利用介孔SiO₂作為硬模板,采用CH₄N₂S和Ni（CH₄N₂S）₄作為前驅(qū)體,通過一步退火法成功制備了介孔S-g-C₃N₄負(fù)載NiS₂復(fù)合光催化劑。利用介孔材料的有效傳質(zhì)效應(yīng);同時利用Ni-S配位原子層作為S-g-C₃N₄和NiS₂的過渡連接層,確保了S-g-C₃N₄和NiS₂間光生載流子的高效傳輸;最后利用非貴金屬NiS₂作為助催化劑來降低析氫過電位,促進(jìn)H⁺的電催化還原,這為獲得高效的g-C₃N₄基光催化產(chǎn)氫材料提高了保障。在光催化產(chǎn)氫性能測試中,介孔NiS₂/S-g-C₃N₄復(fù)合材料表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化性... 

【文章來源】：功能材料. 2020,51(07)北大核心CSCD

【文章頁數(shù)】：8 頁

【部分圖文】：

x-NiSCN復(fù)合材料制備示意圖

SCN和100-NiSCN的SEM和TEM圖

所制備樣品的XRD圖譜如圖3 (a)所示,g-C3N4和SCN都在2q為12.7和27.3°位置出現(xiàn)了明顯的衍射峰,分別對應(yīng)g-C3N4的(100)和(002)晶面。隨著乙酸鎳添加量的增加,SCN特征峰強(qiáng)度逐漸降低但并沒有消失,說明其結(jié)構(gòu)依然得以保存,而NiS2的特征峰的強(qiáng)度逐漸增強(qiáng),并且隨著乙酸鎳含量的增加,特征峰的強(qiáng)度逐漸增加。對其基團(tuán)進(jìn)一步進(jìn)行了FT-IR表征,如圖3 (b)所示。g-C3N4,SCN和x-NiSCN均出現(xiàn)了位于1 100～1 700 cm-1處的CN雜環(huán)的特征峰和815 cm-1處的s-三嗪單元的尖銳特征峰,以及3 000～3 600 cm-1處的N-H特征寬峰。除此之外,在x-NiSCN中并沒有觀察到其他的特征峰,進(jìn)一步說明NiS2的負(fù)載并沒有破壞g-C3N4的本征結(jié)構(gòu)。通過X射線光電子能譜(XPS)研究了樣品的表面化學(xué)性質(zhì)。所有圖譜的結(jié)合能都利用284.8 eV處出現(xiàn)的污染碳源的C 1s峰進(jìn)行校準(zhǔn)。圖4 (a)是NiS2、SCN和100-NiSCN的C 1s高分辨圖譜,NiS2中只含一個位于284.8 eV的峰,歸屬于表面污染碳的C-C鍵。在SCN樣品中,碳有3個峰,分別位于284.8、286.3和288.0 eV,分別對應(yīng)于碳C—C鍵、S摻雜到g-C3N4結(jié)構(gòu)中的C—S鍵和g—C3N4中三嗪的N—C＝N2結(jié)構(gòu)中的碳。100-NiSCN的C 1s譜圖類似于SCN,但是N—C＝N2結(jié)構(gòu)中的碳結(jié)合能向高移到288.2 eV,而C-S鍵的結(jié)合能向低移到285.9 eV。圖4 (b)是SCN和100-NiSCN的N 1s高分辨圖譜,對于SCN,N 1s圖譜有4個峰,分別位于398.3、400.1、401.1和404.3 eV,它們分別是C＝N—C、(C)3-N、N-H中的N以及N的π激發(fā)。在100-NiSCN的中發(fā)現(xiàn)C＝N—C和N的π激發(fā)分別向高結(jié)合能移動到398.7和404.8 eV,而(C)3—N、N—H則向低移動至399.4和400.7 eV。圖4(c)是NiS2,SCN和100-NiSCN的S 2p的高分辨圖譜。SCN樣品中的兩個峰,分別位于162.3和167.8 eV,它們分別是由硫摻雜的g-C3N4材料中的硫取代氮而形成的C—S鍵以及材料表面的S-O鍵。NiS2中的3個峰,位于162.8和164.0 eV的是與Ni2+離子形成二硫化物的S 2 2- ,還有在168.4 eV為NiS2表面S-O鍵。在100-NiSCN樣品中值得注意的是,Ni-S中的S 2 2- 兩個峰都向低結(jié)合能移動到162.5和163.7 eV,而在g-C3N4中摻雜的C-S鍵向高結(jié)合能移動到164.3 eV。圖4 (d)是NiS2和100-NiSCN的Ni 2p的高分辨圖譜。在NiS2中,854.0和871.4 eV分別是Ni 2p 3/2和Ni 2p 1/2,顯示為Ni2+狀態(tài),857.8和877.9 eV為Ni的衛(wèi)星峰。而在100-NiSCN中,所有的峰都向高結(jié)合能方向移動,Ni 2p 3/2和Ni 2p 1/2移動至855.7和873.4 eV,衛(wèi)星峰移動至862.1和879.5 eV。


本文編號：3562393