本文關(guān)鍵詞：鐵硼磷酸鹽玻璃陶瓷固化體結(jié)構(gòu)與性能的研究

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【摘要】：本文以36Fe_2O_3-10B_2O_3-54P_2O_5為基礎(chǔ)玻璃,在研究廢物組成中氧化鉻(Cr_2O_3)和氧化鋯(ZrO_2)對(duì)該基礎(chǔ)玻璃結(jié)構(gòu)和抗析晶性能影響的基礎(chǔ)上,采用熱處理工藝制備了具有良好化學(xué)穩(wěn)定性的獨(dú)居石鐵硼磷酸鹽玻璃陶瓷固化體。通過XRD、FTIR、Raman、SEM-EDS等測(cè)試手段對(duì)試樣的結(jié)構(gòu)、物相和形貌進(jìn)行表征,并用MCC-1靜態(tài)浸出實(shí)驗(yàn)研究了固化體試樣的化學(xué)穩(wěn)定性,得出以下主要結(jié)論:(1)Cr_2O_3對(duì)鐵硼磷酸鹽玻璃(玻璃陶瓷)結(jié)構(gòu)與性能的影響研究表明:Cr_2O_3降低了36Fe_2O_3-10B_2O_3-54P_2O_5玻璃的形成能力,促進(jìn)該體系玻璃析晶。當(dāng)Cr_2O_3含量超過1.0wt%時(shí),形成的產(chǎn)物中含有微晶相,其主晶相為β-Cr PO_4和Fe2(HPO_3)_3。含Cr的鐵硼磷酸鹽玻璃的結(jié)構(gòu)基團(tuán)主要是正磷酸鹽(Q~0)基團(tuán)、焦磷酸鹽(Q~1)基團(tuán)和[BO_4]基團(tuán),摻入Cr_2O_3導(dǎo)致結(jié)構(gòu)中Q~0基團(tuán)轉(zhuǎn)變?yōu)镼~1基團(tuán)。在玻璃形成范圍內(nèi),隨著Cr_2O_3含量的增加,玻璃轉(zhuǎn)變溫度升高。此外,含Cr的鐵硼磷酸鹽玻璃在650℃~850℃熱處理,析出的主晶相為Fe2(HPO_3)_3、Fe PO_4(H_2O)_2和Fe PO_4,隨著Cr_2O_3含量的增加,析出的Fe2(HPO_3)_3晶相含量增加,Fe PO_4(H_2O)_2和Fe PO_4晶體的析出受到抑制。(2)36Fe_2O_3-10B_2O_3-54P_2O_5玻璃能包容6mol%的ZrO_2,當(dāng)ZrO_2的含量大于6mol%時(shí),熔融冷卻后的產(chǎn)物發(fā)生部分析晶,其主晶相為Zr P_2O_7。含ZrO_2的36Fe_2O_3-10B_2O_3-54P_2O_5玻璃主要結(jié)構(gòu)基團(tuán)仍是Q~0基團(tuán)、Q~1基團(tuán)和[BO_4]基團(tuán),且在結(jié)構(gòu)中形成了Zr-O-P鍵,隨著ZrO_2含量的增加,該玻璃的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)強(qiáng)度增強(qiáng)。此外,該玻璃在650℃~850℃下析出的主晶相為Fe4(PO_4)2O、Zr P_2O_7和Fe PO_4,且ZrO_2含量的增加,析出的Zr P_2O_7和Fe PO_4晶相含量增加。(3)用36Fe_2O_3-10B_2O_3-54P_2O_5玻璃固化所設(shè)計(jì)的模擬廢物的研究表明,60wt.%的模擬廢物能穩(wěn)定地固化于形成的鐵硼磷玻璃陶瓷中,形成的玻璃陶瓷固化體的主晶相為獨(dú)居石相,其玻璃相主要結(jié)構(gòu)基團(tuán)為Q~0基團(tuán),而且含有O-Me-O-P鍵(Me為金屬陽離子),該鍵的形成提高了固化體的化學(xué)穩(wěn)定性。該玻璃陶瓷固化體的失重速率為10-8~10-9g/cm2·min數(shù)量級(jí),且隨著浸泡時(shí)間延長其失重速率逐漸降低,浸泡液中主要浸出離子為Al~(3+),其浸出濃度在1μg/ml左右,而La~(3+)和Ce~(4+)的浸出濃度均在0.005μg/ml以下,表明該體系鐵硼磷酸鹽玻璃陶瓷固化體具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性,其中摻雜60wt.%模擬高放廢物的玻璃陶瓷固化體的性能最佳。
【關(guān)鍵詞】：鐵硼磷酸鹽玻璃陶瓷 固化體 氧化鉻 氧化鋯 化學(xué)穩(wěn)定性
【學(xué)位授予單位】：西南科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ171.733
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-10
• 1 緒論10-21
• 1.1 選題背景及意義10-12
• 1.2 放射性廢物的綜述12-13
• 1.3 高放廢液處理的研究現(xiàn)狀13-19
• 1.3.1 玻璃固化13-16
• 1.3.2 陶瓷固化16-18
• 1.3.3 玻璃陶瓷固化18-19
• 1.4 主要研究內(nèi)容19-21
• 2 試樣制備及性能表征21-27
• 2.1 實(shí)驗(yàn)所用儀器及藥品21-22
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)所用儀器21
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)所用藥品21-22
• 2.2 實(shí)驗(yàn)方案設(shè)計(jì)及方法22-24
• 2.2.1 技術(shù)路線22-23
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)方法23-24
• 2.3 化學(xué)穩(wěn)定性測(cè)試24-26
• 2.4 試樣的結(jié)構(gòu)表征26-27
• 3 氧化鉻對(duì)鐵硼磷酸鹽玻璃 （ 及玻璃陶瓷 ） 結(jié)構(gòu)與性能的影響27-38
• 3.1 實(shí)驗(yàn)方案設(shè)計(jì)27
• 3.2 氧化鉻對(duì)鐵硼磷酸鹽玻璃 （ 及玻璃陶瓷 ） 的影響27-36
• 3.2.1 玻璃及玻璃陶瓷樣品的制備27-28
• 3.2.2 結(jié)果與討論28-36
• 3.3 本章小結(jié)36-38
• 4 氧化鋯對(duì)鐵硼磷酸鹽玻璃 （ 及玻璃陶瓷 ） 結(jié)構(gòu)與性能的影響38-49
• 4.1 實(shí)驗(yàn)方案設(shè)計(jì)38
• 4.2 氧化鋯對(duì)鐵硼磷酸鹽玻璃 （ 及玻璃陶瓷 ） 的影響38-48
• 4.2.1 玻璃及玻璃陶瓷樣品的制備38-39
• 4.2.2 結(jié)果與討論39-48
• 4.3 本章小結(jié)48-49
• 5 高放廢物包容量對(duì)獨(dú)居石玻璃陶瓷固化體的影響49-58
• 5.1 實(shí)驗(yàn)方案設(shè)計(jì)49
• 5.2 高放廢物包容量的研究49-57
• 5.2.1 玻璃陶瓷固化體的制備49-51
• 5.2.2 結(jié)果與討論51-57
• 5.3 本章小結(jié)57-58
• 結(jié)論58-60
• 致謝60-61
• 參考文獻(xiàn)61-70
• 攻讀碩士學(xué)位期間的研究成果70

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本文編號(hào)：561745