工業(yè)氨合成反應(yīng)依然采用傳統(tǒng)的Haber-Bosch工藝來將大氣中的氮進(jìn)行固定,過程所需要高溫和高壓的反應(yīng)條件,這將消耗全球1%的電力。同時傳統(tǒng)的氨合成反應(yīng)采用的是以氮氣、氫氣為原料氣的氨合成反應(yīng),其工序繁瑣,反應(yīng)條件苛刻,操作設(shè)備復(fù)雜。因此,探索出反應(yīng)條件更溫和操作工序更為簡單的氨合成過程是當(dāng)前研究的方向。本論文以甲烷和氮氣為原料氣進(jìn)行常壓氨合成反應(yīng),不僅將多步生產(chǎn)工序改為一步反應(yīng),并提出新的氨合成催化劑體系。通過課題組之前的研究,發(fā)現(xiàn)活性炭負(fù)載的Fe基催化劑在甲烷和氮氣為原料的氨合成方面具有優(yōu)良的催化性能。以甲烷和氮氣為原料氣,在（Fe-K）/AC催化劑上進(jìn)行常壓氨合成反應(yīng)盡管取得了一定的效果,但是也存在問題,即氨生成速率在半個小時內(nèi)幾乎降為零。經(jīng)過后續(xù)研究發(fā)現(xiàn):反應(yīng)過程中甲烷發(fā)生裂解后產(chǎn)生的包裹式積碳覆蓋了催化劑的活性位,這是造成其氨合成穩(wěn)定性下降的主要原因。針對上述積碳問題本論文開展了兩種解決方案研究:一是在（Fe-K）/AC催化劑基礎(chǔ)之上摻雜第三種金屬,通過改變積碳形貌（將包裹式積碳轉(zhuǎn)變成絲狀碳）從而提高催化劑性能;二是改變原料氣的進(jìn)料組分,在CH₄、N<... 

【文章來源】：西北大學(xué)陜西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：66 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

0世紀(jì)世界總?cè)丝谮厔菖cN2的利用的關(guān)系圖

圖 1.2 Haber-Bosch 法的機理示意圖[10]ig 1.2 A schematic diagram of the mechanism of the Haber-Bosch method合成催化反應(yīng)自 20 世紀(jì)初被引入到催化生產(chǎn)之后，研究學(xué)者間斷過。關(guān)于氮氣的吸脫附研究就有大量的文章，如氮氣在非

圖 1.3 在 523K 和 0.8bar 條件下用氧化反應(yīng)熱作為鍵能的 K 促進(jìn)的過渡金屬催化劑上的氨合成反應(yīng)的火山型[11]Fig. 1.3 Volcano plot for the ammonia synthesis reaction over K-promoted transition-metaltalysts at 523 K and 0.8 bar using oxide heat of formation as a bond strength descriptor[11]為了使氣體在與催化劑的結(jié)合強度能夠有一個有效的描述符，美國學(xué)者 Andrew

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]合成氨工業(yè)現(xiàn)狀和未來發(fā)展趨勢[J]. 李慧敏.  現(xiàn)代工業(yè)經(jīng)濟(jì)和信息化. 2017(19)
[2]K促進(jìn)的Fe/椰殼炭催化劑對甲烷氮氣常壓合成氨性能的影響[J]. 談薇,王玉琪,王金艷,鄭嵐,韓小龍,姚瑞清,周立發(fā).  分子催化. 2015(06)
[3]氨合成催化劑100年:實踐、啟迪和挑戰(zhàn)[J]. 劉化章.  催化學(xué)報. 2014(10)
[4]Ni-La/CexZr1-xO2催化劑制備及其甲烷部分氧化/CH4-CO2重整耦合制合成氣反應(yīng)性能[J]. 師少飛,王玉琪,馬進(jìn)成,鄭嵐,姚瑞清,周立發(fā).  分子催化. 2013(06)
[5]鉀助劑對硼鋁酸銅催化脫氫環(huán)化性能的影響[J]. 張愛軍,武紅麗,曹飛,郭成,韋萍.  分子催化. 2008(05)
[6]結(jié)構(gòu)助劑SiO2、Al2O3對鐵基催化劑漿態(tài)床F-T合成性能的影響[J]. 萬海軍,吳寶山,李廷真,陶智超,安霞,相宏偉,李永旺.  燃料化學(xué)學(xué)報. 2007(05)
[7]K2CO3含量對Ni-Cu-Mn-K/Al2O3水煤氣變換催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響[J]. 江莉龍,葉炳火,魏可鎂.  無機化學(xué)學(xué)報. 2007(10)
[8]中小氮肥合成氨生產(chǎn)系統(tǒng)操作條件優(yōu)化[J]. 沈之宇,閻鏡予,薛美盛,孫德敏.  化工學(xué)報. 2007(04)
[9]Study on the Carbon-Methanation and Catalytic Activity of Ru/AC for Ammonia Synthesis[J]. 祝一鋒,李小年,季德春,劉化章.  Chinese Journal of Chemical Engineering. 2004(03)
[10]加壓下甲烷部分氧化反應(yīng)中催化劑上積碳形態(tài)的研究[J]. 劉晰,陶家林,于作龍.  催化學(xué)報. 2003(01)

碩士論文
[1]熔鐵氨合成催化劑機械性能研究[D]. 林杰.浙江工業(yè)大學(xué) 2005



本文編號：3544648