針對(duì)化石燃料在燃燒過程中產(chǎn)生的CO₂、NOx和SOx等溫室氣體造成了溫室效應(yīng),空氣污染和水污染等嚴(yán)重的環(huán)境問題。因此,本論文提出采用以低成本、易獲得以及天然結(jié)構(gòu)的土豆、白蘿卜、龍須菜等生物質(zhì)材料為原料制備生物碳材料作為載體材料,采用浸漬法經(jīng)生物質(zhì)材料原位在金屬鹽溶液浸泡、干燥、原位共還原處理等工藝技術(shù)在生物碳材料上負(fù)載鎳基金屬納米顆粒以制備鎳基/生物碳復(fù)合納米催化劑,通過改變金屬鹽溶液的濃度、熱處理溫度與生物質(zhì)材料種類等實(shí)驗(yàn)參數(shù)來調(diào)控金屬納米顆粒的大小、負(fù)載量等,并對(duì)鎳基/生物碳復(fù)合納米催化劑進(jìn)行形貌、結(jié)構(gòu)與電化學(xué)性能的研究。主要成果如下:（1）采用高溫控氧碳化工藝制備多孔生物碳,以龍須菜、白蘿卜、土豆生物質(zhì)材料為研究對(duì)象,探討了不同干燥工藝和熱處理溫度對(duì)制備生物碳材料的影響。結(jié)果表明:冷凍干燥工藝條件下制備的生物碳材料能保持較為完整的結(jié)構(gòu),且通過熱處理溫度可以調(diào)控多孔生物碳的形貌以及孔徑大小,其最佳溫度和生物碳前驅(qū)體的本身結(jié)構(gòu)性質(zhì)有關(guān)。（2）采用浸漬法和原位共還原技術(shù)在生物質(zhì)材料上負(fù)載金屬鎳納米顆粒,探討了金屬鹽溶液濃度、熱處理溫度、生物質(zhì)材料對(duì)鎳/生物碳復(fù)合納... 

【文章來源】：中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：104 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【圖文】：

電解水催化劑的常見構(gòu)成元素

9碳納米管根據(jù)形貌的差異可分為3種類型：團(tuán)聚狀碳納米管、垂直陣列狀碳納米管、水平陣列狀碳納米管（HACNTs）（RufanZhang，2017）。較前兩種類型的碳納米管而言，HACNTs具有超低缺陷、厘米級(jí)長(zhǎng)度以及優(yōu)異的物理化學(xué)性質(zhì)等特點(diǎn)，吸引了大量研究者的關(guān)注在HACNTs的可控合成中，其主要合成策略有：電弧放電法、激光燒蝕法、固相生長(zhǎng)法以及化學(xué)氣相沉積法(CVD)等（An-YaLo，2011）。大部分研究者主要集中于單壁碳納米管（SWCNTs）的合成，部分涉及制備雙壁碳納米管（DWCNTs）和三壁碳納米管（TWCNTs）（MauricioVelasquez，2014）示意圖如圖1-2所示。圖1-2不同層數(shù)的碳納米管結(jié)構(gòu)示意圖：（a）單壁碳納米管，（b）雙壁碳納米管，（c）三壁碳納米管例如，Li等人（RuiLi，2019）以1,3,5-三氨基-2,4,6-三硝基苯為碳/氮源，ZnO納米棒作為Zn源，泡沫鎳為Ni源，通過一步模板法合成了在氮摻雜碳納米管上原位生長(zhǎng)的Ni3ZnC0.7/NCNT雙功能電催化劑，在堿性電解液中，分別僅需203mV和380mV即可達(dá)10mA·cm-2，展示出較好的析氫反應(yīng)和析氧反應(yīng)催化活性，且在24小時(shí)穩(wěn)定性測(cè)試中保持良好的穩(wěn)定性。Zhang等人（JianshuoZhang，2018）使用電弧放電法在單壁碳納米管上制備了Ni@C/SCN作為高效水分解電催化劑。當(dāng)電流密度為10mA·cm-2時(shí)，HER和OER的過電位分別僅為198mV和260mV，表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)水分解性能。然而，現(xiàn)有的制備方法所制造的碳納米管是金屬型與半導(dǎo)體型的混合體，其管徑也不均勻，直接導(dǎo)致了導(dǎo)電性質(zhì)不同，這使得碳納米管在大部分實(shí)際應(yīng)用中大打折扣。

101.4.2石墨烯AndreGeim與KonstantinNovoselov于2004年首次使用微機(jī)械剝離法成功剝離發(fā)現(xiàn)單層石墨烯。如圖1-3所示，石墨烯是一種由sp2雜化碳原子構(gòu)成呈蜂巢晶格結(jié)構(gòu)的平面二維碳材料，具有高理論比表面積（2620m2/g），較高的載流子遷移率，可調(diào)節(jié)的表面特性以及良好的導(dǎo)熱性能，使得其在諸多領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景，例如非常適用作為金屬催化劑的載體材料（ShenghuaYe，2019）。圖1-3石墨烯的結(jié)構(gòu)示意圖2019年，Meng等人（XiangyuMeng，2019）報(bào)道了一種由Co原子摻雜的MoS2和石墨烯組成的有序三維介孔復(fù)合結(jié)構(gòu)（3D-Co-MoS2/G）作為高效HER催化劑。其在0.5MH2SO4酸性電解液中，僅需143mV的低過電位即可實(shí)現(xiàn)10mA·cm-2的電流密度，塔菲爾斜率為71mV·dec-1，展示出高效的析氫活性；并且在循環(huán)伏安掃描（CV）中保持5000次以上循環(huán)，如圖1-4所示，表現(xiàn)出顯著的穩(wěn)定性。由此可知，石墨烯的引入提高了催化劑的導(dǎo)電性以及為分散MoS2提供更多的邊緣活性位點(diǎn)，這項(xiàng)工作為提高M(jìn)oS2電催化劑活性和穩(wěn)定性提供一種很有前途的合成策略。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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博士論文
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碩士論文
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[3]中空碳基金屬?gòu)?fù)合催化劑的制備及性能研究[D]. 汪海洋.鄭州大學(xué) 2019
[4]鎳鐵雙金屬催化劑的制備及其催化性能研究[D]. 王豪杰.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2018
[5]鈷基納米材料的可控合成、表面修飾及電催化性能研究[D]. 白雪.內(nèi)蒙古大學(xué) 2018
[6]非貴金屬納米材料的合成及其電解水性能研究[D]. 趙丹丹.蘇州大學(xué) 2018
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[8]過渡金屬Ni、Co、Mo化合物電極的制備及其電解水析氫性能研究[D]. 楊雪瑩.哈爾濱工程大學(xué) 2018
[9]鎳基電催化劑的制備及析氫性能研究[D]. 吳新勇.深圳大學(xué) 2017
[10]碳基過渡金屬（鐵、鈷、鎳）電催化劑的合成與性能研究[D]. 臧一鵬.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2017



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