為了突破對傳統(tǒng)不可再生燃料的依賴、滿足綠色治理環(huán)境污染的要求,人們將目光投向了更有發(fā)展前景的光催化技術(shù)。與其他技術(shù)相比,光催化反應(yīng)具有清潔、高效、無二次污染等優(yōu)點。由于催化劑是影響光催化活性的關(guān)鍵,因此尋找價廉、高效、穩(wěn)定的光催化劑成為了研究的首要任務(wù)。目前研究較多的是結(jié)晶型催化劑,但是結(jié)晶型催化劑自身存在一些缺點:1、表面活性位點少;2、由結(jié)晶型催化劑組成的異質(zhì)結(jié),其界面處常常會出現(xiàn)晶格失配,不利于光生電荷在界面處的轉(zhuǎn)移,制約了其商業(yè)化應(yīng)用進程。相比結(jié)晶型材料,非晶材料富有大量活性位點,能帶結(jié)構(gòu)豐富,在光照條件下非晶納米材料的帶尾態(tài)和價帶上的電子都能被激發(fā),并且非晶材料的各向同性特征也為光生電荷的快速傳輸提供了可能。非晶材料的這些特點都有利于促進光催化反應(yīng)的進行,因此本論文將非晶材料作為重點研究對象。以鉭氧化物材料為例,首先研究了結(jié)晶性與光催化活性的關(guān)系,結(jié)果證明非晶鉭氧化物（a-TaO_x）確實呈現(xiàn)出優(yōu)于結(jié)晶型鉭氧化物（c-Ta₂O₅）的光催化產(chǎn)氫活性。在此基礎(chǔ)上又進一步設(shè)計了非晶/非晶同質(zhì)結(jié)和非晶/結(jié)晶異質(zhì)結(jié)等結(jié)構(gòu)來... 

【文章來源】：吉林大學吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：150 頁

【學位級別】：博士

【部分圖文】：

太陽能制氫方法分類圖

圖 1.2 光照下催化劑被激發(fā)電子、空穴的反應(yīng)示意圖[18]化劑的研究催化劑的反應(yīng)機理體物理學中，半導體光催化材料的能帶一般是不連續(xù)的，其中價）是全充滿電子所占軌道的最高能級，導帶（Conduction ban最低能級，價帶頂和導帶低之間的能量間隔代表材料的禁帶寬費米能級（EF）則位于 VB 與 CB 之間，如圖 1.3 所示[19]。只E）大于等于催化劑的 Eg時，VB 中的電子才能被激發(fā)躍遷到 Ce-），電子躍遷后留在價帶上的等量空位，以光生空穴（h+）來的表達式為

圖 1.3 半導體能帶結(jié)構(gòu)示意圖[19]了光催化水裂解過程中的光生電子、空穴的產(chǎn)生、過程和所需的電勢要求[22]。（1）當照射催化劑的光相中就產(chǎn)生了光生電子和空穴（Step 1）；（2）產(chǎn)生，有的遷移到催化劑表面實現(xiàn)了電子-空穴的分離，tep 2）；（3）轉(zhuǎn)移到表面的 e-和 h+迅速與催化劑表面（Step 3）。要想使過程 3 中 H2O 還原為 H2和 H2，導帶低（Ec）必須比 H+還原為 H2的電勢（0 V vs頂（Ev）必須比 H2O 氧化為 O2的電勢（1.23 V vs。例如 WO3、CuO、Fe2O3、Bi2O3等材料雖然 Eg≥ 這是因為雖然它們的 Ec標準電勢都大于 0，卻無法

【參考文獻】：
博士論文
[1]量子點敏化太陽能電池中TiO2納米線光陽極的界面設(shè)計與調(diào)控[D]. 邱慶慶.吉林大學 2018



本文編號：3512087