穩(wěn)定,可以循環(huán)使用四次。通過(guò)尿素?zé)岱纸夥ㄖ苽淞耸嗟牡?采用原位還原法制備Ru/g-C3N4催化劑,并對(duì)其進(jìn)行TEM表征,結(jié)果表明,原位還原法制備的催化劑,釕粒子均勻的分散在載體表面,平均粒子半徑約為2.8 nm。在溫和條件下,考察了Ru/g-C3N4催化劑催化氨硼烷水解產(chǎn)氫性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,催化劑具有良好的催化性能。當(dāng)溫度為25℃,負(fù)載量為3.28wt%的催化劑,反應(yīng)TOF值可以達(dá)到313.0 mol H2(molRu·min)-1。催化反應(yīng)的活化能為37.4 kJ/mol。
【關(guān)鍵詞】：硼氫化鈉 氨硼烷 載體 納米催化劑 水解
【學(xué)位授予單位】：西華師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;TQ116.2
【目錄】：

• 摘要6-7
• Abstract7-9
• 第1章 引言9-19
• 1.1 概述9
• 1.2 氫能源的優(yōu)點(diǎn)以及應(yīng)用前景9-10
• 1.3 氫能源的制備技術(shù)10-11
• 1.3.1 電解水制氫10
• 1.3.2 水煤氣法制氫10
• 1.3.3 生物制氫10-11
• 1.3.4 光解水制氫11
• 1.3.5 催化水解制氫11
• 1.4 硼氫化鈉水解產(chǎn)氫反應(yīng)以及催化劑研究11-13
• 1.4.1 硼氫化鈉水解產(chǎn)氫反應(yīng)11-12
• 1.4.2 硼氫化鈉水解產(chǎn)氫催化劑研究12-13
• 1.5 氨硼烷水解產(chǎn)氫以及催化劑研究13-16
• 1.5.1 氨硼烷水解產(chǎn)氫13-14
• 1.5.2 氨硼烷水解產(chǎn)氫催化劑研究14-16
• 1.6 影響催化劑活性的主要因素16-17
• 1.6.1 催化劑載體對(duì)催化活性的影響16
• 1.6.2 催化劑制備方法對(duì)催化活性的影響16-17
• 1.7 本文的研究目的和內(nèi)容17-19
• 第2章 Ru/Ti3C2X2催化劑催化硼氫化鈉水解產(chǎn)氫19-31
• 2.1 引言19
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分19-21
• 2.2.1 儀器與試劑19-20
• 2.2.2 Ru/Ti3C2X2催化劑的制備20-21
• 2.3 催化劑的表征方法21-22
• 2.3.1 SEM分析21
• 2.3.2 TEM分析21
• 2.3.3 XRD分析21
• 2.3.4 XPS分析21
• 2.3.5 FT-IR分析21-22
• 2.4 結(jié)果與討論22-29
• 2.4.1 催化劑的表征分析22-25
• 2.4.2 Ru/Ti3C2X2催化硼氫化鈉水解產(chǎn)氫性能測(cè)試25-29
• 2.5 結(jié)論29-31
• 第3章 RuCo/Ti3C2X2催化劑催化氨硼烷水解產(chǎn)氫31-41
• 3.1 引言31
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分31-32
• 3.2.1 儀器與試劑31
• 3.2.2 催化劑RuCo/Ti3C2X2的制備31-32
• 3.3 催化劑的表征32-33
• 3.4 結(jié)果與討論33-40
• 3.4.1 催化劑RuCo/Ti3C2X2的表征分析33-36
• 3.4.2 催化劑RuCo/Ti3C2X2催化活性測(cè)試36-40
• 3.5 結(jié)論40-41
• 第4章 Ru/g-C3N4催化劑催化氨硼烷水解產(chǎn)氫41-51
• 4.1 引言41
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分41-42
• 4.2.1 儀器與試劑41-42
• 4.2.2 催化劑Ru/g-C3N4的制備42
• 4.3 催化劑的表征42
• 4.4 結(jié)果與討論42-50
• 4.4.1 催化劑Ru/g-C3N4的表征分析42-45
• 4.4.2 Ru/g-C3N4催化劑的催化氨硼烷水解產(chǎn)氫活性測(cè)試45-50
• 4.5 結(jié)論50-51
• 第5章 結(jié)論與展望51-52
• 5.1 結(jié)論51
• 5.2 展望51-52
• 參考文獻(xiàn)52-62
• 致謝62-65
• 在研期間的科研情況65

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