針對化石燃料在燃燒過程中產(chǎn)生的CO₂、NOx和SOx等溫室氣體造成了溫室效應,空氣污染和水污染等嚴重的環(huán)境問題。因此,本論文提出采用以低成本、易獲得以及天然結構的土豆、白蘿卜、龍須菜等生物質材料為原料制備生物碳材料作為載體材料,采用浸漬法經(jīng)生物質材料原位在金屬鹽溶液浸泡、干燥、原位共還原處理等工藝技術在生物碳材料上負載鎳基金屬納米顆粒以制備鎳基/生物碳復合納米催化劑,通過改變金屬鹽溶液的濃度、熱處理溫度與生物質材料種類等實驗參數(shù)來調控金屬納米顆粒的大小、負載量等,并對鎳基/生物碳復合納米催化劑進行形貌、結構與電化學性能的研究。主要成果如下:（1）采用高溫控氧碳化工藝制備多孔生物碳,以龍須菜、白蘿卜、土豆生物質材料為研究對象,探討了不同干燥工藝和熱處理溫度對制備生物碳材料的影響。結果表明:冷凍干燥工藝條件下制備的生物碳材料能保持較為完整的結構,且通過熱處理溫度可以調控多孔生物碳的形貌以及孔徑大小,其最佳溫度和生物碳前驅體的本身結構性質有關。（2）采用浸漬法和原位共還原技術在生物質材料上負載金屬鎳納米顆粒,探討了金屬鹽溶液濃度、熱處理溫度、生物質材料對鎳/生物碳復合納... 

【文章來源】：中國地質大學(北京)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：104 頁

【學位級別】：碩士

【圖文】：

電解水催化劑的常見構成元素

9碳納米管根據(jù)形貌的差異可分為3種類型：團聚狀碳納米管、垂直陣列狀碳納米管、水平陣列狀碳納米管（HACNTs）（RufanZhang，2017）。較前兩種類型的碳納米管而言，HACNTs具有超低缺陷、厘米級長度以及優(yōu)異的物理化學性質等特點，吸引了大量研究者的關注在HACNTs的可控合成中，其主要合成策略有：電弧放電法、激光燒蝕法、固相生長法以及化學氣相沉積法(CVD)等（An-YaLo，2011）。大部分研究者主要集中于單壁碳納米管（SWCNTs）的合成，部分涉及制備雙壁碳納米管（DWCNTs）和三壁碳納米管（TWCNTs）（MauricioVelasquez，2014）示意圖如圖1-2所示。圖1-2不同層數(shù)的碳納米管結構示意圖：（a）單壁碳納米管，（b）雙壁碳納米管，（c）三壁碳納米管例如，Li等人（RuiLi，2019）以1,3,5-三氨基-2,4,6-三硝基苯為碳/氮源，ZnO納米棒作為Zn源，泡沫鎳為Ni源，通過一步模板法合成了在氮摻雜碳納米管上原位生長的Ni3ZnC0.7/NCNT雙功能電催化劑，在堿性電解液中，分別僅需203mV和380mV即可達10mA·cm-2，展示出較好的析氫反應和析氧反應催化活性，且在24小時穩(wěn)定性測試中保持良好的穩(wěn)定性。Zhang等人（JianshuoZhang，2018）使用電弧放電法在單壁碳納米管上制備了Ni@C/SCN作為高效水分解電催化劑。當電流密度為10mA·cm-2時，HER和OER的過電位分別僅為198mV和260mV，表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學水分解性能。然而，現(xiàn)有的制備方法所制造的碳納米管是金屬型與半導體型的混合體，其管徑也不均勻，直接導致了導電性質不同，這使得碳納米管在大部分實際應用中大打折扣。

101.4.2石墨烯AndreGeim與KonstantinNovoselov于2004年首次使用微機械剝離法成功剝離發(fā)現(xiàn)單層石墨烯。如圖1-3所示，石墨烯是一種由sp2雜化碳原子構成呈蜂巢晶格結構的平面二維碳材料，具有高理論比表面積（2620m2/g），較高的載流子遷移率，可調節(jié)的表面特性以及良好的導熱性能，使得其在諸多領域有著廣闊的應用前景，例如非常適用作為金屬催化劑的載體材料（ShenghuaYe，2019）。圖1-3石墨烯的結構示意圖2019年，Meng等人（XiangyuMeng，2019）報道了一種由Co原子摻雜的MoS2和石墨烯組成的有序三維介孔復合結構（3D-Co-MoS2/G）作為高效HER催化劑。其在0.5MH2SO4酸性電解液中，僅需143mV的低過電位即可實現(xiàn)10mA·cm-2的電流密度，塔菲爾斜率為71mV·dec-1，展示出高效的析氫活性；并且在循環(huán)伏安掃描（CV）中保持5000次以上循環(huán)，如圖1-4所示，表現(xiàn)出顯著的穩(wěn)定性。由此可知，石墨烯的引入提高了催化劑的導電性以及為分散MoS2提供更多的邊緣活性位點，這項工作為提高MoS2電催化劑活性和穩(wěn)定性提供一種很有前途的合成策略。

【參考文獻】：
期刊論文
[1]鐵鎳物質的量比對雙金屬催化劑性能的影響[J]. 安曉倩,張古承,張靜,衛(wèi)陳默,周鵬,徐浩,葉倩,周冠宇,楊富花.  中南大學學報(自然科學版). 2018(05)
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博士論文
[1]碳負載非貴金屬基催化劑的合成、調控及其電解水性能的研究[D]. 黃華偉.大連理工大學 2019
[2]過渡金屬與碳基復合材料電解水催化劑的優(yōu)化設計[D]. 汪昌紅.中國科學技術大學 2019
[3]非金屬碳材料和過渡金屬化合物的制備及其電催化性能研究[D]. 鄧冰露.華南理工大學 2019
[4]碳基非貴金屬復合催化劑的制備及其電催化析氫性能研究[D]. 陳琳琳.江蘇大學 2018
[5]過渡元素及生物質碳基電催化劑的可控制備及其電催化性能的研究[D]. 周秋生.華南理工大學 2018

碩士論文
[1]鐵鎳基金屬有機骨架材料的制備及其析氧性能的研究[D]. 王強.太原理工大學 2019
[2]碳基金屬雜化材料的制備及催化制氫性質研究[D]. 魏志弘.鄭州大學 2019
[3]中空碳基金屬復合催化劑的制備及性能研究[D]. 汪海洋.鄭州大學 2019
[4]鎳鐵雙金屬催化劑的制備及其催化性能研究[D]. 王豪杰.中國科學技術大學 2018
[5]鈷基納米材料的可控合成、表面修飾及電催化性能研究[D]. 白雪.內蒙古大學 2018
[6]非貴金屬納米材料的合成及其電解水性能研究[D]. 趙丹丹.蘇州大學 2018
[7]鈷基雙金屬氧化物、硒化物納米材料的可控制備及電化學性能研究[D]. 梅瑰.廈門大學 2018
[8]過渡金屬Ni、Co、Mo化合物電極的制備及其電解水析氫性能研究[D]. 楊雪瑩.哈爾濱工程大學 2018
[9]鎳基電催化劑的制備及析氫性能研究[D]. 吳新勇.深圳大學 2017
[10]碳基過渡金屬（鐵、鈷、鎳）電催化劑的合成與性能研究[D]. 臧一鵬.中國科學技術大學 2017



本文編號：3507298