甲醇水蒸氣重整制氫是獲取燃料電池氫能源的重要途徑,如何降低產(chǎn)品氣中的CO濃度是相關(guān)催化劑研發(fā)的主要方向。本文首先采用共沉淀法制備了一系列CuO/ZnO/Al2O3催化劑,并將其應(yīng)用于甲醇水蒸氣重整制氫反應(yīng)體系,重點(diǎn)考察了不同CuO/ZnO質(zhì)量比以及添加ZrO2和CeO2對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響。研究表明：Al2O3含量為10 wt%時(shí),CuO/ZnO質(zhì)量比為50/40的CuO/ZnO/Al2O3催化劑活性較高；向CuO/ZnO/Al2O3中添加ZrO2和CeO2助劑會(huì)對(duì)催化劑的性能產(chǎn)生影響,其中CuO/ZnO/ZrO2/Al2O3的活性最高,而CuO/ZnO/CeO2/Al2O3的CO選擇性最低；催化劑活性與Cu比表面積之間成近似的線性關(guān)系。其次,選用CuO/ZnO/CeO2/Al2O3催化劑進(jìn)行甲醇水蒸氣重整制氫反應(yīng)的本征動(dòng)力學(xué)和反應(yīng)器模擬研究。在消除催化劑內(nèi)、外擴(kuò)散影響的前提下,采用Langmuir-Hinshelwood型動(dòng)力學(xué)方程擬合動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),產(chǎn)品氣中CO和CO2濃度的模型計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值較為吻合,甲醇水蒸氣重整、水汽變換和甲醇分解反應(yīng)的活化能分別為93.1、85.1和11...

【文章頁數(shù)】：67 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
前言
第1章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 甲醇重整制氫反應(yīng)體系
    1.2 甲醇水蒸氣重整制氫反應(yīng)催化劑
        1.2.1 銅基催化劑
        1.2.2 第Ⅷ族金屬基催化劑
        1.2.3 雙金屬催化劑
    1.3 甲醇水蒸氣重整制氫的反應(yīng)原理
        1.3.1 銅基催化劑上的甲醇水蒸氣重整制氫反應(yīng)機(jī)理
        1.3.2 貴金屬基催化劑上的甲醇水蒸氣重整制氫反應(yīng)機(jī)理
    1.4 甲醇水蒸氣重整制氫反應(yīng)動(dòng)力學(xué)
    1.5 論文框架
第2章 CuO/ZnO/Al₂O₃催化劑的甲醇水蒸氣重整制氫性能研究
    2.1 實(shí)驗(yàn)部分
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)原料與試劑
        2.1.2 催化劑的制備
        2.1.3 催化劑的結(jié)構(gòu)表征
        2.1.4 催化劑的甲醇水蒸氣重整制氫反應(yīng)性能評(píng)價(jià)
    2.2 CuO/ZnO/Al₂O₃催化劑
        2.2.1 CuO/ZnO/Al₂O₃催化劑的結(jié)構(gòu)性質(zhì)
        2.2.2 CuO/ZnO/Al₂O₃催化劑的甲醇水蒸氣重整制氫性能
    2.3 ZrO₂和CeO₂對(duì)CuO/ZnO/Al₂O₃催化劑結(jié)構(gòu)-性能的影響
        2.3.1 ZrO₂和CeO₂對(duì)CuO/ZnO/Al₂O₃結(jié)構(gòu)的影響
        2.3.2 ZrO₂和CeO₂對(duì)CuO/ZnO/Al₂O₃反應(yīng)性能的影響
第3章 甲醇水蒸氣重整制氫反應(yīng)本征動(dòng)力學(xué)和反應(yīng)器模擬研究
    3.1 本征反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究
        3.1.1 本征反應(yīng)動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)研究
        3.1.2 本征反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型的建立與參數(shù)估值
    3.2 反應(yīng)器模擬研究
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)研究
        3.2.2 反應(yīng)器數(shù)學(xué)模型的建立
        3.2.3 反應(yīng)器模擬結(jié)果
第4章 CuO/ZnO/Ga₂O₃催化劑的甲醇水蒸氣重整制氫性能研究
    4.1 實(shí)驗(yàn)部分
    4.2 CuO/ZnO質(zhì)量比對(duì)CuO/ZnO/Ga₂O₃結(jié)構(gòu)-性能的影響
        4.2.1 CuO/ZnO質(zhì)量比對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響
        4.2.2 CuO/ZnO質(zhì)量比對(duì)催化劑反應(yīng)性能的影響
    4.3 ZnO/Ga₂O₃質(zhì)量比對(duì)CuO/ZnO/Ga₂O₃結(jié)構(gòu)-性能的影響
        4.3.1 ZnO/Ga₂O₃質(zhì)量比對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響
        4.3.2 ZnO/Ga₂O₃質(zhì)量比對(duì)催化劑反應(yīng)性能的影響
    4.4 Cu基催化劑的甲醇水蒸氣重整反應(yīng)性能比較
第5章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
附錄：碩士期間研究成果



本文編號(hào)：3799359