發(fā)布時(shí)間：2021-11-15 22:45

　　傳統(tǒng)化石燃料的巨大消耗和溫室氣體的急劇增加,嚴(yán)重地限制了社會(huì)的可持續(xù)發(fā)展,因此經(jīng)濟(jì)、高效和清潔的新能源亟待開(kāi)發(fā)與推廣應(yīng)用。在眾多新型的可再生能源轉(zhuǎn)化與存儲(chǔ)裝置中,燃料電池（Fuelcell,FC）和一體式可再生燃料電池（Unitized regenerative fuel cell,URFC）因其有高能量轉(zhuǎn)化率、高能量密度和低排放等優(yōu)點(diǎn),在空間、軍事及可移動(dòng)電源等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。燃料電池發(fā)展的瓶頸在于其動(dòng)力學(xué)緩慢的氧電極反應(yīng),嚴(yán)重依賴(lài)于儲(chǔ)量稀缺、成本高昂的貴金屬Pt、Ir和Ru基等催化劑,極大地阻礙了其大規(guī)模應(yīng)用和商業(yè)化推廣。此外,載體直接影響著催化組分的分散性和穩(wěn)定性,對(duì)催化劑的電催化性能起著至關(guān)重要的作用。因此,設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)負(fù)載型高活性與高穩(wěn)定性的非貴金屬（Non-precious metal,NPM）電催化劑具有重要的理論意義和實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。本論文針對(duì)氧電極反應(yīng)（氧氣還原反應(yīng):Oxygen reduction reaction,ORR和氧氣析出反應(yīng):Oxygen evolution reaction,OER）動(dòng)力學(xué)遲緩和過(guò)電勢(shì)較高的問(wèn)題,以高效且穩(wěn)定的鈷基氧電極催化材料為功... 

【文章來(lái)源】：北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：141 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

圖１－３酸性（藍(lán)色標(biāo)記）／堿性（紅色標(biāo)記）介質(zhì)中的ＯＥＲ反應(yīng)機(jī)制［２〇］??Ｆｉｇ．?１－３?Ｔｈｅ?ＯＥＲ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｉｎ?ａｃｉｄ?（ｂｌｕｅ?Ｉｉｎｅ）／ａｌｋａｌｉｎｅ?（ｒｅｄ?ｌｉｎｅ）?ｍｅｄｉａ［２〇ｌ??

ＣＮＴ數(shù)量和氮??物種等因素的影響規(guī)律。其中，當(dāng)熱解溫度為８００°Ｃ時(shí)，ＭＯＦｓ－８００催化劑展現(xiàn)出優(yōu)??異的ＯＲＲ性能，可歸因于以下幾個(gè)方面：（ｌ）ＣｏＮＰｓ的晶粒尺寸最��；（２）ＣｏＮＰｓ??與ＣＮＴ間的ＳＭＳＩ效應(yīng)最強(qiáng)，有利于活性組分和載體間的電子傳輸；（３）碳載體表面??原位生長(zhǎng)的ＮＣＮＴ數(shù)量最多；（４）含氮量（吡啶氮、Ｃｏ－Ｎｘ、石墨氮等）最高。類(lèi)似??地，Ｍｕ課題組【９７］成功地將３ＤＺＩＦ納米材料催化轉(zhuǎn)化成ＩＤ?Ｃｏ－Ｎｘ／Ｃ納米棒陣列（Ｃｏ－??Ｎｘ／Ｃ?ＮＲＡ），如圖１－５所示。在０．１?Ｍ?ＫＯＨ介質(zhì)中，Ｃｏ－Ｎｘ／Ｃ?ＮＲＡ展現(xiàn)出了優(yōu)越的??ＯＲＲ／ＯＥＲ雙功能電催化活性和穩(wěn)定性，其ＡＥ?（勾＝１Ｇ（０ＥＲ）－及／２（０ＲＲ））值約為０．６５Ｖ，進(jìn)??一步在鋅空氣電池測(cè)試中，其能量密度高達(dá)８５３．１２?Ｗｈ?ｋｇｚｎ—１。Ｃｏ－ＮＶＣ?ＮＲＡ電催化??劑顯著的氧電極雙功能性能可歸因于催化劑中具有豐富的０＞１＾活性組分、獨(dú)特的納??米棒形貌、發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)、較大的比表面以及活性位點(diǎn)和載體間的強(qiáng)協(xié)同作用。??售?二＇乂??Ｍｅｔａｌ?ｉｏｎ／ｏｒｇａｎｉｃ?Ｍｅｔａｌ－ｏｒｇａｎｉｃ?＾－ｇｒａｐｈｅｎｅ?ａｎａｌｏｇｕｅ??Ａ?ｃｌｕｓｔｅｒｓ?ｆｒａｍｅｗｏｒｋ?ｐａｒｔｉｃｌｅｓ?Ｃｏ－ＵＪＣ?ｎａｎｏｒｏｄ??１：廣?１?‘，偏??ｇ－１５０?ｊ?ｊ?：?ｐｉｃ?（＾垣?Ｃｏ＾ｙＣＮＲＡ?々左?〇ＥＲ??ｕ?Ｏ．ｅ?０９?１２?１．５?１．８?ｒ＊?〇?１００?２００?３００?４００?ｎ??杉?Ｐｏｔｅｎｔｉａｌ?（Ｖ?ｖｗｓｕｓ?ＲＨＥ）?ｌ?Ｃｕｒｒ？ｒ？ｌ?ｄｅｎｓ＾ｙ?（ｍ

?北京化工大學(xué)博士學(xué)位論文???Ａ?、?—伽?Ｂ，卜一．爲(wèi)＇?—－??麵?：－?．＿丨ｔ—??Ｉ?？：?ｆ?：，＼導(dǎo)：：．．一．麵??〇２?４?４?ＯＷ?＿?（、?ｆ＾ｃｔｉｏｎ＾ｙ????ＯＥＲ＾＾＾＾ＯＲＲ?＼?＿?°＂＂?０，＊ｌ?＾?〇ｗ?，２１?＾｜?？？?〇，〇ｌ??ｔ——??圖１－８?（Ａ）單晶ＣｏＯ納米棒表面構(gòu)筑的示意圖；（ｂ）不同晶面上且在平衡電勢(shì)下的ＯＲＲ／ＯＥＲ自??由能（計(jì)算值）；（ｃ）ＳＣＣｏＯＮＣｓ與ＰＣＣｏＯＮＣｓ催化劑的ＯＲＲ／ＯＥＲ動(dòng)力學(xué)電流密度丨１１７］??Ｆｉｇ．?１－８?（Ａ）?ｔｈｅ?ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ?ｏｆ?ｓｉｎｇｌｅ－ｃｒｙｓｔａｌ?ｃｏｂａｌｔ?ｎａｎｏｒｏｄｓ；?（ｂ）?ｔｈｅ??ｃａｌｃｕｌａｔｅｄ?ｆｒｅｅ?ｅｎｅｒｇｙ?ｄｉａｇｒａｍ?ａｔ?ｔｈｅ?ｅｑｕｉｌｉｂｒｉｕｍ?ｐｏｔｅｎｔｉａｌ?ｏｎ?ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｆａｃｅｔｓ；?（ｃ）?ｉｎｔｒｉｎｓｉｃ?ＯＲＲ／ＯＥＲ??ａｃｔｉｖｉｔｉｅｓ?ｏｆ?ＳＣ?ＣｏＯ?ＮＣｓ?ａｎｄ?ＰＣ?ＣｏＯ?ＮＣｓ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ＂】７】??１．５本論文立題目的和意義??傳統(tǒng)化石燃料的巨大消耗和溫室氣體的急劇增加，嚴(yán)重地限制了社會(huì)的可持續(xù)性??發(fā)展，因此全面推進(jìn)經(jīng)濟(jì)、高效、清潔、多元的能源結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化進(jìn)程顯得尤其重要和迫??切。在眾多新型可再生能源轉(zhuǎn)化與存儲(chǔ)裝置中，燃料電池和可再生燃料電池因其有高??能量轉(zhuǎn)化率，高能量密度，長(zhǎng)期穩(wěn)定和低排放等優(yōu)點(diǎn)，在空間、軍事及可移動(dòng)電源等??領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景和市常此類(lèi)裝置的自身發(fā)展瓶頸主


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