硼氫化鈉醇解制氫Ru基催化劑的制備與性能研究
發(fā)布時間:2021-11-20 09:57
氫能是一種安全、清潔的可再生能源,已經(jīng)被利用在工業(yè)上的各個方面,尤其是在質子交換膜燃料電池(PEMFC)系統(tǒng)中。限制燃料電池產(chǎn)業(yè)化的關鍵因素之一就是安全高效的儲氫系統(tǒng),目前用于車載燃料電池的供氫系統(tǒng)是壓縮儲氫,這種儲氫方法儲氫質量密度很低,而且要求極高的壓強,帶有一定的危險性,達不到燃料電池汽車用氫氣的制定標準。硼氫化鈉(NaBH4)是一種具有高儲氫質量密度的物質(10.8 wt.%),在堿性溶液中可以穩(wěn)定存在。在常溫、適當催化劑的條件下,可以與甲醇反應安全、可控的連續(xù)產(chǎn)氫。因此,高性能、可控催化劑的研究就成了硼氫化鈉甲醇醇解產(chǎn)氫體系發(fā)展的關鍵因素。本論文對Ru基催化劑的制備及產(chǎn)氫測試進行了研究,主要內容如下:1、采用Hummers改良法制備的氧化石墨烯為載體,化學還原法制備了釕鐵合金納米催化劑(Ru-Fe/GO)。探究了催化劑組分對硼氫化鈉甲醇醇解反應速率的影響,當Ru:Fe為6:1時,催化劑的活性最高,平均速率約為473 mL·min-1·g-1。討論了溫度對反應速率的影響,并根據(jù)數(shù)據(jù)計算可得活化能為59.33 kJ·mol-1。2、采用化學鍍與電鍍聯(lián)合的方法制備出了海綿狀鏤空結構...
【文章來源】:北京化工大學北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:93 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1?PEMFC發(fā)電的原理圖??Fig.?1-1?Schematic?diagram?of?electricity?generation?for?PEMFC.??
?第一章緒論???1.2.1.3氫核聚變??氫核聚變也叫核熱反應,即氫原子核(氘和氣)在高溫高壓下通過相互吸引、碰??撞結合成較重的原子核(如氦)時,可在瞬間釋放出巨大的能量,圖1-2為氘、氚核??聚變示意圖。從理論上看,盡管核聚變釋放的能量非常充足,但目前科學家還沒有找??出對瞬間產(chǎn)生的能量進行有效利用的方法[15],盡管未來想要實現(xiàn)可控的氫核聚變反應??的任務非常困難,但其所蘊藏的巨大利益,正吸引著世界上的科學研究者極大的興趣。??8?+?必一.@?^^0??圖1-2氘、氚核聚變示意圖??Fig.?1-2?Schematic?diagram?of?nuclear?fusion?for??H?and?,H.??1.2.2?氫能的存儲??氫能作為21世紀最具發(fā)展前景的清潔能源,應用非常廣泛,然而氫氣的存儲、??運輸、純度以及含量都會決定了氫能能否更好有效的利用,從現(xiàn)在的技術來看,實現(xiàn)??氫能的產(chǎn)業(yè)化仍然還有很長的路要走。目前,氫氣常見的存儲方式有壓縮儲氫、液化??儲氫以及金屬氫化物儲氫等,如何更加高效的儲氫是一個關鍵問題。??1.2.2.1壓縮儲氫??壓縮儲氫是指將氫氣以氣態(tài)的形式儲存在鋼瓶中,這種形式的儲氫技術是目前最??常用的方法[16]。這就對使用的鋼瓶的要求比較嚴格了,運輸氫氣的時候,一般要求工??作壓力在12-15兆帕(MPa),有的甚至高達200兆帕(MPa),因此儲存氫氣就需要??高強度耐壓的鋼瓶,但由于氫氣的密度太小,僅為0.0899?g/L,這就導致了高壓壓縮??儲氫的質量密度不高[17]。而且,如果極大地增加壓力,可能會導致氫氣的逸出或者氫??脆情況的出現(xiàn)[18]。所以關于高壓儲氫的研宄
出氫氣。它的儲存能量密度??高,且安全性能好,被視為最具發(fā)展前景的儲氫技術。常見的固態(tài)儲氫材料有:合金??儲氫材料、配位氫化物、B-N基儲氫物質以及微孔材料儲氫。??(1)金屬合金儲氫??金屬合金儲氫是指金屬原子與氫原子在適當條件下以氫化物的形式儲存9H2[25]。??氫分子通過范德華力吸附在金屬合金的表面,分解成氫原子,這些氫原子就會滲透到??金屬原子的間隙中,形成金屬氫化物,發(fā)生放熱反應來吸收儲存氫氣,改變溫度條件??便可發(fā)生吸熱反應來釋放所吸收的氫氣,其吸放收氫氣的微觀原理如圖1-3?[26]。釋放??氫氣的過程非常安全,如TiFe?<3.9?Mn?ai儲氫材料操作溫度和壓力分別為25?°C和5.8??ba“27-28]。??Mydroi^en?Hy<irogen?grfP??:j;;:?^?ufat??s—??Mewlcryaal?lka,m?M?al?hydride?nysti.1??圖1-3金屬合金吸放氫的微觀原理??Fig.?1-3?Microscopic?mechanism?for?hydrogen?absorption?and?desorption?of?metal?alloy.??(2)配位氫化物??盡管金屬合金儲氫的方法有較高的體積儲氫密度,但金屬合金的摩爾質量通常都??比較高,這樣就會降低材料的質量儲氫密度,配位氫化物材料如NaBH4或LiBH4等,??這種以輕元素和氫組成的復合氫化物具有更高的質量儲氫密度,Utke等人將TiCl3??4??
【參考文獻】:
期刊論文
[1]固體儲氫材料研究進展[J]. 馬通祥,高雷章,胡蒙均,胡麗文,溫良英,扈玫瓏. 功能材料. 2018(04)
[2]氫氣儲存方法的現(xiàn)狀及發(fā)展[J]. 于忠華,云建. 時代農(nóng)機. 2018(02)
[3]雙金屬RuM(M=Co,Ni)合金納米粒子負載于MIL-110(Al):協(xié)同催化氨硼烷水解釋氫(英文)[J]. 寧紅輝,魯?shù)?周立群,陳錳寰,李悅,周高建,彭薇薇,王崢. Chinese Journal of Chemical Physics. 2018(01)
[4]核聚變將最終成為未來的能源嗎?[J]. 陳永靜,葛智剛,劉麗樂. 科學通報. 2016(10)
[5]氫能制備技術研究進展[J]. 朱俏俏,程紀華. 石油石化節(jié)能. 2015(12)
[6]固體酸催化劑研究進展[J]. 董維華. 廣州化工. 2015(18)
[7]氫燃料內燃機的發(fā)展與前景[J]. 王麗君,楊振中,司愛國,葛臨東. 小型內燃機與摩托車. 2009(04)
[8]高容量儲氫材料的研究進展[J]. 陳軍,朱敏. 中國材料進展. 2009(05)
[9]釕催化硼氫化鈉水解制氫的研究[J]. 程杰,王新東. 電源技術. 2008(09)
本文編號:3507085
【文章來源】:北京化工大學北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:93 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1?PEMFC發(fā)電的原理圖??Fig.?1-1?Schematic?diagram?of?electricity?generation?for?PEMFC.??
?第一章緒論???1.2.1.3氫核聚變??氫核聚變也叫核熱反應,即氫原子核(氘和氣)在高溫高壓下通過相互吸引、碰??撞結合成較重的原子核(如氦)時,可在瞬間釋放出巨大的能量,圖1-2為氘、氚核??聚變示意圖。從理論上看,盡管核聚變釋放的能量非常充足,但目前科學家還沒有找??出對瞬間產(chǎn)生的能量進行有效利用的方法[15],盡管未來想要實現(xiàn)可控的氫核聚變反應??的任務非常困難,但其所蘊藏的巨大利益,正吸引著世界上的科學研究者極大的興趣。??8?+?必一.@?^^0??圖1-2氘、氚核聚變示意圖??Fig.?1-2?Schematic?diagram?of?nuclear?fusion?for??H?and?,H.??1.2.2?氫能的存儲??氫能作為21世紀最具發(fā)展前景的清潔能源,應用非常廣泛,然而氫氣的存儲、??運輸、純度以及含量都會決定了氫能能否更好有效的利用,從現(xiàn)在的技術來看,實現(xiàn)??氫能的產(chǎn)業(yè)化仍然還有很長的路要走。目前,氫氣常見的存儲方式有壓縮儲氫、液化??儲氫以及金屬氫化物儲氫等,如何更加高效的儲氫是一個關鍵問題。??1.2.2.1壓縮儲氫??壓縮儲氫是指將氫氣以氣態(tài)的形式儲存在鋼瓶中,這種形式的儲氫技術是目前最??常用的方法[16]。這就對使用的鋼瓶的要求比較嚴格了,運輸氫氣的時候,一般要求工??作壓力在12-15兆帕(MPa),有的甚至高達200兆帕(MPa),因此儲存氫氣就需要??高強度耐壓的鋼瓶,但由于氫氣的密度太小,僅為0.0899?g/L,這就導致了高壓壓縮??儲氫的質量密度不高[17]。而且,如果極大地增加壓力,可能會導致氫氣的逸出或者氫??脆情況的出現(xiàn)[18]。所以關于高壓儲氫的研宄
出氫氣。它的儲存能量密度??高,且安全性能好,被視為最具發(fā)展前景的儲氫技術。常見的固態(tài)儲氫材料有:合金??儲氫材料、配位氫化物、B-N基儲氫物質以及微孔材料儲氫。??(1)金屬合金儲氫??金屬合金儲氫是指金屬原子與氫原子在適當條件下以氫化物的形式儲存9H2[25]。??氫分子通過范德華力吸附在金屬合金的表面,分解成氫原子,這些氫原子就會滲透到??金屬原子的間隙中,形成金屬氫化物,發(fā)生放熱反應來吸收儲存氫氣,改變溫度條件??便可發(fā)生吸熱反應來釋放所吸收的氫氣,其吸放收氫氣的微觀原理如圖1-3?[26]。釋放??氫氣的過程非常安全,如TiFe?<3.9?Mn?ai儲氫材料操作溫度和壓力分別為25?°C和5.8??ba“27-28]。??Mydroi^en?Hy<irogen?grfP??:j;;:?^?ufat??s—??Mewlcryaal?lka,m?M?al?hydride?nysti.1??圖1-3金屬合金吸放氫的微觀原理??Fig.?1-3?Microscopic?mechanism?for?hydrogen?absorption?and?desorption?of?metal?alloy.??(2)配位氫化物??盡管金屬合金儲氫的方法有較高的體積儲氫密度,但金屬合金的摩爾質量通常都??比較高,這樣就會降低材料的質量儲氫密度,配位氫化物材料如NaBH4或LiBH4等,??這種以輕元素和氫組成的復合氫化物具有更高的質量儲氫密度,Utke等人將TiCl3??4??
【參考文獻】:
期刊論文
[1]固體儲氫材料研究進展[J]. 馬通祥,高雷章,胡蒙均,胡麗文,溫良英,扈玫瓏. 功能材料. 2018(04)
[2]氫氣儲存方法的現(xiàn)狀及發(fā)展[J]. 于忠華,云建. 時代農(nóng)機. 2018(02)
[3]雙金屬RuM(M=Co,Ni)合金納米粒子負載于MIL-110(Al):協(xié)同催化氨硼烷水解釋氫(英文)[J]. 寧紅輝,魯?shù)?周立群,陳錳寰,李悅,周高建,彭薇薇,王崢. Chinese Journal of Chemical Physics. 2018(01)
[4]核聚變將最終成為未來的能源嗎?[J]. 陳永靜,葛智剛,劉麗樂. 科學通報. 2016(10)
[5]氫能制備技術研究進展[J]. 朱俏俏,程紀華. 石油石化節(jié)能. 2015(12)
[6]固體酸催化劑研究進展[J]. 董維華. 廣州化工. 2015(18)
[7]氫燃料內燃機的發(fā)展與前景[J]. 王麗君,楊振中,司愛國,葛臨東. 小型內燃機與摩托車. 2009(04)
[8]高容量儲氫材料的研究進展[J]. 陳軍,朱敏. 中國材料進展. 2009(05)
[9]釕催化硼氫化鈉水解制氫的研究[J]. 程杰,王新東. 電源技術. 2008(09)
本文編號:3507085
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