利用太陽(yáng)能分解水制氫是解決能源短缺及環(huán)境污染問題的理想途徑之一,適用于這一途徑的半導(dǎo)體基光催化劑的開發(fā)受到眾多研究者的青睞。雖然近年來相關(guān)研究已經(jīng)取得較大進(jìn)展,但半導(dǎo)體光催化劑的效率問題一直是制約光催化分解水制氫技術(shù)向前發(fā)展的關(guān)鍵因素。如何最大限度地提高催化劑表面參與反應(yīng)的有效電荷的數(shù)量,降低光生電荷發(fā)生再?gòu)?fù)合幾率,使更多電荷傳輸?shù)奖砻?是解決光催化劑效率低問題的重要課題之一�？臻g場(chǎng)效應(yīng)本征上具有提高半導(dǎo)體光催化劑性能的作用,有效構(gòu)建半導(dǎo)體材料的內(nèi)建電場(chǎng),一方面能作為內(nèi)在驅(qū)動(dòng)力促進(jìn)光生電子-空穴的有效分離,減少其復(fù)合幾率;另一方面能調(diào)控光生載流子濃度分布變化,提高電荷參與表面反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)進(jìn)程,并最終實(shí)現(xiàn)光催化產(chǎn)氫性能的提升。本論文從催化劑的設(shè)計(jì)角度入手,嘗試采用空間帶隙策略、調(diào)控利用表界面缺陷、利用Plasmon金屬的電磁場(chǎng)能量效應(yīng)等調(diào)控半導(dǎo)體催化劑內(nèi)部的空間場(chǎng),并借助理論計(jì)算和多種實(shí)驗(yàn)表征手段細(xì)致研究了內(nèi)建電場(chǎng)的形成及其對(duì)光催化產(chǎn)氫的促進(jìn)作用。論文的主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下:（1）將空間帶隙和表面缺陷策略引入催化劑構(gòu)建中,通過調(diào)控催化劑粒子由內(nèi)到外組成元素的比例,實(shí)現(xiàn)帶隙寬度的遞變式分... 

【文章來源】：吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：159 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
中文摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 光催化反應(yīng)的基本原理
        1.2.1 光催化分解水的熱力學(xué)因素
        1.2.2 光催化分解水的三大基本過程
        1.2.3 光催化分解水性能的評(píng)價(jià)指標(biāo)
    1.3 光催化反應(yīng)體系的發(fā)展趨勢(shì)和研究進(jìn)展
        1.3.1 單一半導(dǎo)體體系
        1.3.2 多元半導(dǎo)體復(fù)合體系
        1.3.3 半導(dǎo)體-金屬?gòu)?fù)合體系
        1.3.4 半導(dǎo)體-生物耦合體系
    1.4 目前光催化分解水面臨的挑戰(zhàn)
    1.5 構(gòu)建高效的光催化分解水催化劑需要解決的關(guān)鍵性問題
        1.5.1 提高吸光性能,拓展吸光范圍
        1.5.2 光生電荷的有效分離及高效傳輸問題
        1.5.3 構(gòu)建表面活性位,提高表面反應(yīng)過程
    1.6 與空間場(chǎng)效應(yīng)相關(guān)策略在半導(dǎo)體調(diào)控方面的研究進(jìn)展
        1.6.1 空間帶隙工程
        1.6.2 構(gòu)建Plasmon金屬-半導(dǎo)體復(fù)合體系
        1.6.3 表面-體相內(nèi)建電場(chǎng)的構(gòu)建
    1.7 本課題的目的和意義
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 主要試劑和原料
    2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.3 材料的制備
    2.4 材料的表征方法和測(cè)試手段
        2.4.1 X射線粉末衍射(XRD)
        2.4.2 紫外可見光譜(UV-vis)
        2.4.3 氮吸附脫附實(shí)驗(yàn)(N_2 adsorption-desorption)
        2.4.4 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.4.5 透射電子顯微鏡(TEM和高分辨電鏡(HRTEM)
        2.4.6 X射線光電子能譜(XPS)
        2.4.7 熒光光譜表征(PL)
        2.4.8 表面光電壓表征(SPV)
        2.4.9 電子順磁共振表征(EPR)
        2.4.10 拉曼光譜表征(Raman)
    2.5 光催化制氫反應(yīng)
        2.5.1 光催化反應(yīng)裝置
        2.5.2 液固相光催化反應(yīng)
        2.5.3 量子效率的計(jì)算
第三章 利用空間帶隙和表面缺陷的協(xié)同效應(yīng)構(gòu)建高效光催化產(chǎn)氫催化劑
    3.1 前言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 Zn_xCd_(1-x)S/SiO_2 光催化劑的制備
        3.2.2 Zn_xCd_(1-x)S固溶體的制備
        3.2.3 理論計(jì)算
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 催化劑基本結(jié)構(gòu)表征：XRD和氮吸附表征
        3.3.2 催化劑形貌表征：透射電鏡
        3.3.3 催化劑空間結(jié)構(gòu)表征：氬離子刻蝕XPS
        3.3.4 DFT理論計(jì)算
        3.3.5 紫外-可見漫反射光譜
        3.3.6 催化劑的光譜表征
        3.3.7 催化劑的光催化性能
        3.3.8 表面缺陷本質(zhì)
    3.4 本章小結(jié)
第四章 鑲嵌在半導(dǎo)體內(nèi)部的Au納米鏈及其表面等離子體耦合效應(yīng)在提高光催化產(chǎn)氫性能方面的作用
    4.1 引言
    4.2 Au@Zn_xCd_(1-x)S催化劑的制備
        4.2.1 Au膠體的制備
        4.2.2 Au@Zn_xCd_(1-x)S催化劑的制備
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 Au納米粒子的表征
        4.3.2 Au@Zn_xCd_(1-x)S催化劑體系的形貌結(jié)構(gòu)表征
        4.3.3 Au@Zn_xCd_(1-x)S催化劑的光催化產(chǎn)氫性能
        4.3.4 Au@Zn_xCd_(1-x)S催化劑的光學(xué)性質(zhì)
        4.3.5 反應(yīng)機(jī)理
        4.3.6 Au@Zn_xCd_(1-x)S催化劑的光催化穩(wěn)定性
        4.3.7 不同含量Au納米粒子鑲嵌在Zn_xCd_(1-x)S內(nèi)部后對(duì)光催化性能的影響
    4.4 本章小結(jié)
第五章 CdS納米粒子表界面缺陷的積極作用在促進(jìn)光催化產(chǎn)氫反應(yīng)中的應(yīng)用
    5.1 引言
    5.2 催化劑體系的制備
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 理論預(yù)測(cè)
        5.3.2 CdS/TiO_2 體系的構(gòu)建及形貌表征
        5.3.3 CdS/TiO_2 體系結(jié)構(gòu)表征
        5.3.4 CdS/TiO_2 體系的光催化反應(yīng)結(jié)果
        5.3.5 CdS/TiO_2 體系的吸光性質(zhì)表征
        5.3.6 CdS/TiO_2 體系的熒光光譜表征
        5.3.7 CdS/TiO_2 體系的XPS表征
        5.3.8 CdS/TiO_2 體系的EPR表征
        5.3.9 CdS納米粒子表面缺陷在光催化反應(yīng)中的積極作用
        5.3.10 CdS納米粒子與其他半導(dǎo)體復(fù)合體系及其光催化性能
    5.4 本章小結(jié)
第六章 Pt/SiO_2 作為獨(dú)立的助催化劑構(gòu)建空間分離的光催化產(chǎn)氫活性中心
    6.1 引言
    6.2 實(shí)驗(yàn)部分
        6.2.1 球形SiO_2 的制備
        6.2.2 SiO_2 負(fù)載Pt納米粒子(Pt/SiO_2)的制備
    6.3 結(jié)果與討論
        6.3.1 形貌與結(jié)構(gòu)
        6.3.2 光催化反應(yīng)活性
        6.3.3 原位熒光光譜表征
        6.3.4 Pt/SiO_2 作為獨(dú)立的助催化劑體系的優(yōu)勢(shì)
    6.4 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
    1.結(jié)論
    2.展望
參考文獻(xiàn)
作者簡(jiǎn)歷
在學(xué)期間所取得的科研成果
致謝



本文編號(hào)：3489550