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直接甲酸燃料電池陽(yáng)極催化劑的研究

發(fā)布時(shí)間:2017-07-02 00:08

  本文關(guān)鍵詞:直接甲酸燃料電池陽(yáng)極催化劑的研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】: 近年來(lái),直接甲酸燃料電池(DFAFC)引起了廣泛的關(guān)注,而陽(yáng)極催化劑的研究是DFAFC研究的關(guān)鍵。本文以多壁碳納米管為載體,合成了Pd及Pd基合金催化劑,并對(duì)它們的結(jié)構(gòu)、形貌和對(duì)甲酸氧化的電催化性能進(jìn)行了研究。主要結(jié)果如下: (1)研究了三電極體系下不同電極材料和制備方法、溶液中甲酸和硫酸濃度、以及溫度對(duì)電極性能的影響。結(jié)果表明碳布是最佳的電極擴(kuò)散層材料,催化層Nafion含量為30wt%時(shí),電極性能較好。催化劑量超過(guò)10mg/cm~2后繼續(xù)增加,電極性能不會(huì)再提高。甲酸濃度為1mol/L至5mol/L時(shí)電極的極化性能較好,較為合適的硫酸濃度為0.5mol/L。溶液溫度越高,電極的性能越好。研究還發(fā)現(xiàn),Pd/C催化劑對(duì)甲酸的催化活性可以通過(guò)給Pd/C電極施加1.2V的電位1分鐘來(lái)恢復(fù)。 (2)以多壁碳納米管為載體,用液相還原法制備了高性能碳載Pd催化劑(10wt%Pd/MWCNTs),用X射線衍射和透射電鏡對(duì)其進(jìn)行分析,分析結(jié)果顯示Pd顆粒的粒徑小(平均粒徑2-3nm),且分散均勻。用循環(huán)伏安法、交流阻抗法和極化曲線測(cè)試對(duì)催化劑的電化學(xué)性能進(jìn)行了測(cè)試。與其他兩種商業(yè)10wt%Pd/C催化劑相比,10wt%Pd/MWCNTs對(duì)甲酸氧化具有最好的催化活性和催化穩(wěn)定性。 (3)制備了Pd-Ru/MWCNTs和Pd-Au/MWCNTs催化劑,用循環(huán)伏安法和計(jì)時(shí)電流法對(duì)它們及相同Pd載量的Pd/MWCNTs進(jìn)行測(cè)試。結(jié)果發(fā)現(xiàn)Ru的加入顯著降低了Pd對(duì)甲酸氧化的催化性能,可能是Ru的加入抑制了甲酸在Pd上的直接氧化反應(yīng)。而Au的加入提高了Pd對(duì)甲酸氧化的催化活性和穩(wěn)定性,可能是Au加入后與Pd發(fā)生了協(xié)同作用。 (4)以10wt%Pd/C為陽(yáng)極催化劑組裝成自呼吸型DFAFC單電池,研究了甲酸濃度和Nafion膜對(duì)直接甲酸燃料電池性能的影響。自制的10wt%Pd/MWCNTs和30wt%Pd/MWCNTs對(duì)甲酸氧化的催化活性和穩(wěn)定性都較好。室溫下,以30wt%Pd/MWCNTs為陽(yáng)極催化劑的單電池自呼吸和陰極通氧氣狀態(tài)下獲得的最大功率密度分別為22.0mW/cm~2和31.4mW/cm~2。
【關(guān)鍵詞】:甲酸 直接甲酸燃料電池 Pd/C催化劑 多壁碳納米管 合金催化劑
【學(xué)位授予單位】:浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2010
【分類(lèi)號(hào)】:TM911.48
【目錄】:
  • 致謝4-5
  • 摘要5-6
  • ABSTRACT6-10
  • 第一章 緒論10-26
  • 1.1 燃料電池簡(jiǎn)介10-12
  • 1.1.1 燃料電池概況10
  • 1.1.2 燃料電池特點(diǎn)10-11
  • 1.1.3 燃料電池分類(lèi)11-12
  • 1.2 直接甲酸燃料電池的研究意義12-13
  • 1.3 直接甲酸燃料電池(DFAFC)基本原理13-15
  • 1.3.1 直接甲酸燃料電池結(jié)構(gòu)13-14
  • 1.3.2 甲酸電化學(xué)氧化的機(jī)理14-15
  • 1.4 DFAFC陽(yáng)極催化劑研究進(jìn)展15-18
  • 1.4.1 Pt基催化劑15-17
  • 1.4.2 Pd基催化劑17-18
  • 1.5 質(zhì)子交換膜和甲酸滲透18-19
  • 1.6 貴金屬催化劑制備方法19-22
  • 1.7 碳納米管22-25
  • 1.7.1 碳納米管的結(jié)構(gòu)和特點(diǎn)22-23
  • 1.7.2 碳納米管的分類(lèi)23-24
  • 1.7.3 碳納米管的純化和預(yù)處理24
  • 1.7.4 碳納米管作為催化劑載體24-25
  • 1.8 本論文的研究思路和研究?jī)?nèi)容25-26
  • 第二章 Pd/C催化劑電極的極化性能研究26-38
  • 2.1 前言26
  • 2.2 實(shí)驗(yàn)部分26-28
  • 2.2.1 試劑26
  • 2.2.2 電極結(jié)構(gòu)和電極制備26-27
  • 2.2.3 極化性能測(cè)試設(shè)備和方法27-28
  • 2.3 結(jié)果與討論28-36
  • 2.3.1 不同電極擴(kuò)散層材料的影響28-29
  • 2.3.2 粘結(jié)劑的影響29-30
  • 2.3.4 不同催化劑量的影響30-32
  • 2.3.5 溶液濃度的影響32-33
  • 2.3.6 溶液溫度的影響33-34
  • 2.3.7 Pd催化劑性能的衰減和恢復(fù)34-36
  • 2.4 小結(jié)36-38
  • 第三章 Pd/MWCNTs的合成及其對(duì)甲酸氧化的催化性能研究38-48
  • 3.1 前言38
  • 3.2 實(shí)驗(yàn)部分38-40
  • 3.2.1 試劑和儀器38-39
  • 3.2.2 催化劑制備39
  • 3.2.3 電化學(xué)測(cè)量39-40
  • 3.3 結(jié)果與討論40-45
  • 3.3.1 結(jié)構(gòu)與表征40-42
  • 3.3.2 催化劑對(duì)甲酸氧化的催化性能42-45
  • 3.4 結(jié)論45-48
  • 第四章 Pd-Ru/MWCNTs和Pd-Au/MWCNTs的合成及其對(duì)甲酸氧化的催化性能研究48-56
  • 4.1 前言48
  • 4.2 實(shí)驗(yàn)部分48-49
  • 4.2.1 試劑和儀器48
  • 4.2.2 催化劑制備48-49
  • 4.2.3 電化學(xué)測(cè)量49
  • 4.3 結(jié)果與討論49-54
  • 4.3.1 結(jié)構(gòu)與表征49-51
  • 4.3.2 催化劑對(duì)甲酸氧化的催化性能51-54
  • 4.4 小結(jié)54-56
  • 第五章 以碳載Pd為陽(yáng)極催化劑的直接甲酸燃料電池性能研究56-70
  • 5.1 前言56
  • 5.2 實(shí)驗(yàn)部分56-59
  • 5.2.1 試劑和儀器56
  • 5.2.2 催化劑制備56-57
  • 5.2.3 Nafion膜預(yù)處理57
  • 5.2.4 陰極和陽(yáng)極制備57
  • 5.2.5 單電池結(jié)構(gòu)57-58
  • 5.2.6 電池測(cè)試58-59
  • 5.3 結(jié)果與討論59-69
  • 5.3.1 陽(yáng)極催化劑結(jié)構(gòu)與表征59-60
  • 5.3.2 甲酸濃度對(duì)陰極開(kāi)路電位的影響60-61
  • 5.3.3 甲酸濃度對(duì)電池性能的影響61-63
  • 5.3.4 以Pd/MWCNTs為陽(yáng)極催化劑的單電池性能63-69
  • 5.4 小結(jié)69-70
  • 結(jié)論70-72
  • 參考文獻(xiàn)72-80
  • 主要研究成果80

【引證文獻(xiàn)】

中國(guó)碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前2條

1 王士瑞;納米Pd催化甲酸電氧化的研究[D];哈爾濱工程大學(xué);2011年

2 周蓉;Pt、Pd貴金屬納米粒子的制備及其對(duì)甲酸的電催化氧化[D];蘇州大學(xué);2012年


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本文編號(hào):507933

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