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介孔硅酸鈣的合成、改性及其對重金屬離子的吸附性能

發(fā)布時間:2017-06-28 14:02

  本文關鍵詞:介孔硅酸鈣的合成、改性及其對重金屬離子的吸附性能,,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:重金屬廢水已對環(huán)境產(chǎn)生了嚴重污染,嚴重威脅到人們的身體健康,因此,對重金屬廢水污染的治理已刻不容緩。與傳統(tǒng)重金屬廢水處理方法比較,吸附法處理工藝簡單,操作方便,處理成本較低,適用于大規(guī)模重金屬廢水處理和廢水的深度處理,是一種具有廣闊推廣應用價值的重金屬廢水處理方法。其關鍵在于吸附劑的性能。研發(fā)新型高效吸附劑對提高重金屬廢水處理效果具有重要實際意義。本研究先采用模板法合成介孔硅酸鈣,然后對其進行胺基化和巰基化改性;系統(tǒng)考察了模板劑的種類對介孔硅酸鈣合成的影響,介孔硅酸鈣對重金屬離子的吸附性能和解吸再生性能;初步研究研究了其吸附動力學和熱力學。(1)以硝酸鈣和硅酸鈉為原料,通過模板法合成介孔硅酸鈣,并考察四種模板劑:十二烷基磺酸鈉、P123、十六烷基三甲溴化銨以及十六烷基三甲溴化銨和四甲基氫氧化胺混合模板劑對介孔硅酸鈣孔徑,比表面積和形貌的影響。結果表明:以十六烷基三甲溴化銨為模板劑合成的介孔硅酸鈣比表面積最大為158.13m2·g-1,孔徑為8~40nm,氮氣吸附脫附曲線的回滯環(huán)為H3型,表明介孔的形成是由顆粒堆積而成,這在掃描電鏡中得到進一步的證實;紅外圖譜和X-射線衍射顯示合成的介孔硅酸鈣為水化硅酸鈣,表面含有大量的羥基,這為硅酸鈣的改性提供了改性位點。(2)以十六烷基三甲溴化銨為模板合成的介孔硅酸鈣(MCSC)作為改性基體,通過后接枝法,加入兩種硅烷偶聯(lián)劑:3-氨基丙基三乙氧基硅烷和(3-巰基丙基)三甲氧基硅烷作為改性劑,合成出兩種功能化介孔硅酸鈣:氨基化硅酸鈣(MCSC-NH2)和巰基化硅酸鈣(MCSC-SH)。采用紅外光譜、能譜、熱重分析對改性硅酸鈣進行表征,并通過X-射線衍射、氮氣吸附脫附儀、掃描電鏡和透射電鏡對改性前后介孔硅酸鈣的孔徑,比表面積和形貌變化進行表征。結果表明:改性后的介孔硅酸鈣中N和S元素含量分別為1.988%和0.538%,說明改性介孔硅酸鈣成功合成;改性之后的介孔硅酸鈣的XRD圖譜和未改性的介孔硅酸鈣的圖譜相同,改性過程晶態(tài)穩(wěn)定;MCSC-NH2與MCSC-SH的比表面積分別減少了43 m2·g-1和28 m2·g-1。(3)以模擬含Pb2+、Cu2+、Cd2+和Cr3+廢水為處理對象,MCSC、MCSC-NH2和MCSC-SH為吸附劑,系統(tǒng)考察了其對Pb2+、Cu2+、Cd2+和Cr3+的吸附性能,以及再生性能,并與活性炭進行了比較。結果表明:MCSC、MCSC-NH2和MCSC-SH的投加量為10 mg時處理效果最好;在溫度為298 K時,MCSC-NH2和MCSC對四種重金屬離子的吸附量順序為:Pb2+Cu2+Cd2+Cr3+;MCSC-SH對四種重金屬離子的吸附量順序為:Pb2+Cd2+Cu2+Cr3+;3種介孔吸附劑在吸附3-8 h后基本達到吸附平衡,介孔硅酸鈣對重金屬離子吸附速率大于改性介孔硅酸鈣;四種吸附劑對Pb2+的吸附量順序為:MCSC-NH2MCSC-SHMCSCAC;采用0.1 mol·L-1的三乙烯四胺溶液,對吸附后的介孔吸附劑進行脫附,經(jīng)過5次再生后MCSC-NH2、MCSC-SH和MCSC三者的吸附量分別減少了0.335 mg·g-1、0.143 mg·g-1和0.541mg·g-1,改性有助于提高介孔硅酸鈣的再生能力。(4)采用曲線擬合的方法,初步研究了吸附動力學和熱力學。結果表明:等溫吸附曲線符合Langmuir等溫吸附模型;根據(jù)Langmuir公式計算出其對重金屬離子的飽和吸附量順序為:MCSC-NH2MCSC-SHMCSC,表明改性后的硅酸鈣提高了對重金屬離子的吸附能力;以MCSC-NH2和MCSC為吸附劑的吸附量順序為:Pb2+Cu2+Cd2+Cr3+,以MCSC-SH為吸附劑的吸附量順序為Pb2+Cd2+Cu2+Cr3+;三種硅酸鈣對重金屬離子的吸附符合準二級吸附速率方程和粒子擴散模型,此過程由膜擴散和內擴散控制;改性后的MCSC-NH2和MCSC-SH對重金屬離子的吸附為吸熱反應,為化學吸附,升溫對吸附有利;而未改性的MCSC對重金屬離子的吸附為放熱反應,物理吸附。總之,本研究合成的介孔硅酸鈣對Pb2+、Cu2+、Cd2+和Cr3+等重金屬離子具有優(yōu)良的吸附性能,具有廣闊的應用前景。
【關鍵詞】:模板法 介孔硅酸鈣 功能化 重金屬 吸附
【學位授予單位】:湖南科技大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:TQ132.32;O647.33
【目錄】:
  • 摘要5-7
  • ABSTRACT7-13
  • 第一章 緒論13-29
  • 1.1 重金屬污染現(xiàn)狀和危害13-16
  • 1.1.1 重金屬的污染狀況13-14
  • 1.1.2 重金屬污染的來源14-15
  • 1.1.3 重金屬污染的危害15-16
  • 1.2 常見重金屬的處理方法16-20
  • 1.2.1 化學去除法17-18
  • 1.2.2 物理去除法18-19
  • 1.2.3 生物法19-20
  • 1.3 重金屬吸附劑的研究概況20-22
  • 1.3.1 天然無機吸附劑20-21
  • 1.3.2 天然有機吸附劑21
  • 1.3.3 合成無機吸附劑21
  • 1.3.4 合成有機吸附劑21-22
  • 1.4 介孔材料的研究進展22-25
  • 1.4.1 介孔吸附材料的分類22-23
  • 1.4.2 硅基吸附材料的合成23-24
  • 1.4.3 改性介孔材料的合成方法24-25
  • 1.5 介孔吸附材料在重金屬廢水處理中的應用25
  • 1.6 本文研究的目的和意義25-26
  • 1.7 本文研究的主要內容26-29
  • 第二章 介孔硅酸鈣的合成與表征29-37
  • 2.1 前言29
  • 2.2 實驗部分29-30
  • 2.2.1 反應原理29-30
  • 2.2.2 實驗試劑和儀器30
  • 2.2.3 介孔硅酸鈣的制備30
  • 2.2.4 分析方法30
  • 2.3 結果與討論30-35
  • 2.3.1 樣品的X-射線衍射圖譜30-31
  • 2.3.2 樣品的紅外光譜31-32
  • 2.3.3 樣品的形貌顯微表征32-33
  • 2.3.4 樣品的BET表征33-35
  • 2.4 本章小結35-37
  • 第三章 功能化介孔硅酸鈣的合成與表征37-47
  • 3.1 前言37
  • 3.2 實驗部分37-39
  • 3.2.1 實驗原理37-38
  • 3.2.2 實驗試劑和儀器38
  • 3.2.3 功能化介孔硅酸鈣的合成38-39
  • 3.2.4 分析方法39
  • 3.3 結果與討論39-46
  • 3.3.1 改性介孔硅酸鈣的紅外圖譜39-40
  • 3.3.2 功能化介孔硅酸鈣的能譜分析40-41
  • 3.3.3 改性介孔硅酸鈣的熱重分析41-42
  • 3.3.4 改性介孔硅酸鈣的XRD圖譜42-43
  • 3.3.5 功能化介孔硅酸鈣的BET表征43-44
  • 3.3.6 功能化介孔硅酸鈣的SEM和TEM表征44-46
  • 3.4 本章小結46-47
  • 第四章 三種介孔硅酸鈣對重金屬離子的吸附性能47-63
  • 4.1 前言47
  • 4.2 實驗部分47-49
  • 4.2.1 實驗試劑和儀器47-48
  • 4.2.2 吸附實驗48-49
  • 4.3 結果與討論49-60
  • 4.3.1 投加量對重金屬的去除效果49-52
  • 4.3.2 吸附溫度對重金屬的去除效果52-56
  • 4.3.3 吸附時間對重金屬離子吸附的影響56-59
  • 4.3.4 介孔硅酸鈣與活性炭吸附性能比較59
  • 4.3.5 再生回收實驗59-60
  • 4.4 本章小結60-63
  • 第五章 介孔硅酸鈣對重金屬離子的吸附機理63-75
  • 5.1 前言63
  • 5.2 吸附模型63-65
  • 5.2.1 吸附熱力學模型63-64
  • 5.2.2 吸附動力學模型64-65
  • 5.3 模擬結果和討論65-73
  • 5.3.1 吸附熱力學擬合65-69
  • 5.3.2 吸附動力學擬合69-73
  • 5.4 本章小結73-75
  • 第六章 全文總結和展望75-77
  • 參考文獻77-87
  • 致謝87-89
  • 附錄89

【參考文獻】

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本文編號:494069

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