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二維半導(dǎo)體光催化材料的可控制備及光催化裂解水研究

發(fā)布時(shí)間:2021-11-23 01:10
  現(xiàn)階段,人們?nèi)匀皇峭ㄟ^化石燃料的燃燒獲得能源。然而,這種能源獲取的過程中會(huì)產(chǎn)生大量的有害物質(zhì)如硫氧化物、氮氧化物和粉塵等,對(duì)我們的生存環(huán)境造成不可逆轉(zhuǎn)的破壞。至此,尋找新的綠色可持續(xù)能源成為了一項(xiàng)迫在眉睫的工作。氫能源具有熱值大、產(chǎn)物只有H2O、可再生等諸多優(yōu)點(diǎn),有望成為替代傳統(tǒng)的化石燃料的清潔能源,所以成為了科研工作者們關(guān)注的焦點(diǎn)。近些年來,光催化裂解水制氫技術(shù)也因此得到了迅猛的發(fā)展。光催化技術(shù)以半導(dǎo)體納米材料為催化劑,可以將源源不斷的太陽(yáng)能通過氧化還原反應(yīng)轉(zhuǎn)化為化學(xué)能。因此,被視為解決環(huán)境和能源儲(chǔ)備危機(jī)的一種最理想的策略。本論文選取了三種傳統(tǒng)的半導(dǎo)體光催化材料:石墨相氮化碳(g-C3N4)、纖鋅礦硫化鎘(CdS)和銳鈦礦二氧化鈦(TiO2),分別采用結(jié)構(gòu)調(diào)整、晶面暴露和元素?fù)诫s的改性方法,解決它們較窄的光激發(fā)范圍和較短的光生電子壽命等問題,并以可見光催化裂解水產(chǎn)氫反應(yīng)作為探針來評(píng)估這些改性策略對(duì)他們光催化性能的提升效果。研究主要包括以下內(nèi)容:(1)通過1-芘丁酸(Py-COOH)剝離并共價(jià)修飾g... 

【文章來源】:青島科技大學(xué)山東省

【文章頁(yè)數(shù)】:76 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

二維半導(dǎo)體光催化材料的可控制備及光催化裂解水研究


(a)三嗪(b)三-s-均三嗪結(jié)構(gòu)

原理圖,光催化,催化劑,電荷


二維半導(dǎo)體光催化材料的可控制備及光催化裂解水研究4(1)貴金屬負(fù)載將貴金屬元素如鉑、銠和釕等或其對(duì)應(yīng)的氧化物,通過化學(xué)沉積的方法將其固定在催化劑上。當(dāng)入射光內(nèi)的光子與貴金屬內(nèi)部的等離子出現(xiàn)共振的現(xiàn)象時(shí),就會(huì)增強(qiáng)催化劑對(duì)該波長(zhǎng)光的吸收程度。并且負(fù)載于催化劑表面的貴金屬可以充當(dāng)電子受體的角色,接收來自價(jià)帶上被光激發(fā)而產(chǎn)生的電子并形成一個(gè)能量場(chǎng),從而更高效且有序的將光激發(fā)電荷和空穴的分離開來,因此降低了電子和空穴之間的再?gòu)?fù)合現(xiàn)象提升了催化劑的性能。Xu[15]等制備出Pt負(fù)載的g-C3N4,該催化劑顯示出了高效的光催化析氫性能,大約是未負(fù)載Ptg-C3N4的性能的10倍。如圖1-2所示,當(dāng)該催化劑受到光照時(shí),g-C3N4產(chǎn)生的光生電子被迅速的轉(zhuǎn)移至Pt上,因此加快了光生電子和空穴的分離速度促進(jìn)了還原反應(yīng)的進(jìn)行,從而提高了可見光裂解水生產(chǎn)氫氣的性能。圖1-2Pt/g-C3N4催化劑電荷分離和光催化過程的原理圖Fig.1-2ThemechanismofchargeseparationandphotocatalyticprocessesonPt/g-C3N4catalystTeter[16]等通過無(wú)模板和原位光沉積法制備出Au顆粒修飾的介孔石墨氮化碳納米片(Au/mp-g-C3N4)。如圖1-3所示,當(dāng)受到太陽(yáng)光照射時(shí),價(jià)帶上產(chǎn)生的電子躍遷至導(dǎo)帶上而后再轉(zhuǎn)移至Au顆粒的表面完成對(duì)污染物的降解,負(fù)載的Au顆粒顯著的增加了g-C3N4對(duì)可見光的響應(yīng)程度,因此增加了g-C3N4光催化性能。圖1-3Au顆粒修飾的g-C3N4(Au/mp-g-C3N4)納米片F(xiàn)ig.1-3Aunanoparticlesdecoratedg-C3N4(Au/mp-g-C3N4)nanosheets

原理圖,納米,顆粒,光催化


二維半導(dǎo)體光催化材料的可控制備及光催化裂解水研究4(1)貴金屬負(fù)載將貴金屬元素如鉑、銠和釕等或其對(duì)應(yīng)的氧化物,通過化學(xué)沉積的方法將其固定在催化劑上。當(dāng)入射光內(nèi)的光子與貴金屬內(nèi)部的等離子出現(xiàn)共振的現(xiàn)象時(shí),就會(huì)增強(qiáng)催化劑對(duì)該波長(zhǎng)光的吸收程度。并且負(fù)載于催化劑表面的貴金屬可以充當(dāng)電子受體的角色,接收來自價(jià)帶上被光激發(fā)而產(chǎn)生的電子并形成一個(gè)能量場(chǎng),從而更高效且有序的將光激發(fā)電荷和空穴的分離開來,因此降低了電子和空穴之間的再?gòu)?fù)合現(xiàn)象提升了催化劑的性能。Xu[15]等制備出Pt負(fù)載的g-C3N4,該催化劑顯示出了高效的光催化析氫性能,大約是未負(fù)載Ptg-C3N4的性能的10倍。如圖1-2所示,當(dāng)該催化劑受到光照時(shí),g-C3N4產(chǎn)生的光生電子被迅速的轉(zhuǎn)移至Pt上,因此加快了光生電子和空穴的分離速度促進(jìn)了還原反應(yīng)的進(jìn)行,從而提高了可見光裂解水生產(chǎn)氫氣的性能。圖1-2Pt/g-C3N4催化劑電荷分離和光催化過程的原理圖Fig.1-2ThemechanismofchargeseparationandphotocatalyticprocessesonPt/g-C3N4catalystTeter[16]等通過無(wú)模板和原位光沉積法制備出Au顆粒修飾的介孔石墨氮化碳納米片(Au/mp-g-C3N4)。如圖1-3所示,當(dāng)受到太陽(yáng)光照射時(shí),價(jià)帶上產(chǎn)生的電子躍遷至導(dǎo)帶上而后再轉(zhuǎn)移至Au顆粒的表面完成對(duì)污染物的降解,負(fù)載的Au顆粒顯著的增加了g-C3N4對(duì)可見光的響應(yīng)程度,因此增加了g-C3N4光催化性能。圖1-3Au顆粒修飾的g-C3N4(Au/mp-g-C3N4)納米片F(xiàn)ig.1-3Aunanoparticlesdecoratedg-C3N4(Au/mp-g-C3N4)nanosheets


本文編號(hào):3512813

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