炭材料是一種重要的工業(yè)催化劑載體。板式納米碳纖維(p-CNF)是一類由石墨烯單元有序排列而成的一維炭材料,具有豐富可調(diào)的結(jié)構(gòu)、化學(xué)及電子性質(zhì),且與其他炭材料相比,其表面原子幾乎都是邊界原子,有利于高效、穩(wěn)定負載型金屬納米催化劑的可控構(gòu)筑及性能優(yōu)化。本文采用催化化學(xué)氣相沉淀(CCVD)法,以Fe為催化劑、CO為碳源,揭示了催化劑結(jié)構(gòu)和反應(yīng)工藝參數(shù)對p-CNF微結(jié)構(gòu)的調(diào)變規(guī)律,選取較優(yōu)的p-CNF作為載體,制備了系列PtCo/p-CNF催化劑,闡明了催化劑微結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)對電解水析氫(HER)和氨硼烷水解制氫活性、動力學(xué)行為和穩(wěn)定性的影響機制,研制出高效、穩(wěn)定的PtCo/p-CNF催化劑,主要研究結(jié)果如下:(1)揭示了 Fe基催化劑結(jié)構(gòu)和反應(yīng)溫度對合成的納米碳纖維微結(jié)構(gòu)的調(diào)變規(guī)律,發(fā)現(xiàn)采用膠體法合成的Fe3O4催化劑和600℃反應(yīng)溫度能制備出高比表面積和高石墨化程度的板式納米碳纖維。以此為載體,制備了系列不同Pt/Co配比的催化劑,結(jié)合多種表征手段與動力學(xué)分析,發(fā)現(xiàn)Pt/Co配比為1/5時制備的催化劑表現(xiàn)出良好的協(xié)同效應(yīng):氨硼烷水解活化能最低,產(chǎn)氫活性最高;p-CNF表面邊界原子能有效錨定...

【文章頁數(shù)】：95 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 研究內(nèi)容
第2章 文獻綜述
    2.1 納米碳纖維簡介
    2.2 納米碳纖維的制備
        2.2.1 CCVD法制備納米碳纖維的生長機理
        2.2.2 納米碳纖維生長過程中的影響因素
    2.3 納米碳纖維在催化領(lǐng)域的應(yīng)用
        2.3.1 (電)化學(xué)制氫方法
        2.3.2 氨硼烷水解反應(yīng)機理
        2.3.3 氨硼烷水解制氫催化劑研究進展
        2.3.4 電化學(xué)析氫反應(yīng)機理
        2.3.5 析氫反應(yīng)催化劑研究進展
第3章 實驗部分
    3.1 實驗試劑、氣體和實驗儀器
        3.1.1 實驗試劑
        3.1.2 實驗氣體
        3.1.3 實驗儀器
    3.2 催化劑制備
        3.2.1 鐵基催化劑的制備
        3.2.2 PtCo/p-CNF催化劑
        3.2.3 Pt-CoO/p-CNF催化劑
    3.3 催化劑性能考評
        3.3.1 p-CNF的催化制備
        3.3.2 PtCo/p-CNF催化劑活性測試
        3.3.3 催化劑活性計算
        3.3.4 Pt-CoO/p-CNF催化劑電化學(xué)性能測試
    3.4 催化劑表征
        3.4.1 氮氣物理吸附(N2-BET)
        3.4.2 拉曼光譜(Raman)
        3.4.3 熱重(TGA)
        3.4.4 電感耦合等離子發(fā)射光譜法(ICP-AES)
        3.4.5 氫氣程序升溫還原(H2-TPR)
        3.4.6 X射線衍射(XRD)
        3.4.7 高角度環(huán)形暗場-掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)
        3.4.8 高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)
        3.4.9 X射線光電子能譜(XPS)
第4章 板式納米碳纖維可控合成及其微結(jié)構(gòu)優(yōu)化
    4.1 前言
    4.2 催化劑結(jié)構(gòu)對CNF生長特性探究
        4.2.1 CNF的生長活性分析
        4.2.2 CNF的微結(jié)構(gòu)與物性分析
    4.3 反應(yīng)溫度對CNF生長性能探究
        4.3.1 CNF的生長活性分析
        4.3.2 CNF的微結(jié)構(gòu)與物性分析
    4.4 本章小結(jié)
第5章 高效穩(wěn)定PtCo/p-CNF制備及催化氨硼烷水解制氫動力學(xué)調(diào)控
    5.1 前言
    5.2 催化劑性能考評
    5.3 催化劑幾何結(jié)構(gòu)分析
    5.4 催化劑電子結(jié)構(gòu)分析
    5.5 動力學(xué)分析
    5.6 載體效應(yīng)
    5.7 穩(wěn)定性測試
    5.8 本章小結(jié)
第6章 基于ALD的Pt-CoO/p-CNF催化劑構(gòu)筑及電析氫性能調(diào)控
    6.1 前言
    6.2 Pt/p-CNF的催化活性及其構(gòu)-效關(guān)系探究
        6.2.1 催化劑的HER活性考評
        6.2.2 催化劑幾何結(jié)構(gòu)分析
        6.2.3 催化劑電子結(jié)構(gòu)及動力學(xué)分析
        6.2.4 載體效應(yīng)
    6.3 Pt-CoO/p-CNF的催化活性及其構(gòu)-效關(guān)系探究
        6.3.1 催化劑的HER活性考評
        6.3.2 催化劑幾何結(jié)構(gòu)分析
        6.3.3 催化劑電子結(jié)構(gòu)分析
        6.3.4 動力學(xué)分析
        6.3.5 載體效應(yīng)
    6.4 穩(wěn)定性測試
    6.5 本章小結(jié)
第7章 結(jié)論與展望
    7.1 結(jié)論
    7.2 展望
參考文獻
致謝
附錄



本文編號：3791257