高效、低成本和環(huán)保的氫能源是一種可持續(xù)發(fā)展、安全和清潔能源,它能夠滿足日益增長的全球能源需求。電分解水產(chǎn)氫是一種理想的產(chǎn)生氫能源的方法,但是產(chǎn)氧反應（Oxygen Evolution Reaction,OER）限制了該方法的使用。該反應具有非常緩慢的動力學過程,因此需要發(fā)展一種有效的電催化劑用于加速該反應的反應速率和降低該反應的過電勢,并且具有良好的穩(wěn)定性。當前,諸如RuO₂和IrO₂等貴金屬基催化劑已經(jīng)呈現(xiàn)出良好的OER性能,但是這些材料高昂的成本限制了它們的大規(guī)模應用。因此,大多數(shù)研究致力于發(fā)展高性能的含有地球富集元素的過渡金屬基催化劑,因為這類催化劑廉價易得、活性高并且暴露在高電勢氧化條件下能夠保持持久的穩(wěn)定性。本文旨在設計高效、廉價和穩(wěn)定的用于催化OER反應的過渡金屬基催化劑。設計和制備了單金屬硫化物、雙金屬鎳鈷氧化物和鎳鐵硫化物以及三金屬鎳鐵鉻氫氧化物,同時,系統(tǒng)的研究了這些新型催化劑的OER催化活性和穩(wěn)定性。由全文得出的具體結論如下:（1）以單金屬NiS₂作為OER催化劑前驅體,在堿性條件下研究原位電化學轉化... 

【文章來源】：重慶大學重慶市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：119 頁

【學位級別】：博士

【部分圖文】：

(a)OER反應的自由能圖，標明了反應物種和中間體

1 緒 論提高 RuO2的穩(wěn)定性，研究人員通過摻雜的方法把少量的 Ir 摻入 RuO2中形成了雙金屬氧化物體系 RuxIr1-xO2。盡管只是摻入了少量的 Ir，但是已經(jīng)在很大程度上提升了 RuO2的穩(wěn)定性。另外一個提升 RuO2穩(wěn)定性的方法就是制備核殼結構IrO2@RuO2。這種核殼結構不但能夠降低過電勢而且能夠提升材料的穩(wěn)定性[38]。

) 鈣鈦礦的晶體結構；(b)電流密度為50 mA cm-2時，每一種鈣鈦礦應用電勢系圖[42]；(c)氧吸附能與d軌道占據(jù)情況的關系圖[43]；(d) [Fe4+O6]分子軌道示 (a) Crystal structure of a perovskite (ABO3). (b) The correlation between appliednd egelectron for each perovskite compound at a current density of 50 mA cm-2. tion of d states of egand t2gsymmetry and the correlation to absorption energy o(eV). (d) Schematic molecular orbitals for [Fe4+O6].晶石型氧化物前為止，已經(jīng)報道了超過 100 多種尖晶石結構材料。尖晶石結4, 其中 A 和 B 通常由堿土金屬元素、第三主族元素以及第一行。如圖 1.4 所示，尖晶石結構比鈣鈦礦結構稍微復雜一些。在八面體晶體結構位點和四面體位點導致兩種類型的尖晶石結構。)(B3+Oh)2O4組態(tài)的常式尖晶石結構，一種是具有(A2+Td) (B3+Td) (B3式尖晶石結構。如果與鈣鈦礦結構中的過渡金屬相比，在尖晶石呈現(xiàn)出四面體和八面體位點，這將導致它們在晶體場中不同的d帶


本文編號：3544313