自二十世紀(jì)以來,化石燃料的大量使用,引發(fā)了能源危機(jī)和環(huán)境污染。因此,如何生產(chǎn)清潔可再生能源是迫切需要解決的問題。通過半導(dǎo)體光催化劑把太陽能轉(zhuǎn)化為氫能等化學(xué)能成為解決全球能源問題的最有效辦法之一。最近,石墨相氮化碳（g-C₃N₄）由于其較強(qiáng)的可見光吸收能力、合適的導(dǎo)帶價帶位置、良好的化學(xué)穩(wěn)定性、易于制備、低成本和無毒性的特點(diǎn),而被視為非常有潛力的光催化劑。然而,g-C₃N₄存在太陽能利用率低和量子效率低等缺點(diǎn),限制了其大規(guī)模應(yīng)用。其中電子和空穴的快速復(fù)合是其量子效率低的主要原因。通過負(fù)載助催化劑可以有效地促進(jìn)光生電子和空穴的分離,因此可以顯著提高光催化性能。但是現(xiàn)有的高效助催化劑一般為貴金屬,且負(fù)載量比較大,因此通過降低其負(fù)載量而降低制備成本也是光催化的進(jìn)一步發(fā)展方向。最近,相關(guān)課題組報道了單原子催化,其可以降低貴金屬用量,實(shí)現(xiàn)最大的原子利用效率,可為光催化研究所借鑒。另一方面,g-C₃N₄也存在結(jié)晶性較差、聚合度不均一、在水中的分散性較差、親水性不好等缺點(diǎn)... 

【文章來源】：武漢理工大學(xué)湖北省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：75 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

半導(dǎo)體光催化機(jī)理圖

機(jī)物可以解決溫室效應(yīng)和能源短缺。就目前來說，科研人員已經(jīng)成功運(yùn)用 g-N4還原成一氧化碳，甲烷，甲醇，甲酸等含碳有機(jī)物。[8,9]也有文獻(xiàn)報道可以用氮化碳將二氧化碳還原成為乙醇。[10]隨著越來越多的有機(jī)污染物被釋放到境中去，氮化碳作為一種化學(xué)穩(wěn)定性好，廉價易得的光催化劑，從而被應(yīng)用到染物降解中。因?yàn)樵诠庹障�，光生空穴與表面吸附的氧或水中溶解氧發(fā)生反應(yīng)成超氧自由基，而超氧自由基具有強(qiáng)氧化性可以氧化污染物。[11]g-C3N4是由富含氮的單體在高溫下聚合而得到的。[12, 13]而 g-C3N4具有類似墨的片層結(jié)構(gòu)，因此被命名為類 g-C3N4。g-C3N4是由沿著 c 軸方向堆疊的二層狀結(jié)構(gòu)構(gòu)成。且認(rèn)為三嗪環(huán)或均三嗪環(huán)是構(gòu)成 g-C3N4的基本結(jié)構(gòu)單元。[14]種結(jié)構(gòu)中晶體結(jié)構(gòu)最大的不同是含氮雜環(huán)中孔的大小不同。g-C3N4實(shí)際上有多潛在的同素異形體，比如基于三嗪環(huán)的結(jié)構(gòu)，或基于均三嗪環(huán)的結(jié)構(gòu)，基于維彌勒鏈狀結(jié)構(gòu)，PTI 構(gòu)型，基于六嗪環(huán)的 PHI 構(gòu)型等。[15, 16]類 g-C3N4的同異形體的晶體結(jié)構(gòu)如下圖所示：

最佳的CN-Pd幾何結(jié)構(gòu)


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