作為一種清潔的能源轉(zhuǎn)化與存儲(chǔ)技術(shù),直接乙醇燃料電池（DEFC）引起了科研工作者們的普遍關(guān)注。雖然目前貴金屬Pt或Pd為超高效的電催化乙醇氧化反應(yīng)（EOR）催化劑,但是,這些催化劑存在著易被毒化、價(jià)格高昂等問題,限制了其工業(yè)化應(yīng)用。最近的研究工作表明,含非貴金屬的鎳鐵水滑石（NiFe-LDHs）材料具有備著非凡的電催化EOR性能。然而,略顯不足的電子傳輸能力制約著NiFe-LDHs的電催化活性。為了提升其電催化能力,研究者主要圍繞如下兩方面進(jìn)行了工作:（1）以LDHs為前驅(qū)體制備金屬氧化物、氮化物以及硫化物等材料;（2）將某些碳材料如石墨烯、碳納米管、碳納米點(diǎn)等作為L(zhǎng)DHs的載體。如何提高LDHs基電催化劑材料的導(dǎo)電性能成為該領(lǐng)域的關(guān)鍵科學(xué)問題。本論文基于EOR電催化劑材料導(dǎo)電性能的提高,研發(fā)了兩類LDHs基電催化劑材料。首先采取NiFe-LDHs作為前驅(qū)體,由氫氣還原處理的手段制備了新型金屬氫氧化物/合金組成的限域結(jié)構(gòu)納米材料,NiFe（OH）x/Ni3Fe。采用多種理化表征方法分析了該復(fù)合納米材料的微觀結(jié)構(gòu)、化學(xué)組成等。經(jīng)過考察不同還原處理溫度對(duì)樣品材料結(jié)構(gòu)及組成成分的影響,對(duì)復(fù)合納... 

【文章來(lái)源】：北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

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【部分圖文】：

圖１－ｌＬＤＨｓ的結(jié)構(gòu)示意圖??Ｆｉｇ?１－１?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｈｙｄｒｏｔａｌｃｉｔｅ?ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ??

??米片可以暴露出更多的活性位點(diǎn)，最重要的是超薄納米片中的大量通過剝離過程??中形成了大量的Ｎｉ（ＩＩＩ）活性物質(zhì)ＮｉＯＯＨ，?ＮｉＯＯＨ的存在顯著提高了納米片狀結(jié)??構(gòu)的反應(yīng)活性和電化學(xué)傳導(dǎo)率。與原始樣品相比ＮｉＡｌ－ＬＤＨｓ－ＮＳ的ＥＯＲ活性提??高了?３０倍以上并且同時(shí)具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性。??戀｜??ＥｘｆＣｉａｔｉｏｎ?＾?＾０＾??？二．？?．７＾?？?．?Ｔ．??Ｂｕｌｋ?ＮｉＡｌ－ＬＤＨｓ?？？?Ｑ?私?〇?〇?Ｕｌｔｒａｔｈｉｎ?ＮｉＡＩ－ＬＤＨ－ＮＳｓ??圖１－２水滑石剝層的示意圖??Ｆｉｇ?１－２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｈｙｄｒｏ?ｔａｌｃ?ｉｔｅ?ｓｔｒｉｐｐｉｎｇ??Ｍ．５水滑石形貌改變??因?yàn)椋蹋模龋缶哂杏H水羥基和可調(diào)變性，所以可以采用適當(dāng)?shù)暮铣煞椒▉?lái)得到??特定的形貌從而提高反應(yīng)活性。Ｍｅｎｇ?Ｚｈａｎｇ等人［２７］采用一步法制備的納米針修??飾的ＮｉＣｏ－ＬＤＨｓ微球用作偽電容器的電極材料，納米針修飾的ＮｉＣｏ－ＬＤＨｓ微球??３??

人利用一種簡(jiǎn)易的模板化方法制成了具備可調(diào)控結(jié)構(gòu)特??質(zhì)的層狀ＭｇＦｅ－ＬＤＨｓ中空類球。根據(jù)進(jìn)一步地表征結(jié)果顯示，制備而成的類球??結(jié)構(gòu)均顯示出中空的特質(zhì)，三維構(gòu)造的外部核殼與內(nèi)里中空，具備著絕佳的表面??積與孔徑布局�？招模停纾疲澹蹋模龋蠼Y(jié)構(gòu)展現(xiàn)了絕佳的ＤＥＦＣ氧化反應(yīng)活性以及長(zhǎng)??循環(huán)周期的穩(wěn)定性。??Ｃｏｎｔｒｏｌｌｉｎｇ?ｔｈｅ?ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ＳＯＳ??｛?１?Ｊ?Ｆｉｒｓｔ??ｍ?ｗ?ｐ｜ｊ??Ｃｒｙｓｔａｌ?ｇｒｏｗｔｈ?＝??ｍＷｂＦ??圖１－３?ＭｇＦｅ－ＬＤＨｓ微球形成過程示意圖??Ｆｉｇ?１－３?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ＭｇＦｅ－ＬＤＨｓ?ｍｉｃｒｏｓｐｈｅｒｅ?ｆｏｒｍａｔｉｏｎ?ｐｒｏｃｅｓｓ??１．１．６水滑石作為前體制備電催化劑??ＬＤＨｓ作為前體在還原、硫化等條件下處理，會(huì)得到活性較高的電催化劑，??這些都得益于ＬＤＨｓ的結(jié)構(gòu)可調(diào)變、包含大量活性羥基以及元素分散性較好等特??點(diǎn)。ＹｕａｎｈａｏＴａｎｇ等人開發(fā)ｆ?一種結(jié)合Ｈ２等離子體還原策略的Ｖ摻雜，以產(chǎn)??生具有多個(gè)空位的異質(zhì)結(jié)構(gòu)Ｎｉ納米顆粒／?Ｖ摻雜的ＮｉＦｅ－ＬＤＨｓ納米片陣列??ＰＶ－ＮｉＦｅ?ＬＤＨｓ?ＮＳＡ。得益于理想的結(jié)構(gòu)和組成特征，其在１?Ｍ?Ｋ０Ｈ水溶液中體??現(xiàn)出較小的過電位（在１０?ｍＡｃｍ－２時(shí)為１９?ｍＶ）和很低的Ｔａｆｅｌ斜率（３８?ｍＶｄｅｃ＿１）??表現(xiàn)出杰出的ＨＥＲ活性。此外，當(dāng)用作整體水分解的陰極和陽(yáng)極時(shí)，在１０?ｍＡ?ｃｎｒ２??的電流時(shí)僅有１．４３?Ｖ的電池電壓，并且可實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)達(dá)１０００小時(shí)的出色穩(wěn)定性。??４??

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]A green method to synthesize flowerlike Fe（OH）3 microspheres for enhanced adsorption performance toward organic and heavy metal pollutants[J]. Xiaole Zhao,Yingchun Su,Shubin Li,Yajun Bi,Xiaojun Han.  Journal of Environmental Sciences. 2018(11)
[2]石墨烯改性Al-MCM-41介孔分子篩負(fù)載鐵芬頓催化劑降解苯酚[J]. 鄧曹林,王京剛,王穎,方嘉聲.  環(huán)境化學(xué). 2015(06)
[3]應(yīng)用于氧還原反應(yīng)的石墨烯-無(wú)定形碳核殼結(jié)構(gòu)復(fù)合材料載鉑催化劑（英文）[J]. 吳惠,彭燾,寇宗魁,張建,程坤,何大平,潘牧,木士春.  催化學(xué)報(bào). 2015(04)
[4]雙孔介孔碳的合成及其對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附[J]. 徐恩兵,李坤權(quán),朱志強(qiáng),賈佳琪,王效華.  環(huán)境化學(xué). 2015(01)
[5]有序含氮介孔碳對(duì)金屬離子的吸附性能[J]. 葉修群,王希龍,黃曜.  復(fù)旦學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2013(01)
[6]氮摻雜碳納米管對(duì)其負(fù)載的Ru催化劑上合成氨的促進(jìn)作用[J]. 高偉潔,郭淑靜,張洪波,潘秀蓮,包信和.  催化學(xué)報(bào). 2011(08)
[7]鎂鐵雙羥基復(fù)合金屬氧化物的可控合成及晶面生長(zhǎng)特征研究[J]. 張慧,齊榮,劉麗娜,段雪.  化學(xué)物理學(xué)報(bào). 2003(01)
[8]Novel Ruthenium Catalyst (K-Ru/C60/70) for Ammonia Synthesis[J]. Guang WEI; Li Hua WANG; Yi Ji LIN; Jun YI; Hong Bo CHEN; Dai Wei LIAO (Department of Chemistry, State Key Lab of Physical Chemistry on Solid Surfaces.Institute of Physical Chemistry, Xiamen University. Xiamen 361003).  Chinese Chemical Letters. 1999(05)



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